2. 上海市环境科学研究院, 上海 200233;
3. 上海市环境监测中心(上海长三角区域空气质量预测预报中心), 上海 200235
2. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233;
3. Shanghai Environmental Monitoring Center, Shanghai 200235
大气污染事件是指人为排放的污染物在大气中经历一系列物理、化学过程后呈现浓度超标的现象(徐祥德等, 2003), 它与排放源的类型、分布、强度及气象条件密切相关(王跃思等, 2014;张人禾等, 2014;孙业乐, 2018).随着城市化进程的快速推进, 我国东部地区的大气污染排放主要集中在京津冀、长三角、珠三角等地, 使得大气污染呈现区域性特征(肖娴等, 2014;朱红霞等, 2015;Zhu et al., 2018;张小曳等, 2020), 即“区域经济一体化”造成“区域污染一体化”.例如, 任振海等(2014)研究发现, 21世纪初期我国的大气环境质量就表现为大区域特征, 污染区主要位于华北、东北和长江中下游地区.贺克斌等(2018)研究指出, 2013年前后我国高浓度PM2.5污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角和四川盆地, 而且几乎每次重污染过程的区域性特点都非常显著.区域性污染事件的主要特点是高浓度污染区连片出现、空间范围广, 从而给重污染应急预警带来一定的困难.为此, 2013年国务院颁布的“大气十条”中明确提出建立京津冀、长三角区域大气污染防治协作机制, 目的是有效应对区域性污染事件.
除了污染排放, 区域性大气污染事件的形成和加重与气象条件也密切相关(苏福庆等, 2004;张人禾等, 2014;张小曳等, 2020).在大尺度静稳天气(如鞍型场、L型高压等)控制下, 人为排放的污染物迅速累积和转化, 使得局地污染浓度迅速升高, 通过传输混合形成大范围、高浓度的污染气团, 这是长三角地区等区域性污染事件的典型触发机制(Huang et al., 2020).此外, 冷空气携带的污染输送也是秋冬季长三角地区出现大范围污染过程的重要天气系统(周敏等, 2016;石春娥等, 2017).翟华等(2018)研究发现, 冷空气输送叠加局地静稳天气是2015年12月长三角地区一次大范围重污染天气的重要形成原因.邓发荣等(2018)认为, 沙尘输入和生物质燃烧能够加重长三角区域的重污染过程.李莉等(2015)和周述学等(2017)都发现, 西北路径、偏北路径是造成2013年12月长三角区域性重污染过程的两条输送通道.可见长三角区域性重污染过程多为不利天气条件下本地排放和跨区域输送相叠加的结果, 而生物质燃烧能够加重污染程度.上述研究加深了人们对长三角区域性大气污染事件的环流背景、演变特征的理解, 为区域性污染过程的预报预警和联防联控提供了重要支持.目前对长三角区域性大气污染的研究仍然存在两个问题.首先, 区域性污染事件呈现空间范围广、污染区域连片的特征, 以往的研究大多分析长三角地区典型污染过程的形成和演变机制, 很少涉及区域性污染日的判定方法和标准, 因而对长三角区域性污染日缺乏规律性认识, 比如影响范围、污染程度和持续时间等.其次, 由于区域性污染过程的形成与天气形势关系密切, 环流位置和演变的差异都会导致污染事件的影响范围、演变过程出现较大差异, 但以往的研究缺乏对长三角区域性污染过程之间相互差异的详细分析, 这也是目前制约区域性污染过程预报预警水平的重要原因.
基于上述两个问题, 本文首先利用2015—2018年长三角国控点的地面PM2.5观测资料探讨长三角区域性PM2.5污染日的判别方法;其次针对所有的区域性污染日进行空间分型研究, 揭示长三角区域性PM2.5污染事件的主要类型及其差异, 包括影响区域、污染程度、持续时间等;最后对每一类区域性污染过程的大气环流进行合成分析, 揭示触发不同类型区域性PM2.5污染过程的主导天气系统及其动力热力特征, 从而为长三角区域性PM2.5污染过程的预报预警提供支持.
