2. 青海省防灾减灾重点实验室, 西宁 810001;
3. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 南京 210044;
4. 青海省气象台, 西宁 810001
2. Key Laboratory of Disaster Prevention and Mitigation of Qinghai Province, Xining 810001;
3. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044;
4. Meteorological Obervatory of Qinghai Province, Xining 810001
臭氧是大气中一种重要的微量气体, 是影响对流层-平流层大气动力、热力、辐射、化学等过程的重要成分之一.虽然90%的臭氧分布在平流层中, 对流层臭氧含量仅占大气中臭氧总量的10%, 但对流层中高浓度的臭氧不仅会污染空气, 而且还会对地表生态系统产生危害, 引发人类呼吸系统疾病(Mauzerall et al., 2005; World Meteorological Organization, 2011).近年来, 随着全球气候变暖及人类消耗能源结构的转变、城市规模不断扩大的共同影响, 全球臭氧污染问题日渐凸显(李霄阳等, 2017;周学思等, 2019).研究显示, 在全国PM2.5、SO2、NO2等大气污染物浓度逐年下降的情况下, 臭氧含量同比持续增长(Yin et al., 2019), 且在5—10月空气污染质量超标天数中, 以臭氧为首要污染的天数最多, 并已成为我国仅次于PM2.5的重要大气污染物(Wang et al., 2016;黄小刚等, 2019).因此, 准确、快速地获得大范围对流层及近地面臭氧信息是气象及环境科学中亟待解决的问题, 这对人类、生态及气候环境等方面具有重要意义.
目前已有许多学者利用地面臭氧观测资料对京津冀、长三角和珠三角等地区开展了大量研究(Wang et al., 2016;陆倩等, 2019;张小娟等, 2019;严晓瑜等, 2020;王帅等, 2020).研究表明, 近年来上述地区O3污染逐渐凸显, 7—8月高温炎热季节O3污染居多;前体物、光化学反应速率、扩散传输是影响局地臭氧浓度的3个主要因素, 而光化学反应速率和传输扩散与气象条件息息相关:气温和日照时数是影响臭氧变化最主要的气象要素, 其次是相对湿度, 再次是风速, 云量少、气温高、日照长、湿度低有利于光化学反应的进行, 能够促进臭氧的生成;风速会影响近地层O3及其前体物的水平扩散, 小风速通常有利于局地O3浓度的累积(Wang et al., 2016;严晓瑜等, 2020).地面资料虽然精度高, 但区域代表性受到制约, 此外, 针对青藏高原地区近地面臭氧时空分布的研究较少.随着卫星遥感技术的进步, 基于卫星平台的大气臭氧遥感观测手段得以实现并不断优化, 为污染气体的监测提供了更有参考价值的数据.然而多数学者侧重的是大气臭氧总量(张健恺, 2016;韩爽爽等, 2016;李菁等, 2019;宋佳颖等, 2020), 针对对流层臭氧的研究较少, Ziemke等通过残差法反演得到的OMI-MLS对流层臭氧数据(Ziemke et al., 2006)在中国地区的适用性最高, 且与近地面臭氧污染数值具很高的相关性, 可以揭示近地面的臭氧污染情况(胡玥明, 2019).该数据的发布为全球开展大气臭氧监测和气候预测提供了强有力的数据支持.
作为青藏高原的重要组成部分, 青海省是中国乃至东亚地区的生态屏障、三江之源, 也是气候变化的敏感区、生态环境的脆弱带.近年来, 随着青海经济的迅速发展及城镇化规模的不断扩大, 化石燃料的燃烧及汽车尾气的排放也迅速增加, 使得该地区以臭氧污染为首的空气污染事件逐渐频发(谈昌蓉等, 2019).青海省幅员辽阔, 地形复杂, 此外, 大气臭氧总量的时空分布较为复杂, 呈现区域化的特征(刘楚薇等, 2020).因此, 本研究利用高时空分辨率的OMI-MLS卫星遥感数据来监测青海高原对流层大气臭氧总量时空分布特征, 并对其影响因子进行分析, 以期为推进青藏高原区域环境及气候变化研究, 并为政府相关部门制定有效的大气污染防治方案提供理论支撑.
