2021, Vol. 41
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2. 北京市政路桥正达道路科技有限公司, 北京 1026 99
2. Beijing Municipal Road and Bridge Zhengda Road Technology Limited-liability Company, Beijing 102699
挥发性有机物(VOCs)是指任何参与大气光化学反应的有机化合物, 或是依据法定的方法、等效方法、替代方法测得的有机化合物, 或者依据条款规定的特定程序确定的有机化合物(USEPA, 2006).VOCs对大气环境和人体健康均有一定危害性, 是生成臭氧和二次有机细颗粒物(PM2.5)的重要前体物(Huang et al., 2014; 聂腾等, 2014；Shao et al., 2016; Wang et al., 2018; 周闪闪等, 2019).VOCs中的苯系物具有较强的毒性和致癌性(Zhang et al., 2012；Li et al., 2014; 张玉欣等, 2017), BVOCs(植物挥发性有机物)通过参与全球碳循环影响地球气候(张学珍等, 2015), 因此, 近年来VOCs污染问题受到越来越多学者的关注.
定量化的排放清单是环境管理和研究工作的重要抓手, 已有许多学者开展过不同尺度的VOCs排放清单研究, 例如, Piccot等(1992)、Streets等(2003)和Klimont等(2002)分别构建了全球、亚洲和中国尺度的人为源VOCs排放清单, 还有一些研究人员分别通过排放因子法建立了长三角地区、珠三角地区、四川省、江苏省、青岛市和杭州市的人为源VOCs排放清单(吴晓璐等, 2009；余宇帆, 2011；夏思佳等, 2014；卢滨等, 2018; 吕建华等, 2019；Zhou et al., 2020).为科学有效地管控VOCs污染, 提高挥发性有机物(VOCs)治理的科学性、针对性和有效性, 近年来不少学者对典型行业的VOCs排放特征进行了研究, 如景盛翱等(2018)、王刚等(2015)、崔如(2013)、莫梓伟等(2015)和杨杨等(2013)分别通过现场调研和测试, 对橡胶鞋制造、化纤织物精加工、设备制造、金属表面处理与预热、制药厂、酿酒厂、电子产品加工制造、汽车喷涂和印刷等行业中VOCs的浓度、组分特征和治理措施控制效果等进行了研究.而沥青混合料生产行业由于生产企业数量少, 国内环保部门尚未掌握该行业的活动水平信息, 且该行业多为夜间生产, 生产任务随机性强、生产时间短, 测试工作难度大, 因此, 有关沥青混合料生产行业的VOCs排放研究国内文献报导极少, 仅对沥青搅拌站颗粒物污染有过少数研究(王旭朗等, 2012；郭英训等, 2019).
美国早在20世纪90年代就已经系统研究了不同类型沥青混凝土搅拌站的VOCs产排污环节、排放浓度、组分和排放因子等污染特性, 是迄今为止该领域最全面的研究(USEPA, 2004), 但该项研究年代久远且美国的工艺不完全符合我国行业现状.因此, 为了填补行业空白, 本研究基于现场调研和测试, 确定沥青混凝土搅拌站VOCs的产生和排放环节, 针对不同排放节点选取适用的方法分别核算VOCs排放量, 构建2017年北京市沥青混合料生产行业的VOCs排放清单, 分析该行业VOCs排放的时空分布特征, 并使用美国大气排放清单提升计划(EIIP)中推荐的数据属性分级系统(DARS)定量分析排放清单的不确定性(USEPA, 1997).同时, 基于目前的污染控制水平和未来管控规划, 设置不同情景预估2030年北京市沥青混合料生产行业的VOCs排放量, 以期为北京市VOCs总量减排和精细化管理提供依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究对象沥青混合料是通过高温对沥青加热液化与砂石料混合搅拌加工而成, 是道路建设和养护不可替代的材料.截止2017年底, 北京市道路总里程己达到32573 km, 沥青道路占比达90%以上.为了满足道路建设和养护需求, 北京市现有沥青混合料生产企业22家, 全市沥青混合料年使用量高达600万t以上.本文以北京市沥青混合料生产企业为研究对象, 建立行业排放因子, 构建VOCs排放清单.