2 数据和方法(Data and methodology) 2.1 地面PM2.5和气象观测资料长三角地区(安徽、江苏、上海、浙江)地面PM2.5观测资料由上海市环境监测中心提供, 时段为2015—2018年, 包括256个国控点的PM2.5小时质量浓度数据, 其中, 安徽、江苏、上海、浙江分别为73、114、10、59个国控点.由于2013—2014年长三角国控点数据缺测较多(安徽、江苏、浙江的缺测率约为20%~40%), 且2013年长三角地区PM2.5污染异常, 明显高于最近几年的PM2.5浓度水平.而本研究主要是为了揭示长三角区域性污染过程的普遍特征, 更好地服务于现阶段及今后的区域大气污染联防联控, 因此, 选择2015—2018年作为研究时段.
大气环流资料采用美国大气环境研究中心(Kalnay et al., 1996)的FNL再分析数据, 研究范围为20°~50°N、100°~130°E, 包含中国大陆、蒙古国及西伯利亚;水平分辨率为1°×1°, 每天4个时次分别为00:00、06:00、12:00、18:00(UTC), 提取海平面气压(SLP)和10 m水平风(U和V)的格点数据.
地面气象观测资料采用2015—2018年长三角地区228个区域气象站的气温、相对湿度、水平风速风向、降雨的小时观测数据.
2.2 客观分型方法为了揭示长三角区域性PM2.5污染过程的影响范围及其差异, 本文对所有区域性污染过程进行客观分型研究.分型对象是地面PM2.5浓度的空间分布, 因此, 分型结果主要揭示长三角区域性PM2.5污染过程的空间影响范围和程度.分型方法采用Philipp等(2016)在欧盟cost733项目开发的客观分型软件中的T-mode斜交旋转分解方法(PCT), 其原理是基于Huth(2010)改进的T-mode主成分分析法, 该方法在分类结果的稳定性和对预设参数的低依赖性等方面比传统的聚类等方法更优, 近年来被广泛应用于不同地区PM2.5污染天气的环流分型研究中(Zhang et al., 2012;戴竹君等, 2016;许建明等, 2016;杨旭等, 2017).
3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 长三角气候环境背景长三角地区位于我国东部115°E以西、26°~35°N之间, 属于典型的亚热带季风气候, 年平均气温在20~25 ℃.冬季长三角地区主要受冷空气影响, 盛行偏北风, 而夏季的主导天气系统是副热带高压和台风.图 1a所示为2015年污染季节(1月、2月、11月、12月)影响长三角地区(以合肥、南京、上海、杭州为例)的气团轨迹, 可以看出主要有华北长距离传输、长三角区域内传输、海洋气团三大类.其中, 来自北方的长距离传输气团约占17%~25%, 对合肥的影响最高约为24.7%;长三角区域内气团传输约占30%, 但不同城市的气团来源方向有所差异, 如杭州主要受上海和江苏的影响, 而南京主要受安徽的影响;海洋气团对上海和杭州的影响非常显著(都超过30%), 对改善局地空气质量具有显著作用.长三角是我国经济最发达、城镇集聚水平最高的地区, 近年来由于实施清洁空气行动计划, 区域大气污染排放显著下降.Li等(2019)研究指出, 2017年长三角地区的PM2.5、NOx、SO2排放较2013年分别下降了36%、21%和67%.图 1b所示为2017年长三角地区PM2.5的一次排放总量(由上海市环境科学研究院提供, 空间分辨率为3 km), 可见与2013年相比(图略), PM2.5排放的空间分布并没有发生变化, 仍然和长三角城市、交通干线的分布基本一致, 高排放区主要集中在上海及周边的南京-镇江-苏锡常-昆山一线、杭州及周边的嘉兴、湖州一线、安徽的合肥及周边的马鞍山-芜湖-铜陵一线, 以及皖北的阜阳、滁州、淮北等地.其中, 4个省会城市合肥、南京、上海、杭州及周边地区的排放最为密集, 对区域空气质量产生显著影响.
