1 引言(Introduction)

PM_2.5已成为现阶段我国东部大部分城市的主要大气污染物(Ye et al., 2018), 并对人类的生产生活造成很多不利影响(Hansen et al., 2005; Viana et al., 2008; Wessels et al., 2010; 王郭臣等, 2014).自2013年以来随着我国管控措施逐渐增强, 大气污染物的排放量明显减少, 大部分地区的污染天数和PM_2.5浓度呈现降低的趋势(Xu et al., 2016; 石春娥等, 2017), 但这些措施对冬季污染的治理效果仍不理想, 污染物一直维持在较高的浓度水平(Shi et al., 2018), 这说明冬季PM_2.5的污染治理还要多方面考虑.大量研究表明, PM_2.5污染来源主要有本地排放和跨区域的污染输送(潘月云, 2015; Xu et al., 2016; 任传斌等, 2016; 孟宁等, 2017; 沈旻昱, 2019; 于燕等, 2019).因此, 对于冬季污染物的治理除了减少本地排放外, 还要掌握其输送特征, 只有输送通道上的相关城市协同减排, 才能达到改善区域空气质量的目的.

研究区域输送的重点在于找到污染物的输送路径和潜在源区位置.目前, 对污染物输送路径的研究通常使用原理简单、操作方便、能够快速找到污染物输送路径的后向轨迹模型(HYSPLIT)(Wang et al., 2009).如Shi等(2018)结合后向轨迹模型和安徽省AQI数据进行分析, 发现冬季存在5条影响安徽省的气团路径, 其中来自东北和西北方向的气团经常导致PM_2.5的污染；Zhu等(2011)利用该模型研究发现, 4-10月途经黄土高原和河北西部的西南路径气团会携带较高浓度的PM₁₀到达北京地区.对于潜在源区的研究则是在后向气团轨迹分析的基础上, 使用潜在源贡献因子分析(PSCF)将轨迹路径和区域网格相结合, 来研究潜在源区的具体位置, 同时加上权重浓度分析(CWT), 从而更准确地得到潜在源区浓度贡献大小.例如, 高正旭等(2018)通过研究武汉地区多年的污染数据表明, 不同季节武汉市本地及其周边地区的局地污染对武汉市大气污染物的贡献较大, 但大气污染物受排放源分布和停留时间等影响, 其源区分布存在差异；闫世明等(2019)通过该方法得到太原秋冬季节空气质量的重要潜在源区主要位于汾渭平原的陕西汉中、西安和山西的吕梁、临汾等地.

上述模型和方法已被广泛应用于区域输送的研究中, 但目前大多数这方面的研究都是聚类分析整个季节的气团轨迹, 这种长时间的轨迹聚类虽然可以得出整个季节的输送情况, 但容易忽略环流形势变化带来的影响, 而随着环流形势的改变, 污染物输送的方向、路径及潜在源区的位置也会发生变化(Chen et al., 2008; 程念亮等, 2013; 杨旭等, 2017; 俞布等, 2017).因此, 对不同天气形势下的污染区域输送特征的分析同样重要, 尤其是在目前冬季污染治理效果不显著的情况下, 更需要考虑环流形势对区域输送的影响, 从而针对不同天气形势中污染的输送特征制定相应的预报、防治及管控措施.

富阳地区位于杭州市西南, 是浙江省贯彻“绿水青山, 就是金山银山”理念的重点响应区域.该地区自实施减排措施以来, 冬季污染事件依旧频发, 污染状况仍没有明显改善(杭州市富阳区统计局, 2019).基于此, 本文在分析2015-2018年富阳地区冬季污染状况的基础上, 研究天气分型方式(张国琏等, 2010; 许建明等, 2016; 俞布等, 2017; 张莹等, 2018; 翁佳烽等, 2020), 并对该区域海平面气压场进行天气分型, 同时结合后向轨迹模式, 运用气团轨迹聚类、PSCF和CWT分析方法, 研究富阳地区冬季不同天气形势下PM_2.5的输送路径与潜在源区, 以期为杭州市富阳地区PM_2.5污染的治理及区域间的联防联控提供参考.