2.2 VOCs排放清单构建方法本研究通过梳理沥青搅拌站的生产流程, 确定VOCs产生和排放环节, 针对不同排放节点选取适用的方法分别核算VOCs产生量, 结合治理措施和控制效率, 汇总得到2017年北京市在册22家沥青搅拌站的VOCs排放量E, 具体见式(1).
沥青混合料生产过程的VOCs排放环节主要包括沥青加热、沥青储存、集料加热搅拌和成品料装卸4个环节.其中, 沥青加热环节需要借助导热油加热沥青储罐, 本环节的VOCs排放主要来自燃料燃烧, 可采用排放系数法核算VOCs排放量E1(式(2))；沥青储存环节维持150~180 ℃的高温, 沥青中有机组分挥发造成VOCs排放, 使用TANK模型核算VOCs排放量E2(式(3)), 排放量与储罐类型、储罐物理尺寸、储存有机液体的类型、储存温度和压力、存储量、废气处理措施等参数有关；集料加热搅拌环节通过实测建立生产3种常见沥青混合料(基质沥青混合料、改性沥青混合料和温拌沥青混合料)时的排放因子, 核算排放量E3(式(4))；沥青与集料高温拌合产生的污染物将在卸料过程中, 通过卸料口以无组织形式排放到空气中, 由于全市沥青搅拌站均采用集气装置回收卸料废气进入搅拌楼进行二次燃烧, 因此, 该环节的排放包含在E3中, 不需要单独核算.
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式中, E为某沥青搅拌站的VOCs排放量(t·a-1)；E1、E2和E3分别为沥青加热、沥青储存和搅拌楼排口的VOCs排放量(t·a-1)；EF1i为第i种燃料的VOCs排放系数；A1i为第i种燃料的消耗量(t·a-1)；E2j为第j个沥青储罐的VOCs产生量(t·a-1)；ηj为治理设施的去除效率；EF3k为生产第k种沥青混合料时搅拌楼排口的VOCs排放因子(mg·t-1)；A3k为第k种沥青混合料的年产量(万t·a-1).
2.3 排放因子选取沥青加热环节的排放因子取自《城市大气污染物排放清单编制技术手册》；沥青储存环节的排放量选用TANK模型核算；选择6家沥青混凝土搅拌站(民营3家、国营3家), 在搅拌楼排口采用实测法采样测试废气温度、烟气量和非甲烷总烃(NMHC)浓度等参数, 同时结合测试搅拌楼单位时间的混合料产量核算得到排放因子(式(5)), 并依据EIIP推荐的数据属性分级系统(DARS)定量分析排放因子的不确定性.本研究采用气袋法采集搅拌楼出口废气中的NMHC, 具体采样步骤参照《固定污染源废气挥发性有机物的采样气袋法》(HJ 732—2014), 每次采样30~35 min, 共采集23个NMHC有效样品.采样完成后, 将采样袋密封遮光保存送至实验室分析.参照《固定污染源排气中非甲烷总烃的测定-气相色谱法》(HJ 38—2017), 使用配备氢火焰离子化检测器的气相色谱仪(GC-2060)分别测试样品中总烃和甲烷含量, 二者之差即为NMHC的含量, 排放因子及不确定度汇于表 1.
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| 表 1 沥青混凝土搅拌站VOCs排放因子 Table 1 Emission factors of VOCs in asphalt concrete mixing plants |
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式中, EF3为搅拌楼排口的排放因子(mg·t-1)；V0为平均标况风量(m3·h-1)；c为NMHC的浓度(mg·m-3)；W为搅拌楼单位时间产量(t·h-1).