通过计算2015—2018年长三角地区4个代表城市(合肥、南京、上海和杭州)各月的PM2.5污染超标日数发现, 1月、2月、11月和12月的超标日数最多, 占全年超标总日数的50%以上.其中, 合肥的超标比例最高为69%, 南京和杭州次之均为68%, 上海为55%, 而且90%以上的重度及以上污染日都发生在上述4个月.这与许建明等(2016)对2013—2016年上海PM2.5污染特征的分析结果一致.可见虽然近年来长三角地区的PM2.5浓度显著下降(戴昭鑫等, 2016;高嵩等, 2018), 但PM2.5污染的季节性爆发特征仍然非常明显.借鉴许建明等(2016)的方法, 本文主要针对上述4个月(定义为PM2.5“污染月”)的区域性PM2.5污染过程进行分析研究.通过计算2015—2018年上述4个月的平均PM2.5浓度空间分布(图 2)发现, 长三角地区的PM2.5浓度呈现“北高南低、西高东低”的特点, 浓度值从西北向东南递减.安徽西北部的PM2.5浓度最高约为81.7~95.1 μg·m-3, 而浙江南部仅为43.1~44.8 μg·m-3.这种空间分布形态首先与长三角地区的工业、交通等排放源的分布有关, 长三角北部、中部的污染排放强度明显高于南部(图 1b);其次与冬季冷空气自北向南的输送路径有关, 越往下游冷空气越弱, 输送影响越小;此外, 也和海洋清洁气团对东部沿海城市空气质量的稀释改善有关.由图 2可见, 长三角地区高浓度PM2.5连片分布, 具有明显的区域性特征.以12月为例, PM2.5污染区主要集中在安徽淮北、宿州、亳州至江苏徐州和宿迁一带, 覆盖面积约为50000 km2, 平均浓度超过90 μg·m-3.此外, 在安徽合肥、六安一带和江苏常州、泰州一带有两个明显的PM2.5高浓度中心, 浓度值较周边地区偏高约10 μg·m-3.
区域性过程的特点是范围大且连片出现.牛若云等(2018)对我国东部区域性暴雨日的判断标准为“日累计降水量达到暴雨的格点数大于15个且相连成片”.王国复等(2018)对于区域性高温日的判定标准为“日最高气温≥35 ℃的站点数超过总站点数的3%, 且相邻站点之间的最大距离小于250 km”.可见相关研究对区域性过程的判别重在“连片”、“大范围”, 判别的结果取决于研究区域内的站点数量和空间均匀性.站点数越多、空间分布越均匀, 就能够更加准确地揭示区域性过程的特征.参照上述研究, 本文对长三角区域性PM2.5污染过程的判别主要基于两点:首先由于长三角地区环境空气质量的国控点数较少(256个), 且主要集中在城市地区, 因此, 本文选择“城市”而不是“站点”作为区域性过程的研判对象(共41个城市);其次区域性过程的重要特点是“连片”, 而不是跨省, 因此, 定义安徽、江苏(考虑到上海面积较小, 且与江苏相邻, 因此, 将上海作为一个城市与江苏合并)、浙江至少一个省超过50%的城市PM2.5日均浓度达到污染等级(>75 μg·m-3)为一个区域性PM2.5污染日.
根据上述标准, 对2015—2018年11—2月长三角地区PM2.5日均浓度(共481 d)进行分析, 得到260个区域性PM2.5污染日.按照上述定义, 图 3显示了区域性污染日(260 d)和其他空气质量日(221 d)两类情况下长三角地区41个城市PM2.5日均浓度等级.纵坐标中41个城市从北向南基本按照相邻的顺序排列.由图可见, 图 3a中每一个区域性污染日都覆盖了30%~98%的城市, 其中相邻城市的数目约为8~39, 体现了区域性污染过程的“大范围”、“连片”特征.
其他情况下(图 3b), 长三角地区个别城市也出现了污染超标现象, 但污染城市大都孤立分布, 平均约为1~4个, 最多为7个(2018年11月20日), 基本没有出现大范围、连片的情况.为了验证本文定义的区域性PM2.5污染日的合理性, 以5个相邻城市达到轻度污染等级为检验阈值, 研究时段内共出现272 d.本文定义的“区域性PM2.5污染日”包含了254 d, 对污染日的覆盖率达到96%.如果以8个连片城市达到污染等级为检验阈值, 则本文定义的“区域性污染日”覆盖了100%.可见, 本文对于长三角区域性PM2.5污染日的定义比较合理, 基本包含了“连片”、“大范围”的PM2.5污染过程.按照本文定义, 长三角区域性PM2.5污染日从2015年的66 d下降至2018年的55 d, 表明区域大气污染联防联控取得成效.但受不利气象条件影响, 2018年长三角区域性PM2.5重度污染日达到21 d, 占全部污染日的39%.Ding等(2019)也发现2018年长三角地区秋冬季的污染过程明显增多, 说明本文定义的“区域性PM2.5污染日”能够较好地反映区域性污染的年际变化特征.