2 数据与方法(Data and methods) 2.1 数据来源

本文所用的大气污染资料来自国家环境空气质量监测网(www.beijingair.sinaapp.com)发布的富阳站点2015-2018年逐时PM_2.5质量浓度资料；用于后向轨迹模式研究的气象资料为2015-2018年美国国家环境预报中心(National Center for Environmental Prediction, NCEP)提供的水平分辨率为1°×1°的全球同化系统(Global Data Assimilation System, GDAS)再分析资料.

2.2 研究方法 2.2.1 HYSPLIT后向轨迹模式

HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model) 模式是一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型, 具有处理多种气象要素输入、多种物理过程、多种污染物排放源的功能, 目前已被广泛用于大气污染物的溯源、追踪和区域源解析研究(Draxler et al., 1998; Stein et al., 2015).本研究利用该模型, 设置模拟受点为富阳地区中心坐标点(30.05°N, 119.95°E)；考虑到边界层污染物的传输高度(Pongkiatkul et al., 2007), 设置轨迹起始高度为500 m；考虑到污染物在边界层内一般存在2~3 d(Li et al., 2012), 设置后向轨迹时间为72 h；然后计算2015-2018年冬季逐日4个时次(02：00、08：00、14：00、20：00 (北京时))到达受点的后向气团轨迹, 并使用基于HYSPLIT开发的TrajStat(Wang et al., 2009)软件提供的欧式距离(Euclidean distance)算法对气团轨迹进行聚类分析；最后结合每条轨迹对应的PM_2.5质量浓度特征进行统计分析.轨迹分析过程中, 设定阈值为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM_2.5二级浓度(75 μg·m^-3), 将后向轨迹分为清洁轨迹与污染轨迹：当某条轨迹所对应的PM_2.5质量浓度大于75 μg·m^-3时, 定义为污染轨迹, 否则为清洁轨迹.

2.2.2 潜在源区权重分析法(WPSCF)

由条件函数发展而来潜在源贡献因子分析法(Potential Source Contribution Function, PSCF), 可以通过分析气团轨迹和某种要素值(如AQI、污染物浓度值等)来识别污染源区(Begum et al., 2005).该方法是将研究区域划分成若干个网格, 每个网格的坐标记为(i, j), 当经过网格(i, j)的轨迹上的要素值超过设定的阈值时, 则认为该轨迹为污染轨迹.PSCF为污染轨迹数m_ij与经过该网格所有的轨迹数n_ij的比值, 如式(1)所示.

(1)

由于PSCF反映的是一种条件概率, 当研究区域内经过某一网格的n_ij小于每个网格平均轨迹端点数的3倍时(王郭臣等, 2014), 计算的PSCF值就会有很大的不确定性, 故引入权重函数W_ij来降低这些特殊网格的影响, 具体如式(2)所示.

(2)

本文参照上海等地研究工作(李莉等, 2013; 任传斌等, 2016)采用以下权重函数, 具体见式(3).

(3)

式中, n_avg为平均轨迹数.

2.2.3 浓度权重轨迹分析法(WCWT)

PSCF反映的是某个网格污染轨迹所占的比例, 可以给出潜在源区的位置, 但很难确定潜在源区对受点的污染程度, 因此, 本文引入浓度权重轨迹分析方法(Concentration Weighted Trajectory Method, CWT)(Hsu et al., 2003; 王郭臣等, 2014)来计算潜在源区气团轨迹的权重浓度.该方法使用上述相同的权重函数, 计算方法见式(4)~(5).

(4)

(5)

式中, CWT_ij为第(i, j)网格上的平均权重浓度, l为轨迹, M为轨迹总数, C_l为轨迹l到达受点时所添加要素的浓度, τ_ijl为轨迹l在第(i, j)网格中花费的时间.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 富阳地区PM_2.5年、季变化特征