2 研究区概况(Study area)青海省位于青藏高原东北隅, 总面积约为72万km2, 是青藏高原的主体部分之一, 也是黄河、长江和澜沧江的发源地, 生态战略地位十分突出.境内平均海拔在3000 m以上, 地势总体呈西高东低、南北高中部低的态势(图 1), 地形复杂, 地貌多样, 4/5以上的地区为高原, 东部多山, 西部为高原和盆地, 兼具青藏高原、内陆干旱盆地和黄土高原3种地形地貌, 青南高原平均海拔超过4000 m, 河湟谷地海拔较低, 多在2000 m左右(刘凤等, 2019).区域属高原大陆性气候, 全年日照时间长, 为2336~3341 h;辐射强, 年辐射总量可达5860~7400 MJ·m-2;气温和降水的地域差异大, 年均气温为-5.1~9.0 ℃, 年降水量为15~750 mm.青海省工业基础比较薄弱, 但随着西部大开发战略的实施, 青海经济大幅跃升, 其中, 西宁市、海东市、格尔木市、德令哈市和玉树市为青海省的主要城市(表 1), 也是农牧经济区和企业较发达的地区.
本文采用OMI-MLS对流层臭氧总量数据集进行青海高原对流层臭氧总量的分析, 时间分辨率为1个月, 空间分辨率为1°×1.25°, 采用等经纬度投影方式, 选用的时间范围为2005年1月—2019年12月.该数据集是以同时搭载于2004年发射的AURA卫星上的臭氧监测仪OMI(Ozone Monitoring Instrument)和微波临边观测仪MLS(Microwave Limb Sounder)提供的大气臭氧总量和平流层臭氧廓线数据为基础, 通过残差法反演得到全球对流层臭氧数据(Ziemke et al., 2006).由美国国家航空航天局戈达德太空飞行中心(National Aeronautics and Space Administration Goddard Space Flight Center)免费提供(https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/new_data.html).已有许多研究表明该数据集的准确性较高、适用性较好(Nassar et al., 2008;张倩倩等, 2019).
3.1.2 气象数据本研究选用青海省典型城市的5个地面气象站(西宁、海东、格尔木、德令哈和玉树)2005—2019年逐月的平均气温、相对湿度、风速、云量、日照时数和降水量等观测资料, 用于分析其与月平均对流层臭氧总量的相关性, 探究气象因子对对流层大气臭氧总量的影响.地面气象站数据来源于中国气象局综合气象信息共享平台(CIMISS), 完整性和连续性较好, 完全能满足科学研究需求.
3.2 研究方法及数据处理 3.2.1 线性变化趋势分析本文采用一元线性回归法来描述青海高原对流层臭氧总量的变化趋势, 计算公式见式(1)(魏凤英, 1999).
(1) |
式中, t为年份序列, a为对流层臭氧总量的线性变化速率, 如果a>0, 表明对流层大气臭氧总量呈增强趋势, 反之呈减弱趋势, a的绝对值大小反映了对流层大气臭氧总量变化的速率值.然后, 通过相关系数t检验对变化趋势进行显著性检验, 分析变化趋势的可信度.
3.2.2 相关性分析本文采用皮尔逊相关分析方法(魏凤英, 1999)对研究变量之间的相关关系进行分析.对于研究变量x和y, 其相关系数rxy可以表示为式(2).
(2) |
式中, n为研究变量样本总量;xi、yi为第i对样本;x、y为两个变量样本均值.rxy的取值范围为[-1, 1], 当0 < rxy < 1时, 表示x与y呈正相关, 当-1 < rxy < 0时, 表示x与y呈负相关, 且|rxy|越大, 表示x与y之间关系越密切, 之后需对rxy进行显著性检验.
3.2.3 相对贡献率本文采用相对贡献率分析各气象因子对对流层大气臭氧总量影响的强弱程度.计算步骤为:首先对各气象要素与对流层大气臭氧总量进行回归分析, 建立标准回归方程, 该气象因子对应系数的绝对值与所有回归系数绝对值之和的比值即为相对贡献率(祁栋林等, 2018), 计算公式见式(3).