2.4 活动水平获取由于沥青道路摊铺过程对温度的严苛要求, 沥青混合料供应半径必须控制在50 km范围内, 因此, 北京市必须配备一定数量的沥青搅拌站.北京市公路局根据经济发展需求和行政区域内道路养护面积需要确定各区沥青搅拌站的数量和位置.如图 1所示, 北京市22家沥青搅拌站呈网状分布, 城六区分布少、远郊区分布多.
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| 图 1 北京市2017年沥青搅拌站分布 Fig. 1 Spatial distribution of Beijing′s asphalt mixing plants in 2017 |
沥青混合料的产量和沥青用量是核算排放量的基础数据, 本研究从交通部门获取2007—2017年全市道路里程数和2007—2016年全市沥青混合料总产量, 2017年则通过第二次污染源普查沥青专项调查获得全市各沥青搅拌站的混合料产量和沥青用量.由图 2可见, 2007—2017年全市道路里程数逐年增加, 年增长里程数为4~1559 km, 其中, 2008年由于奥运会配套工程导致新增道路里程数最大为1559 km；2007—2017年全市沥青混合料产量为559~831万t, 2007年用量最大, 归因于奥运前期大量新建道路工程.可见, 沥青混合料产量与道路年增长里程数有一定关系, 对于难以直接获取沥青混合料产量的地区, 可以通过道路施工作业量(新建道路里程和大修道路里程)核算得到沥青混合料用量.
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| 图 2 北京市2007—2017年道路里程数和沥青混合料产量 Fig. 2 Road mileage and asphalt mixture output from 2007 to 2017 in Beijing |
此外, 2016年沥青混合料产量为800万t, 创2008年以来新高, 归因于京津冀一体化、城市副中心、冬奥会和大兴新机场等重大战略任务导致道路建设工程量增加, 然而2017年混合料产量仅为559万t, 较2016年出现较大幅度下降, 创历史新低.究其原因, 随着北京市环保管控力度加大, 沥青搅拌站由于研究基础薄弱、污染严重, 难以达到相关政策及环保指标的要求, 面临处罚停产、甚至搬迁的局面, 有些企业搬迁至北京周边的河北等地, 导致北京市沥青企业数量从2016年的28家减至2017年的22家, 混合料产量随之下降.
2.5 排放特征分析方法以北京市22家沥青搅拌站的VOCs排放量和空间位置为基础, 运用ArcGIS软件分析空间分布特征.基于沥青混合料生产行业的月度生产强度, 分析时间分布特征.采用EIIP推荐的数据属性分级系统(DARS)定量分析排放清单的不确定性.依据当前大气环境质量现状和污染控制形式, 结合未来北京市人口和城市发展规划及工业源管控规划, 预估2030年全市沥青混合料产量, 并设置不同的污染控制水平, 预测2030年VOCs排放量.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 排放清单通过核算得到2017年北京市22家沥青搅拌站的VOCs排放量见表 2.2017年行业VOCs总排放量为25.9 t, 其中, 沥青储罐的排放量最大, 占总排放量的87.2%；由于多数搅拌站已完成清洁能源改造使用天然气作燃料, 天然气燃烧后无VOCs排放, 故沥青加热环节的排放量最低, 仅占总排放量的1.1%；搅拌楼排放来自燃料燃烧、沥青和骨料加热, 由于加热搅拌过程时间短, 且燃料已替换为天然气, 因此, 搅拌楼排口的VOCs排放量较低, 占总排放量的11.7%.
| 表 2 2017年北京市22家沥青搅拌站的VOCs排放量 Table 2 VOCs emissions of 22 asphalt mixing plants in Beijing in 2017 |
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研究结果表明, 沥青储罐呼吸排放是沥青搅拌站VOCs的主要来源, 目前全市在册22家搅拌站有10家已安装储罐废气处理装置, 其中9家采用光氧催化原理, 1家采用水溶解法.通过实测北京市印刷等行业中同类型处理设施的处理效率发现, 在用处理装置的平均处理效率仅为20%.因此, 削减沥青搅拌站的VOCs排放可以从沥青储罐着手, 通过加装高效VOCs处理装置来实现.