图 1为富阳地区2015-2018年污染天数与PM_2.5年均浓度变化结果.由图可见, 研究时段内, 富阳地区大气污染有明显的时间分布特征, 全年污染天数(图 1a)与PM_2.5浓度(图 1b)逐年降低, 污染天数由53 d降低到33 d, 降幅达到37.7%, PM_2.5年均浓度由2015年的49 μg·m^-3下降到2018年的37 μg·m^-3, 年平均递减率约为3 μg·m^-3, 降低总幅度为25.0%.与年变化转好的趋势不同, 在大量减排措施下, 冬季的污染天数和PM_2.5浓度仍保持在较高水平, 这4年冬季污染天数分别为21、29、20、19 d, 占全年污染天数的39.6%、58.0%、62.5%、57.6%, 冬季PM_2.5均值浓度分别为54、68、47、52 μg·m^-3, 超出年平均值12.5%、54.5%、17.5%、44.4%.

通过以上对比发现, 在2015-2018年期间富阳地区PM_2.5浓度的年均值与冬季平均值呈现两种不同的变化趋势.富阳地区减少了本地人为源排放, 其中, PM_2.5前体物二氧化硫逐年减排比例分别为6.1%、10.7%、8.0%、3.6%, 氮氧化物逐年减排比例分别为22.31%、11.5%、10.5%、5.6%(杭州市富阳区统计局, 2016-2019).即使是在这种情况下, 该地区冬季污染天数和PM_2.5浓度依然维持在较高的水平, 因此, 对于富阳地区冬季PM_2.5污染的治理除了考虑本地减排外, 更多要分析研究PM_2.5的区域输送问题.

3.2 富阳地区冬季天气分型结果

为了准确找出富阳地区冬季不同天气形势下污染物的区域输送特征, 本研究首先通过参考天气学原理, 研究地面天气图上高、低压系统的配置和研究区域在气压场中所处的相对位置, 对该地区冬季天气形势进行分类, 最后将2015-2018年冬季361 d地面海平面气压场分成6种类型(图 2和表 1), 结果如下.

① 高压前控制型(出现频率为34.9%)：高压中心位于甘肃、内蒙古、陕西一带, 未来几天高压中心有较大趋势逐渐向东南移动, 研究区域受弱的西北气团控制, 这种天气系统下平均风速为1.5 m·s^-1, 风向多为偏北风, 平均PM_2.5浓度约为49 μg·m^-3, 出现污染的概率为12.7%.

② 高压控制型(出现频率为23.8%)：高压系统或弱高压中心位于长江下游地区, 长三角地区有弱的环流, 研究区域基本处于变冷性高压环流下部或者上部, 风向多为东北风, 地面平均风速为1.3 m·s^-1, PM_2.5均值浓度约为65 μg·m^-3, 出现污染的概率最高, 为34.9%.这与高压控制下下沉气流较多、垂直对流弱、大气层结较稳定等不利扩散的因素有关(郝宏飞等, 2018).

③ 高压底部控制型(出现频率为16.1%)：高压中心出现在内蒙古、京津冀地区, 高压系统较弱, 研究区域位于高压系统底部, 由于受东北气团控制, 富阳地区主导风向为东北方, 平均风速约为1.3 m·s^-1, PM_2.5均值浓度约为58 μg·m^-3.

④ 低压前部控制型(出现频率为11.6%)：低压中心位于广西、湖南一带, 研究区域处于低压中心右侧外围, 受东南和偏南气团控制, PM_2.5均值浓度约为48 μg·m^-3.

⑤ L型高压控制型(出现频率为8.6%)：高压中心从蒙古西北至河套、长江中下游地区, 环流形势呈L型, 研究区域基本位于高压中心右侧, 受偏北气团控制, 风速为1.6 m·s^-1, 平均PM_2.5浓度为46 μg·m^-3.

⑥ 低压控制型(出现频率为5.0%)：低压中心位于长江中下游地区, 气压整体偏弱, 研究区域受偏南气团控制, PM_2.5均值浓度约为56 μg·m^-3, 但出现污染的概率高达61.1%.这可能是因为低压控制下主导风向为湿度较大的偏南风, 加快了气态前体物向颗粒物的二次转化速度(杨孝文等, 2016; 李敏等, 2018; 徐冉等, 2019), 同时也会将上游潜在源区的污染物输送到富阳地区, 造成本地排放与外来输送的双重污染.