(3) |
式中, [O3]为对流层大气臭氧总量, CRn为第n个气象因的相对贡献率, an为第n个气象因子与[O3]的多因子回归系数, n为各气象因子数量.
4 结果与讨论(Results and discussion) 4.1 OMI-MLS对流层臭氧总量数据在青海高原的适用性分析对2015年1月—2019年12月西宁市地面臭氧观测浓度与对流层臭氧总量进行比较, 可以发现, 虽然受平流层臭氧对流输送的影响, 对流层臭氧总量和近地面臭氧观测浓度的实际意义不同, 且两组数据的单位也不一样(卫星反演的对流层臭氧总量单位为DU, 环保部监测臭氧浓度单位为μg·m-3), 但由OMI臭氧监测仪和微波临边探测器MLS反演得到的对流层臭氧总量与地基观测的近地面臭氧浓度在时间变化上较为一致, 总体呈单峰型变化特征, 二者相关系数为0.69(p < 0.01).该结果表明OMI-MLS对流层臭氧总量数据在青海高原的适用性良好, 反演结果可以揭示近地面臭氧污染情况(图 2).
由2005—2019年多年平均对流层O3总量的空间分布可以看出, 青海高原的多年平均对流层臭氧总量分布整体呈东北高西南低的态势, 多年平均值为31.8 DU;东部农业区和柴达木盆地的值较高, 一般超过27 DU, 海东地区甚至超过31 DU;三江源地区与环湖祁连山地区的值较低, 一般为25~27 DU, 玉树中南部地区存在一个低值区, 不足25 DU(图 3a).这可能与地形和大气环流分布有关:低海拔和盆地地区容易出现逆温现象, 逆温层下的各种二氧化氮等大气污染物扩散条件较差, 并且由于日照时间长, 受太阳辐射的影响加快了光化学反应速度;而且盆地的局地环流也不易污染物的扩散(闫静, 2013).另外, 由于玉树中南部地区是对流层向平流层物质输送的通道之一(周秀骥等, 2004), 多低涡切变, 具有高层辐散低层辐合的特性, 低涡系统的物质抬升过程导致该地区对流层臭氧总量亏损.从各典型城市的多年平均臭氧总量分布可以发现, 海东市的值最高, 为30.6 DU, 其次是西宁市、格尔木市、德令哈市, 分别为30.1、29.4、26.1 DU, 玉树市的值最低, 为25.1 DU(图 3b), 综合各典型城市的海拔高程, 其多年平均臭氧总量分布与上述分析结果一致.
2005—2019年青海高原多年平均对流层臭氧总量的月变化一般介于20.7~35.9 DU, 在一定程度上表现为“倒V”型:峰值位于6—7月, 为35.9 DU, 谷值位于1月, 为20.7 DU.与平均气温的时间变化进行对比发现, 二者显著正相关(p < 0.01), 1—7月, 随着气温逐渐回升, 对流层大气臭氧总量值也逐渐增加, 并在7月达到最高值, 8—12月, 随着气温降低, 对流层大气臭氧总量逐渐减少(图 4).这可能是由于对流层臭氧是局地光化学反应和区域传输共同作用的结果, 其中, 前体物是光化学反应的物质基础, 太阳辐射是光化学反应的必要条件(Su et al., 2018).由此可见, 青海高原对流层臭氧总量的月变化与气温的变化密切相关.该结果与西宁市近地面臭氧浓度月际变化为“单峰型”的研究结论一致(谈昌蓉等, 2019), 但与长三角区域臭氧浓度月际变化呈“双峰型”特征有异(Ding et al., 2013), 这可能与人为排放源有关.
进一步分析其季节分布特征, 结果表明, 2005—2019年青海高原多年平均对流层臭氧总量的季节变化明显, 空间异质性强, 总体而言, 夏季的对流层臭氧总量最高, 其次是春季、秋季, 冬季的对流层臭氧总量最低.具体来看, 春季, 青海高原大部分地区对流层臭氧总量一般为28 DU左右, 其中, 高值区位于东部, 臭氧总量超过30 DU(图 5a).夏季, 随着气温升高, 青海高原对流层臭氧总量增至34 DU以上, 柴达木盆地和东部地区的臭氧总量超过38 DU(图 5b).秋季, 随着气温回落, 青海高原对流层臭氧总量明显回落, 大部分地区臭氧总量为24~26 DU, 高值区仍出现在柴达木盆地和东部地区(图 5c).冬季, 青海高原气温降至一年中的最低值, 对流层臭氧总量也降至最低值, 大部分地区臭氧总量低至20~23 DU, 高值区仍出现在东部地区(图 5d).