3.4 长三角区域性PM2.5污染的空间分型根据长三角地区260个典型的区域性PM2.5污染日, 采用PCT方法对上述污染日的PM2.5日均浓度进行分型研究, 得到4种区域性PM2.5的污染类型:整体型(图 4a)、西部型(图 4b)、西北型(图 4c)、东北型(图 4d), 其累积方差贡献达到90%, 分型结果基本反映了不同区域性PM2.5污染类型的空间分布形态、影响范围和污染等级.表 1统计了4种类型的出现日数、长三角区域及各省的PM2.5平均浓度、PM2.5超标城市、污染过程的平均持续时间.可见, 4种区域性PM2.5污染的空间范围、污染程度、持续时间存在显著差异.
整体型的出现日数最多(139 d)、覆盖范围最广(31个城市)、区域平均浓度最高(104.3 μg·m-3)、污染过程(若出现连续的区域性PM2.5污染日, 则作为1次区域性PM2.5污染过程)的持续时间最长(1.67 d·次-1), 是影响长三角地区PM2.5环境质量最重要的区域性污染类型.由图 4a可知, 长三角地面风场非常紊乱, 存在不同尺度的辐合作用, 有利于污染物的滞留.PM2.5的污染范围覆盖了安徽、江苏、上海及浙江北部共31个城市, 超过区域总面积的2/3.安徽、江苏、上海、浙江的PM2.5平均浓度分别为114.2、119.2、93.0和78.6 μg·m-3, 全部达到污染等级, 其中, 江苏的徐州、宿迁和安徽的亳州、淮北、宿州污染程度最重, PM2.5平均浓度超过130 μg·m-3.此外, 整体型污染过程的平均持续时间为1.67 d, 70%以上污染过程的持续时间超过2 d, 具有明显的持续特征, 最长的过程达到7 d(2016年1月13日—2016年1月19日).
西部型一共出现49 d, 区域平均浓度为75.4 μg·m-3.长三角地面主导风向为东北风, 污染物自东向西被挤压到内陆地区, PM2.5浓度的空间分布呈现“西高东低”的特点, 影响范围包括安徽大部和浙江北部共18个城市.西部型对安徽的影响最大, PM2.5平均浓度为97.5 μg·m-3, 阜阳、合肥、淮南和池州的均值浓度大于100 μg·m-3.对浙江的影响主要集中在杭州、绍兴、嘉兴和湖州一带, 为轻度污染等级.相比之下, 东部沿海城市在海风的影响下PM2.5浓度较低仅为40 μg·m-3.西部型污染过程的平均持续时间为1.17 d, 持续2 d及以上的污染过程较少, 约为21%.
西北型一共出现43 d, 区域平均浓度最低(66.6 μg·m-3)、影响范围最小(8个城市).长三角地面主导风向为西北风, 风速较大, 表明受到冷空气扩散影响, 污染物自西北向东南传输.PM2.5污染范围主要覆盖安徽北部(6个城市)和江苏西北部(2个城市), 高值中心位于安徽的亳州、阜阳、宿州, 平均浓度约为105~115 μg·m-3.西北型污染对上海和浙江的影响很小, PM2.5平均浓度分别为43 μg·m-3和39.8 μg·m-3.此外, 北部型平均持续时间为1.16 d, 而且很少出现重度污染日.