3.2 空间分布特征基于沥青搅拌站的位置和排放量信息, 分析得到2017年北京市沥青搅拌站VOCs排放的空间分布特征(图 3).由图 3可知, 顺义、昌平、通州VOCs排放量位居前三, 分别占行业总排放量的16.2%、14.4%和14.1%, 作为核心区的东城区和西城区没有沥青搅拌站, 因此排放量为0.
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| 图 3 北京市2017年沥青混合料生产行业空间分布特征 Fig. 3 Spatial distribution characteristics of Beijing′s asphalt mixture production industry in 2017 |
排放量与沥青混合料的产量和沥青周转量直接相关, 如图 3所示, 大兴、昌平、顺义和通州4个区的混合料产量和沥青周转量位居前四, 除大兴区外, 其他3个区的排放量与沥青混合料产量呈显著正相关.由于沥青储罐是混合料生产过程中最重要的VOCs排放源, 因此, 沥青处理量及储罐的物理参数是决定沥青搅拌站VOCs排放量的关键因素.大兴区有全市规模最大、产量最高的沥青搅拌站, 该企业环保改造力度大, 大力推广温拌沥青技术, 沥青储存温度降低了20~30 ℃, 安装沥青储罐废气治理设施, 因此, 大幅削减了VOCs排放量.可见, 降低沥青储存和混合料拌合温度、安装储罐废气处理设施, 是控制沥青搅拌站VOCs排放的有效手段.
3.3 时间分布特征由于沥青道路摊铺对温度的严苛要求, 导致沥青混合料生产行业的产量和VOCs排放量有明显的时间规律.如图 4所示, 1月、2月和12月气温低, 道路摊铺作业停工, 故沥青混合料生产企业停工, 行业排放量为0；3—4月随着气温回升, 部分企业陆续复工, VOCs排放量逐渐增加；5—7月产量最大, 污染排放量为全年最大；从8月开始随着雨季到来, 道路摊铺作业遇到降水天气停工, 产量和排放量较之前略有下降；11月随着气温降低, 摊铺作业逐渐停工, VOCs排放量大幅下降, 到12月全部停工.
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| 图 4 北京市2017年沥青混合料生产行业VOCs排放的时间分布特征 Fig. 4 Time distribution characteristics of VOCs emissions of Beijing′s asphalt mixture production industry in 2017 |
虽然沥青混合料生产行业的VOCs年排放量在全市VOCs排放清单中占比较小(不足1%), 但排放多集中在高温季节, 气温高、大气化学反应活跃(Shao et al., 2009; Sheng et al., 2017;2018), 因此, 该行业对环境空气质量的影响不容忽视.
3.4 不确定性分析依据EIIP推荐的数据属性分级系统(DARS)定量分析排放清单的不确定性.DARS分数为排放因子和活动水平的分值乘积, 分值被分配到测量/方法、源特性、空间一致性和时间一致性4个数据属性中, 4个属性分值的平均值为最终分值, DARS分值确定方法见表 3.沥青搅拌站VOCs排放的3个环节分别依据不同方法评价不确定性, 搅拌楼排口依据烟道测试方法确定DARS分值, 沥青加热环节依据质量守恒法确定DARS分值, 沥青储罐基于模型应用确定DARS分值, 汇总进行DARS计分.结果显示, 2017年北京市沥青混合料生产行业VOCs排放量的不确定度为25.6%, 年排放量在19.272 ~32.538 t.
| 表 3 DARS分值确定方法 Table 3 Method to determine DARS score |
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| 图 5 北京市2030年沥青混合料生产行业VOCs排放预测 Fig. 5 Forecast of VOCs emissions of Beijing′s asphalt mixture production industry in 2030 |
综上, 虽然实测数据代表性更高, 但由于抽样测试样本量有限、代表性不足, 测试结果存在误差等原因, 导致实测排放因子依然具有一定的不确定性.作为活动水平的混合料产量、沥青用量和储罐理化参数等信息, 在调查过程中也难免存在误差.为了进一步提升排放清单的准确性, 需要增加测试搅拌站数量, 提高数据代表性.