图 6a为2005—2019年青海高原对流层臭氧总量的年际变化, 可以看出, 近15年青海高原对流层臭氧总量呈显著增加趋势(p < 0.01), 波动范围为25.39~29.90 DU, 年平均增加速率为0.22 DU, 其中, 最大值出现在2019年, 为29.90 DU, 2016年出现次高峰, 为28.25 DU, 最小值出现在2005年, 为25.39 DU.生态环境部表示2019年全国空气质量稳中有进, 但臭氧浓度明显上升, 同比上升6.5%, 以臭氧为首要污染物的超标天数占总超标天数的41.8%(中国环境监测总站, 2019), 本文研究结果与之对应.
进一步分析2005—2019年青海高原对流层臭氧总量四季的变化情况, 结果表明(图 6b), 15年来, 春、夏季青海高原对流层臭氧总量平均值明显高于秋、冬季, 且4个季节的对流层臭氧总量保持着波动上升趋势, 其年际变化速率分别为0.23、0.22、0.09、0.25 DU·a-1.其中, 对流层臭氧总量年际变化速率最快的是冬季, 冬季的最低值出现在2007年, 为19.67 DU, 最高值出现在2018年, 为23.27 DU;其次是春季, 春季对流层臭氧总量最低值出现在2007年, 为26.05 DU, 最高值出现在2018年, 为30.19 DU;再次是夏季, 夏季对流层臭氧总量最低值出现在2006年, 为32.73 DU, 最高值出现在2019年, 为37.08 DU;秋季的对流层臭氧总量年际变化速率最小, 且最低值出现在2009年, 为23.34 DU, 最高值出现在2019年, 为26.61 DU.
图 7给出了2005—2019年青海高原对流层臭氧总量随时间的变化, 明显可见青海高原对流层臭氧总量呈逐年波动增加趋势, 高值出现在6—7月, 且每隔3~4年会出现一个高值, 高值区与厄尔尼诺现象3~4年的周期对应.此外, 2019年大多数月份的对流层臭氧总量值均较常年偏高, 尤其是1月和12月.对流层臭氧来源主要是对流层的光化学反应和平流层的对流输送, 且对流层内部发生的化学过程是其主要来源, 而光化学反应主要发生在近地面, 人类排放的臭氧前体物在光照条件下生成臭氧, 因此影响因子众多(胡玥明, 2019).此外, 陈希等(2015)指出, 厄尔尼诺对大气动力、热力和化学作用都产生影响, 而大气平流层环流变化可以对对流层臭氧尤其是下平流层臭氧变化产生重要影响.国家气候中心发布信息显示, 2019年为厄尔尼诺年(https://3g.163.com/news/article_cambrian/ED9Q037U05313SA2.html), 因此, 2019年青海高原对流层臭氧总量异常偏高可能与大气环流有关, 具体原因有待深究.
气象条件是影响局地环境空气质量的一个重要因素(吴序鹏等, 2018), 可以通过影响大气环流、光化学环境和O3前体物扩散等途径影响大气中O3的形成与分布(安俊琳等, 2009).限于资料, 下文以2005—2019年每月的平均气温、相对湿度、风速、云量、日照时数、降水等气象因子分析其对月平均对流层臭氧总量的影响, 探究二者之间的关系.