东北型共出现29 d, 区域平均浓度约为71.5 μg·m-3.东北型的影响范围覆盖了江苏大部(11个城市)和上海, 平均浓度分别为89.2 μg·m-3和74.9 μg·m-3, 明显高于安徽(67.7 μg·m-3)和浙江(55.6 μg·m-3).东北型污染存在两个PM2.5高值中心, 分别位于徐州、宿迁、连云港一带和常州、泰州、南通一带, 平均PM2.5浓度分别为98.5 μg·m-3和77.8 μg·m-3, 较周边明显偏高.长三角地面以偏南风为主, 表明基本不存在跨区域输送, 由于风速很小, 高浓度PM2.5主要来自本地污染排放的累积和混合.对比图 1b发现, 高浓度PM2.5的空间分布与长三角污染排放的分布非常相似, 基本集中在上海、江苏及合肥周边地区.在偏南风的作用下, 污染气团同时覆盖了江苏北部地区.东北型污染过程的持续性最短(1.14 d), 其中持续2 d的过程仅有3次, 且范围较小.
通过上述分析发现, 整体型是影响长三角地区PM2.5环境质量的最重要的区域性污染类型, 其出现日数最多、影响范围最大、污染程度最重, 是长三角区域大气污染联防联控的重点.而西部型、西北型、东北型的影响范围相对较小, 对各省的影响差异较大, 可以考虑差异化的大气污染联防联控措施.
3.5 区域性污染类型的大气环流合成分析已有研究(祁妙等, 2015;俞布等, 2017;朱丽等, 2020)表明, 我国东部地区的PM2.5污染与天气形势密切关联, 直接影响着PM2.5污染的形成、发展及消亡过程.由图 4可见, 4种污染类型对应的地面风场存在显著差异, 而温度和相对湿度分别呈现“北低南高”、“北干南湿”的空间分布形态(图略).为了进一步分析长三角区域性PM2.5污染的动力热力形成机制, 为预报预警提供支持, 采用环流合成的方法分别对4类区域性污染过程的SLP、10 m水平风场进行合成分析, 结合地面气象观测资料揭示每种污染类型的主导天气形势及对应的传输和扩散特征.
3.5.1 整体型从3.4节分析可知, 整体型污染过程具有明显的持续性特点, 超过2 d的污染过程共计110 d, 约占总日数的80%, 可见整体型污染具有形成、维持、消散的演变特点.为了揭示此类污染过程在不同阶段的主导天气形势, 本文以持续2 d及以上时间的污染过程为对象, 根据PM2.5小时浓度变化(表 1中整体型影响的31个城市)分别合成了污染形成(浓度上升)、维持(高浓度持续)、消散(浓度下降)阶段的地面海平面气压(SLP)场和10 m水平风场, 发现整体型污染过程并非受单一天气系统控制, 而是通常发生在两股冷空气的间歇期.
图 5显示了3个阶段的高低空环流合成场.在形成阶段, 我国东部受高压控制, 等压线密集带位于华南地区, 表明前一股冷空气对华北和长三角地区的影响已经结束, 而新一股冷空气正在蒙古国和西伯利亚堆积.华北、黄淮地区受高压楔控制, 气压场较弱, 出现明显的污染累积.而长三角地区处于高压楔前部, 主导风向为西北风, 但风速普遍小于3 m·s-1.受此影响, 华北和黄淮地区的污染气团逐步向南输送, 导致长三角地区的PM2.5浓度由北向南升高, 为区域性污染事件的形成提供了有利条件.期间区域平均温度为2~6 ℃, 受冷空气影响存在明显的降温过程, 其中, 安徽北部和江苏北部的降温幅度小于5 ℃, 其他地区的降温幅度一般小于3 ℃, 基本没有明显的降水过程.第2阶段, 随着高压变性, 黄淮至长三角地区转为大尺度L型高压控制, 等压线稀疏、天气静稳, 地面风速明显降低至2 m·s-1以下, 非常不利于污染物扩散.前期输送和本地排放的污染物叠加, 形成大范围污染气团并滞留在长三角地区, 使得区域性污染过程维持甚至加重.第3阶段, 前期累积的较强冷空气影响我国, 长三角地区气压梯度显著增大, 地面风速增强至4~5 m·s-1, 冷空气将污染物自北向南迅速清除.由于冷空气较强, 使得区域温度明显降低至-2~4 ℃, 其中, 安徽北部和江苏北部的降温在5~7 ℃, 其他地区的降温幅度小于3~5 ℃.与地面天气系统相对应, 850 hPa表现为高空槽的移动和过境过程.首先长三角地区处于槽前西北气流控制, 然后在长三角西部形成明显的高压中心并稳定维持, 最后随着冷空气扩散高空槽自西向东迅速移出长三角地区.可见, L型高压是整体型污染形成和维持的主导天气系统, 其特点是尺度大、维持时间长, 使得不同城市的污染物相互传输、混合形成大范围污染气团.实际上, 整体型污染的影响范围不仅覆盖长三角地区, 也覆盖了山东、河南等地.在L型高压控制下, 长三角地区受到上游输送和本地污染排放的叠加效应影响, 污染程度最重.这与许建明等(2016)对上海重度污染的分析结果一致.