3.3 气团轨迹聚类分析

为了得到2015-2018年冬季各天气形势下到达富阳地区气团轨迹的差异, 本文利用基于HYSPLIT开发的TrajStat软件得到每种天气形势的后向72 h气团轨迹(图 3灰色轨迹线), 在此基础上, 采用欧式聚类法(Davis et al., 1991)并结合PM_2.5逐小时质量浓度对这些气团轨迹进行聚类分析, 具体见图 3和表 2(表中的轨迹编号为各种天气形势下携带PM_2.5浓度最高的聚类轨迹).

图 3中黑色轨迹线为各天气形势下的聚类轨迹数, 其中, 高压前部、高压底部、L型高压和低压前部可以聚为4类, 高压和低压控制下分别聚为3类和6类.高压前部控制下, 聚类超过一半气团(57.43%)的轨迹#3, 来自京津冀地区南部交界区, 经山东中部、江苏中部、浙江北部到达富阳.高压控制下, 聚类超过一半气团(55.59%)的轨迹#2, 来自山东中部, 经江苏中部地区、浙江北部地区到达富阳.高压底部控制下, 气团主要来自两个方位, 包括来自江苏东部沿海, 经上海、浙江东北部到达富阳的聚类轨迹#4, 以及来自京津冀北部交界区, 经山东中东部、江苏东部沿海、上海、浙江东北部到达富阳的聚类轨迹#3, 分别占37.50%和31.25%.低压前部控制下, 气团主要来自东南回旋路径轨迹#4(44.05%), 从上海、浙江东部沿海, 经浙江东南部到达富阳地区.L型高压控制下, 主导气团为东北方向的聚类轨迹#1(45.16%), 来自辽宁西南部, 经山东半岛东部、江苏东南部、上海、浙江东北部到达富阳.低压控制下, 气团呈星状分布, 西南部的回旋聚类气团轨迹#5占比最高(27.78%), 来自于浙江东南部, 经浙闽赣交界地带、浙江西部到达富阳.

表 2为各种天气形势下携带PM_2.5浓度最高的聚类轨迹及其移动路径.总体来看, 高压和高压前部控制下污染气团基本来自山东、江苏等地, 高压底部和L型高压控制下污染气团基本来自内蒙古、辽宁等地, 低压和低压前部控制下污染气团基本来自浙江中部、东南部地区.

结合图 3和表 2分析发现, 各天气形势下携带PM_2.5浓度最高的聚类气团轨迹长度和占比高低呈现出两种规律.一是高压、高压前部和低压前部控制下, 遵循轨迹短、运动速度慢、占比高的气团携带PM_2.5浓度最高的规律.高压(#2)、高压前部(#3)主导气团主要来自偏北方向, 气团轨迹较短, 移动速度较慢, 且经过长三角地带, 携带的PM_2.5浓度最高；低压前部控制下来自东南方向的气团(#4)占比最大, 其运动速度慢, 途径位于盆地地形的金华、衢州一带, 容易将污染物输送到富阳地区.二是高压底部、L型高压和低压控制下, 遵循轨迹长、运动速度快、占比低的气团携带PM_2.5浓度最高的规律.高压底部(#2)、L型高压(#2)气团最少的轨迹均来自内蒙古中北部地区, 其轨迹长、移动速度快, 可能将该区域的沙尘(李艳君等, 2019)或途径区域的PM_2.5输送到富阳地区；低压控制下的轨迹#6和低压前部控制下的轨迹#4在陆地上途径的区域类似, 因此, 携带的PM_2.5浓度均较高.

上述规律表明, 聚类气团占整体气团的比例和运动速度的大小会影响其携带的PM_2.5浓度的高低.通过对比表 2数据可知, 运动速度快、占比少的气团所携带的PM_2.5浓度要高于运动速度慢、占比多的气团, 其原因可能是当气团数较少时, 个别浓度较高的气团轨迹对整体的影响较大, 同时各气团垂直变化的差异, 也会导致其携带的PM_2.5浓度不同.