从图 8中可以看出, 西宁市对流层臭氧总量与平均气温的相关系数最高, 为0.86, 其次是与降水量、云量和相对湿度, 相关系数分别为0.77、0.62和0.43, 与风速和日照时数的相关系数较低.海东市对流层臭氧总量与平均气温的相关系数最高, 为0.88, 其次是与降水量、云量和相对湿度, 相关系数分别为0.74、0.59和0.39, 与风速和日照时数的相关系数较低.格尔木市对流层臭氧总量与平均气温的相关系数最高, 为0.84, 其次是与降水量、云量和相对湿度, 相关系数分别为0.74、0.59和0.39, 与风速和日照时数的相关系数较低.德令哈市对流层臭氧总量与平均气温的相关系数最高, 为0.73, 其次是与降水量、云量、相对湿度和风速, 相关系数分别为0.59、0.47、0.43和0.36, 与日照时数的相关系数较低.玉树市对流层臭氧总量与平均气温的相关系数最高, 为0.65, 其次是与降水量、云量和相对湿度, 相关系数分别为0.54、0.49和0.47, 与风速和日照时数的相关系数较低.总体而言, 青海高原各典型城市对流层臭氧总量与气温和降水呈显著的正相关性, 气温升高会加速光化学反应的速率, 导致对流层臭氧总量增加.青海高原属于高原大陆性气候, 降水量少且主要集中于夏季, 一方面, 降水有利于清除污染物, 水汽含量越高, 臭氧的损耗越大;另一方面, 降水有利于植被生长, 同时, 植被排放产生的挥发性有机物增加, 进而转化为臭氧等污染物(宋佳颖等, 2020).
表 2给出了各气象因子对青海高原典型城市对流层大气臭氧总量变化的相对贡献率.可以看出, 西宁市平均气温对对流层大气臭氧总量变化影响最大, 贡献率为59.14%, 降水量次之, 贡献率为22.41%, 云量、日照时数、相对湿度和风速的相对贡献率较小.海东市平均气温的影响最大, 贡献率为59.17%, 其次是降水量, 贡献率为11.67%, 日照时数、相对湿度、云量和风速的相对贡献率较小.格尔木市平均气温的影响最大, 贡献率为61.69%, 其次是风速, 贡献率为12.09%, 云量、降水量、相对湿度和日照时数的相对贡献率较小.德令哈市平均气温的影响最大, 贡献率为37.42%, 其次是风速、相对湿度和降水量, 贡献率分别为22.16%、18.47%和12.58%, 云量和日照时数的相对贡献率较小.玉树市平均气温的影响最大, 贡献率为41.14%, 其次是风速和降水量, 贡献率分别为17.51%和16.18%, 日照时数、相对湿度和云量的相对贡献率较小.说明影响青海高原对流层大气臭氧总量的主要气象因子是气温和降水, 而次要因子表现略有不同.
1) OMI-MLS对流层臭氧总量数据在青海高原的适用性良好, 反演结果可以揭示近地面臭氧污染情况.
2) 青海高原的多年平均对流层臭氧总量分布整体呈东北高西南低的态势, 多年平均值为31.8 DU, 受地形和大气环流形势影响较大.典型城市的对流层臭氧总量海东市最高, 其次是西宁市、格尔木市、德令哈市, 玉树市最低.其月变化一般介于20.7~35.9 DU, 在一定程度上表现为“倒V”型特点:峰值位于6—7月, 为35.9 DU, 谷值位于1月, 为20.7 DU, 与气温变化密切相关.对流层臭氧总量的季节变化明显, 空间异质性强, 夏季最高, 其次是春季、秋季, 冬季最低.
3) 近15年青海高原对流层臭氧总量呈显著增加趋势, 年平均增加速率为0.22 DU, 其中, 最大值出现在2019年, 为29.90 DU, 最小值出现在2005年, 为25.39 DU.4个季节的对流层臭氧总量均呈波动上升趋势, 冬季的增加速率最快, 其次是春季、夏季, 秋季的增加速率较慢.
4) 青海高原典型城市对流层臭氧总量与气温和降水呈显著正相关, 且气温和降水对青海高原对流层臭氧总量的贡献率最高, 而次要因子表现略有不同.
影响对流层臭氧总量的因素很多, 地气相互作用和大气运动过程较为复杂, 本文仅基于相关系数和相对贡献率的方法分析了青海高原对流层臭氧总量和气象因子之间的关系, 并初步讨论了2019年青海高原对流层臭氧总量异常偏高的可能原因, 对于这种现象产生机制尚未完全明晰.接下来, 有待于分析诸如臭氧前体物等其他因素对青海高原对流层臭氧总量的影响机制, 并通过大气环流异常等分析2019年青海高原对流层臭氧总量异常偏高的可能原因.
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