为了进一步分析3个阶段的地面气象特征, 以2018年1月28日—2月3日的过程为例, 自北向南显示了合肥、南京、上海和绍兴4个城市的PM2.5浓度和水平风速的小时变化(图 6).可见4个城市的PM2.5浓度都呈现上升、维持、快速消散的变化过程, 符合整体型污染的演变特征.在上升阶段, 各城市的PM2.5浓度经过8~12 h迅速从优良上升至中度/重度污染水平, 平均每小时上升速度超过10 μg·m-3;在维持阶段, 受边界层影响PM2.5的日变化虽然有波动, 但中度-重度污染一般持续48~72 h;在快速消散阶段, PM2.5浓度一般在6~10 h内降至优良水平, 平均每小时下降约15~20 μg·m-3.此次过程区域内27个城市的PM2.5浓度变化呈现相似的三阶段特征, 表明L型高压的影响范围较大.此外统计发现, 当发生整体型污染过程时, 区域内超过85%城市的PM2.5浓度变化都具有上述变化特点, 但不同阶段PM2.5浓度和风速变化的关系存在差异, 体现了输送和扩散对本地空气质量的相对影响效应.第1阶段, 南京、上海、绍兴的风速明显上升至3~4 m·s-1, 对应PM2.5浓度也从30 μg·m-3迅速上升至100 μg·m-3以上, 表明污染输送是导致PM2.5升高的主要原因.第2阶段, 4个城市的风速明显下降, 小风维持(< 2 m·s-1)了60~70 h, 对应PM2.5浓度也维持高值(150~200 μg·m-3).受边界层日变化的调节, PM2.5浓度呈现白天略低夜间升高的日变化过程.第3阶段, 风速增强至5~6 m·s-1, 明显高于第1阶段的风速, 表明长三角地区受到较强冷空气影响, PM2.5污染气团被有效清除, 7 h内浓度迅速下降至清洁水平.
西部型和西北型的出现日数、持续时间、污染等级相近, 但影响范围存在较大差异.图 7分别合成了两种类型的高低空形势场, 可见两种污染类型的控制系统都是冷高压, 是冬季典型的冷空气天气形势.不同的是西部型对应的冷空气较弱(图 7a), 中心气压约为1029 hPa, 冷空气路径偏东, 冷空气主体主要影响我国华北和东北地区, 长三角地区处于冷高压底部, 低层以东北风或偏东风为主导风向.西部型的降温不显著, 降温幅度通常小于3 ℃, 而且没有降雨过程.而西北部型对应的冷空气明显偏强(图 7b), 中心气压超过1035 hPa, 长三角地区过程降温明显, 降温幅度通常达到5~7 ℃, 同期的平均气温较西部型偏高3~5 ℃.由于冷空气路径偏西, 锋面自西北向东南移动, 经新疆、河套等地直接过境长三角, 且移速较快.冷空气过境时长三角地区的主导风向为西北风.同样对比850 hPa高空形势可以发现, 西部型时长三角地区处于南侧高压顶部控制, 受东北气流影响;而西北型时高空槽自西北向东南移动, 长三角地区受西北气流影响, 高低空风场具有一致性.