3.5 污染排放预测2007—2016年全市沥青混合料产量为594 ~831万t, 2017年由于部分沥青搅拌站关停或外迁, 导致自2017年起全市沥青混合料产量较之前显著下降, 2017年产量创近10年最低为559万t.由于沥青混合料的需求量受重大战略任务的影响较大, 未来随着疏解非首都功能和京津冀一体化建设的推进, 预计北京道路建设和养护工程量将维持2017年的水平, 沥青混合料需求量保持稳定, 但根据目前在册沥青搅拌站的规模和污染控制水平看, 未来有3家企业可能面临关停, 全市年产量下降约10%, 因此, 预计2030年全市沥青混合料产量将在2017年559万t的基础上下降为500万t左右.
基于沥青混合料生产行业的排放和污染控制现状、可行的控制措施和潜在减排量等, 设置高、中、低3种污染控制情景, 预测2030年北京市沥青混合料生产行业的VOCs排放量, 预测结果见图 5.在控制水平较低的情景下, 认为污染控制水平维持现状, VOCs排放量仅受沥青混合料产量变化的影响, 则2030年行业VOCs排放量为23.18 t.考虑到沥青储罐是沥青搅拌站的主要排放源, 且加装处理装置相对容易实现, 故在控制水平中等的情景下, 认为全部沥青搅拌站均安装储罐废气处理装置, 沥青储存和拌和温度维持现状, 则2030年行业VOCs排放量为19.98 t.沥青的储存及拌和温度是影响VOCs排放的重要因素, 目前的温拌技术最高可实现降温20~30 ℃, 但考虑到降低温度会大大提高生产成本, 故在高污染控制水平情景下, 认为随着行业环保标准和“北京市沥青混合料搅拌站绿色生产技术指南”的出台实施, 全市所有沥青搅拌站均安装储罐废气处理装置外, 生产温度平均降低10 ℃, 届时2030年沥青混合料生产行业的VOCs排放量将降至16.58 t.
4 结论(Conclusions)1) 沥青混合料生产过程的VOCs排放环节包括沥青加热、沥青储存、集料加热搅拌和成品料装卸4个环节.沥青加热环节的排放因子取自《城市大气污染物排放清单编制技术手册》, 沥青储存环节选用TANK模型核算排放量, 搅拌楼排口通过实测得到基质沥青混合料、改性沥青混合料和温拌沥青混合料的排放因子分别为471.1、690.5和471.1 mg·t-1, 排放因子不确定度为10%.
2) 核算得到2017年全市沥青搅拌站VOCs总排放量为25.905 t, 其中, 沥青储罐的排放量最大, 占总排放量的87.2%.可通过降低沥青储存和拌和温度、安装储罐废气处理设施等手段削减VOCs排放量.
3) 从空间分布看, 顺义、昌平、通州3个区的沥青搅拌站VOCs排放量位居前三, 分别占行业总排放量的16.2%、14.4%和14.1%；在时间分布上, 沥青混合料生产行业冬季停产、无排放, 5—7月产量最高、VOCs排放量最大.
4) 本研究基于实地调研和测试获取本地化参数, 提高了排放清单的准确性, 采用EIIP推荐的数据属性分级系统(DARS), 确定2017年北京市沥青混合料生产行业VOCs排放清单的不确定度为25.6%.
5) 通过情景分析发现, 随着行业环保标准和“北京市沥青混合料搅拌站绿色生产技术指南”的出台实施, 可大幅削减沥青混合料生产行业的VOCs排放量, 2030年行业VOCs排放量最高可削减36%.
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