3.4 PM_2.5输送路径分析

上述分析得到各天气形势下的主要气团和PM_2.5的输送方向, 但各轨迹携带的PM_2.5浓度不同, 对研究区域的影响程度也不一样.为更清楚地找到冬季主要影响富阳地区的天气形势及其控制下的PM_2.5输送路径, 本文选取上述聚类轨迹中携带PM_2.5浓度超过75 μg·m^-3且污染概率超过40%的4条气团轨迹进行研究, 图 4为输送过程中气团在垂直方向上的变化特征.

3.4.1 高压输送路径

为高压控制下聚类气团#2的移动路径, 该路径上气团携带的PM_2.5均值浓度约为78 μg·m^-3, 经过山东中部、江苏、浙江北部最后到达富阳地区.该路径上气团轨迹起始高度低, 约为700 m, 轨迹较短, 气压变化较小, 邻近研究区域时气压基本无变化, 可携带富阳地区周边的污染物影响该区域.

3.4.2 高压底部和L型高压输送路径

为高压底部控制下聚类气团#2和L型高压控制下聚类气团#2的移动路径, 该路径上气团携带的PM_2.5平均浓度约为85 μg·m^-3, 经过内蒙古中北部、河北北部、山东东部、江苏东部、浙江东北部最后到达富阳地区.该路径上气团轨迹起始高度较高, 约1500 m, 运动速度快, 后向3~48 h期间存在明显的下沉气流, 会抑制该时段内途径区域的污染物向上输送, 造成近地面污染物的积聚, 并可携带这些污染物到达富阳地区.

3.4.3 低压输送路径

为低压控制下聚类轨迹#6的移动路径, 该路径上气团携带的PM_2.5均值浓度约为84 μg·m^-3, 经过浙江东南部、浙江中部最后到达富阳地区.该路径上气团轨迹起始高度约300 m, 运动速度较慢, 后向36 h左右气流缓慢上升, 有可能将该时段内途径区域近地面的污染物输送至高空, 并携带其到达富阳地区.同时, 该路径上气团邻近研究区域时表现为弱的下沉气流, 对富阳地区污染物的扩散起到一定的抑制作用.

3.5 PM_2.5潜在源区及其贡献分析

通过对气团轨迹聚类分析出不同天气形势下PM_2.5到达富阳地区的输送路径, 但没有考虑气团所占比例的影响, 同时也难以准确地找到PM_2.5源区的位置和贡献大小, 因此, 需利用潜在源贡献因子法(WPSCF)和浓度权重轨迹分析法(WCWT)进行源区分析.WPSCF的计算结果见图 5, 将WPSCF值大于0.5的区域定义为潜在源区, 大于0.7的区域定义为主要潜在源区, 图中黑点表示研究区域.

根据WPSCF的分布可以看出(图 5), 不同天气形势下潜在源区的分布不同, 其中, 高压、高压底部、低压前部控制型天气系统控制下, WPSCF值超过0.7的主要潜在源区较多；高压前部、L型高压、低压控制型天气系统控制下, WPSCF值超过0.5的潜在源区较少.高压控制下的潜在源区主要位于安徽南部、江苏东南部、上海和浙江东部、中部、东北部区域, 其中, 主要潜在源区位于浙皖南部交界区、江沪浙交界区及浙江东部部分区域.高压前部控制下的潜在源区位于江西北部、安徽零星区域和京津冀交界区, 其中, 江西北部和京津冀交界区存在主要潜在源区.高压底部控制下的潜在源区位于安徽南部、上海和浙江东部、西北部, 其中, 主要潜在源区位于安徽南部和浙江西北部.L型高压下的潜在源区位于浙江北部和江苏南部区域, 其中, 江苏南部存在主要潜在源区.低压前部控制下上海、浙江中东部、江西北部和河南中东部区域均存在主要源区.低压控制型天气系统污染轨迹较少, 因此, 潜在源区分布基本出现在污染轨迹上, 主要源区位于浙江东部沿海和赣皖交界区域.