上述两种冷空气路径对长三角地区的空气质量造成不同影响.在东路冷空气控制下, 长三角沿海城市受海洋清洁气团的影响, PM2.5浓度较低;但东向风将污染物向长三角内陆挤压, 造成安徽和浙江北部的PM2.5浓度显著升高, 其中, 安徽西部的污染程度最重, 形成了PM2.5浓度“西高东低”的分布特点(图 4b).而在西路较强冷空气影响下, 冷空气携污染物直接过境长三角, 形成了PM2.5浓度从西北向东南递减的分布形态(图 4c).由于锋面移速较快, 锋面过境时间就是污染输送的影响时段, PM2.5的浓度变化呈现快速上升和快速下降的特点, 北部地区的超标时间约为24~36 h, 而南部地区一般为6~13 h.当冷空气较强时(西北型), 由于风速较大, 污染气团在移动过程中浓度不断降低、空间尺度不断减小, 越往下游, 输送强度越低, 形成了PM2.5浓度自西北向东南递减的分布形态.冷空气输送对安徽北部和江苏北部的影响较重, PM2.5的超标时间较长.而江苏中南部、上海、浙江北部虽然也明显受到输送影响, 但由于输送强度降低, 上述地区虽然出现PM2.5浓度短时超标的现象, 但日均浓度通常达不到污染等级.许建明等(2016)研究发现, 西路冷空气虽然是上海冬季典型的输送型污染天气, 但由于其风速大、移速快, PM2.5浓度主要表现为短时超标的特点.李瑞等(2020)也发现受较强冷空气输送影响, 高浓度PM2.5主要集中在安徽北部, 这与本文的分析结果相近.
为了对比东路弱冷空气对内陆城市和沿海城市PM2.5污染浓度的不同影响, 图 8显示了一次典型的西部型污染过程(2016年11月15日), 长三角内陆城市(芜湖市、六安市)和沿海城市(南通市和上海市)PM2.5浓度随风向的分布.可以看出, 在冷高压底部环流背景下, 4个城市的主导风向一致, 均为东北/东风, 不同的是沿海城市南通、上海在东北风下的PM2.5浓度很低仅为39.5和40.1 μg·m-3, 而西部的芜湖、六安在东北风下的PM2.5浓度高达102、87.9 μg·m-3, 表明东向风将污染物向长三角内陆挤压的特点, 形成了西高东低的空间分布.为了对比西路冷空气对长三角北部、南部城市PM2.5浓度的影响差异, 图 9显示了一次典型的西北型污染过程(2018年1月7—8日), 长三角自西北向东南宿州、镇江、上海和杭州4个城市的PM2.5浓度变化.可见4个城市都出现了PM2.5浓度上升和超标的现象, 但自北向南4个城市的污染超标时段不断延迟, 表明冷空气输送是造成PM2.5浓度升高的原因.其次自北向南4个城市的超标时段不断减少、污染浓度不断降低, 比如安徽宿州的超标时间持续了38 h, 峰值浓度接近200 μg·m-3, 而苏南的镇江、上海超标时间分别约为22和17 h, 峰值浓度降低到125~160 μg·m-3;杭州的超标时间仅为8 h, 表明越往下游, 输送影响越小, 从而形成了PM2.5浓度“自西北向东南递减”的空间分布特点.
东北型PM2.5污染的出现日数最少, 而且很少出现2 d及以上的污染过程, 通过合成该类型的高低空形势场(图 10)发现, 大气环流表现为弱气压场的特点, 长三角地区主要受均压场和高压中心两类形势场控制, 其共同的特点是等压线非常稀疏, 地面气压场很弱, 使得水平风速小(< 1 m·s-1), 扩散条件很差.相比其他3种类型, 东北型的同期平均温度最高, 南北温差最小, 过程温度稳定, 没有明显的降温过程和降雨过程.其中, 11月气温约为13~14 ℃, 其他月份为5~8 ℃.对比850 hPa形势场可以发现, 高低层长三角地区受一致的高压系统控制, 高压中心与地面系统对应较好, 表明垂直方向为深厚的稳定层结.
图 11为东北型下长三角地面平均风速的分布图, 可见长三角区域的风速小于2 m·s-1, 呈现自西向东不断下降的趋势, 这与PM2.5的空间分布形态相似, 小风区与PM2.5污染区空间匹配较好(图 4d).东部地区的江苏和上海风速最小, 其中, 江苏平均风速基本低于0.4 m·s-1, 小风中心位于苏南地区接近静风, 非常有利于PM2.5污染物的累积.可见东北型污染主要是长三角本区域内污染排放累积产生, 弱扩散条件是东北型形成的主要气象因子.与其他3种类型不同, 东北型污染基本不受跨区域输送的影响.
之前分析了4种区域性PM2.5污染类型的高低空环流场, 阐明了不同类型PM2.5污染的主导天气系统, 并定性分析了每种污染类型对应的大气扩散条件和污染输送条件.本文的研究目的是为长三角区域性PM2.5污染过程的预报提供参考, 因此, 在环流分析的基础之上, 通过总结每种污染类型影响区域(即表 1中“污染城市”)的地面气象要素及其变化特征, 从而为区域性PM2.5污染过程的研判提供参考指标.由于秋、冬季影响长三角地区PM2.5污染的主要天气系统是冷空气、弱气压场/高压中心, 因此, 选择水平风速、主导风向、变温和相对湿度4个要素.表 2总结了4种类型污染过程在不同区域的要素范围.可以看出, 整体型、西部型和西北型都与冷空气相关, 对应地面主导风向为西北/东北风, 其中, 西北型对应的风速最大超过4 m·s-1, 24 h降温最显著通常达到4~7 ℃, 表明受到较强冷空气影响;而西部型的降温幅度小于3 ℃, 表明冷空气较弱;东北型的风速最小基本低于1 m·s-1, 表明天气静稳, 温度变化很小.需要注意的是, 4种污染类型的夜间相对湿度都很高, 普遍大于80%, 尤其整体型可达90%左右, 非常有利于二次气溶胶的非均相生成, 是高浓度PM2.5维持的重要原因之一(Ding et al., 2019).
1) 针对区域性过程“大范围”和“连片”的特点, 本文提出了一种长三角区域性PM2.5污染日的判定标准, 由此得到2015—2018年污染月份共260个典型区域性污染日.以5个和8个连片城市出现污染日为检验阈值, 本文定义的区域性污染日能够覆盖96%和100%的个例, 同时也能够合理反映区域性污染日的年际变化趋势.
2) 对260个长三角区域性PM2.5污染日的日均浓度分布进行空间分型研究, 得到4种区域性污染类型(整体型、西部型、西北型和东北型), 反映了不同的影响范围、持续时间和污染程度.其中, 整体型的出现日数最多(139 d)、覆盖范围最广(31个城市)、区域平均浓度最高(104.3 μg·m-3)、污染过程的持续时间最长(1.67 d·次-1), 是影响长三角地区PM2.5环境质量的最重要的污染类型, 也是区域联防联控的重点.而西部型、西北型、东北型的影响范围相对较小, 对各省的影响差异较大, 可以考虑差异化的区域防治措施.
3) 对4类区域性PM2.5污染过程进行环流合成分析, 揭示了不同类型区域性PM2.5污染的主导天气系统及其扩散、输送条件.其中, 整体型具有明显的持续性演变特点, 通常发生在两次冷空气的间歇期, L型高压是整体型污染形成和维持的主导天气系统, 前期高压楔导致的跨区域输送和后期静稳条件下的本地排放相叠加, 是形成整体型污染的重要气象条件.东路弱冷空气和西路较强冷空气分别是西部型和西北型污染的主导天气系统, 两种冷空气路径和强度的差异分别形成了PM2.5浓度“西高东低”、“北高南低”的空间分布形态.与上述3类不同, 东北型是长三角本地排放在不利扩散条件下(弱气压场和高压中心)累积混合产生, 基本不受跨区域的输送影响.
4) 统计4种污染类型的地面气象要素及其变化范围发现, 整体型、西部型和西北型的地面主导风向为西北/东北风, 其中, 西北型对应的风速最大超过4 m·s-1, 24 h降温最显著通常达到4~7 ℃, 表明受到较强冷空气影响.而西部型的降温幅度小于3 ℃, 表明冷空气较弱.东北型的风速最小基本低于1 m·s-1, 温度变化很小, 表明天气静稳.4种污染类型的夜间相对湿度都很高, 普遍大于80%, 尤其整体型可达90%左右, 非常有利于二次气溶胶的非均相生成.
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