由于通过WPSCF只能得到某网格内污染轨迹所占的权重比例, 无法得到该网格对目标网格的污染浓度贡献, 因此, 使用WCWT来进一步确定潜在源区对受点PM_2.5浓度的贡献水平.如图 6所示, 研究区域的WCWT与WPSCF的分布特征相类似, 高压天气系统控制下, WCWT高值区位于上海西部、苏州、嘉兴、杭州、衢州、金华和丽水地区, 与WPSCF指示的重点污染源区相吻合, 这些源区的部分区域对富阳地区PM_2.5浓度的贡献超过95 μg·m^-3.高压前部天气系统控制下, WCWT高值区集中分布在浙江北部、江苏南部和上海地区, 对富阳地区PM_2.5浓度的贡献为55~75 μg·m^-3.高压底部天气系统控制下, WCWT高值区位于富阳本地和浙江中东部区域, 贡献超过75 μg·m^-3, 浙江南部以北大部分区域、上海、江苏东南部对富阳地区PM_2.5浓度的贡献为55~75 μg·m^-3.L型高压控制下, 对富阳地区PM_2.5浓度贡献最大的区域位于江沪浙交界区, 贡献为55~95 μg·m^-3.低压前部控制下, WCWT高值区位于金华地区和上海南部, 金华南部部分区域超过95 μg·m^-3.低压控制下, 浙江东南部沿海输送的PM_2.5浓度最高超过75 μg·m^-3.

4 结论(Conclusions)

1) 2015-2018年富阳地区污染天数下降37.7%, PM_2.5年均浓度下降25.0%, 但冬季污染天数和PM_2.5浓度均远高于年均值且没有明显的降低趋势, 该地区冬季PM_2.5污染的治理除了考虑本地人为源排放外, 更要考虑区域输送的影响.

2) 2015-2018年冬季富阳地区海平面气压场可以分为高压控制型、高压前部控制型、高压底部控制型、L型高压控制型、低压控制型和低压前部控制型6种类型的天气形势, 其中, 出现概率最高的为高压前部控制型和高压控制型, 分别占34.9%和23.8%, PM_2.5均值浓度最高的为高压控制型和高压底部控制型, 分别为65 μg·m^-3和58 μg·m^-3.

3) 冬季富阳地区各天气形势下主导气团运动速度的快慢和占总体气流轨迹比例的大小会影响其携带PM_2.5浓度的高低, 但基本遵循两种规律, 一是高压、高压前部和低压前部控制下, 遵循轨迹短、运动速度慢、占比高的气团携带PM_2.5浓度最高的规律, 二是高压底部、L型高压和低压控制下, 遵循轨迹长、运动速度快、占比低的气团携带PM_2.5浓度最高的规律, 其中, 高压底部、L型高压和低压控制下中的气团携带的PM_2.5平均浓度较高.

4) 2015-2018年冬季影响富阳地区的6种天气形势中, 高压和高压前部控制下携带PM_2.5浓度最高的气团基本来自山东、江苏等地, 高压底部和L型高压控制下携带PM_2.5浓度最高气团基本来自内蒙古、辽宁等地, 低压和低压前部控制下携带PM_2.5浓度最高气团基本来自浙江中部、东南部地区.此外, 高压、高压底部、L型高压和低压控制型天气形势下, 还可能存在污染程度较高(PM_2.5 ≥ 75μg·m^-3)的气团输送路径, 分别为高压控制下聚类轨迹(#2), 主要经过山东中部、江苏, 从浙江北部到达富阳地区；高压底部聚类轨迹(#2)和L型高压聚类轨迹(#2), 主要经过内蒙古中北部、山东东部、江苏东部, 从浙江东北部到达富阳地区；低压控制下的聚类轨迹(#6), 主要经过浙江东南部、浙江中部到达富阳地区.

5) 富阳地区冬季不同天气形势下WPSCF与WCWT分析得到的潜在源区分布特征类似, 但WPSCF值分布范围更广一些.通过这两种方法得到高值区重合区域中, 高压控制下潜在源区位于浙江西南部、东北部、上海和江苏东南部地区, 高压前部控制下潜在源区位于浙江东部、东北部、上海和江苏东南部地区, 高压底部控制下潜在源区位于浙江中东部、东北部和上海地区, L型高压控制下潜在源区位于浙江北部和江苏南部, 低压和低压前部控制下潜在源区位于浙江东南部地区.