2021, Vol. 41
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2. 贵州省环境科学研究设计院, 贵阳 550081
2. Guizhou Institute of Environmental Sciences Research and Design, Guiyang 550081
生活用煤燃烧不但造成环境空气污染, 还会带来室内污染和健康危害.据2015年小城镇家庭能耗调查发现, 煤炭依然是主要的取暖能源(Chen et al., 2015), 且生活燃煤因低效、量大而成为PM2.5的重要来源(Shen et al., 2016).通过对2000—2012年我国340个城市的PM2.5数据结合30个省份煤炭消费分布数据研究发现, 煤炭的分散使用问题日渐突出(Xie et al., 2016).1991—2015年的跟踪研究表明, 2002年以后, 城市生活用煤消费量逐步下降, 而农村生活用煤消费量增长加快, 2015年已达到城市消费量的5倍(Zhao et al., 2018).研究表明, 冬季燃煤取暖导致空气质量恶化, 贫困边远地区的情况更为严重, 可使空气质量指数下降36%, 死亡率增加14%(Fan et al., 2020).室内燃煤对健康危害尤甚(Liu et al., 2020；Wu et al., 2020), 室内PM污染的影响更大(Liu et al., 2018)；针对山西和贵州的2个县的研究表明, 室内PAH暴露水平高于室外(Du et al., 2018), 在贵州省还造成砷中毒和氟化物污染(Wang et al., 2019；Lin et al., 2019).
近10年来, 研究人员越来越重视城镇和农村生活燃煤实地调查, 并对活动水平和排放特征等展开研究, 但主要集中在冬季污染严重的京津冀地区.据统计, 京津冀农村和城镇生活用散煤中采暖用煤占90%以上(柴发合等, 2016)；京津冀的住宅生活用能调查(2013—2014年)结果表明, 人均耗煤量与统计年报相差4.7倍(Cheng et al., 2017).2010年全国183个县1.7万农村户的实地调查表明, 取暖和炊事的耗煤量与能源统计的差距为62%.燃煤量的误差随着调查范围的缩小而增大, 河北有2倍之差(Peng et al., 2019), 河南县级农村的调查数据远高于统计数据(Zhu et al., 2017), 保定的调查数据与能源统计年鉴数据有6.5倍之差(Zhi et al., 2017).Li等(2020)在四川广汉开展的调查发现, 南、北方生活用能差异很大.Deng等(2020)在北京农村的实测研究表明, 取暖排放远高于炊事排放, 且主要集中在冬季的3个月内.目前, 针对生活燃煤的污染特征如排放浓度、粒径分布、排放系数等的实地案例研究也较多, 地理差异(南、北方)、收入水平、煤种、灶具等诸多因素对排放特征会造成较大的影响, 主要污染物浓度时空分布差异大, 排放系数差异也大(Zhang et al., 2015；Zhang et al., 2018；Sun et al., 2018).2015年, Zhang等(2015)在西南地区开展了农村燃煤的室内排放特征研究并对比了不同年份文献的数据, 结果表明, 主要污染物排放浓度差异高达2~5倍, 而贵州的生活燃煤室内颗粒物排放浓度最高(Wang et al., 2010).
目前, 关于散煤污染问题在北方地区的研究报道较多, 主要集中在平原地区, 且覆盖范围广, 针对山区地区精细化研究报道较少(刘爽等, 2019).南方地区关于生活燃煤入户调查的研究和文献鲜有报道, 尚未见城市生活燃煤的大样本入户实地调查研究, 这可能与南方不是煤炭主产区和较少使用煤炭取暖有关.2015年贵州省大气污染源排放清单(贵州省环境科学研究设计院, 2017)表明, 各市州民用源的排放分布差异较大, 主要是因为入户调查数量过小, 导致活动水平数据不确定性较高.
为全面掌握贵阳市的生活燃煤现状, 本研究于2017年对贵阳市10个区(市、县)的169个乡(镇、社区)开展生活燃煤情况大样本入户调查, 建立大气污染物排放清单, 并对排放量开展时空分布特征和不确定性分析, 以期为南方山区城市开展生活燃煤污染管理和研究提供精细化基础数据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 生活燃煤情况入户调查方法 2.1.1 抽样调查范围与方案贵阳市位于贵州省中部, 包括6个城区(南明区、云岩区、花溪区、乌当区、白云区、观山湖区)、3个县区(开阳县、息烽县、修文县)和1个县级市(清镇市), 居民生活区域即城市、建制镇、村庄的分布见图 1.考虑到不同区(市、县)间多方面差异, 采用分层随机抽样(冯士雍, 1998), 即样本散布在所有区(市、县), 以乡(镇、社区)作为调查样本单元, 以户为单位进行调查, 抽取样本量覆盖总户数的1%以上.本次调查时间为2017年, 以2016年为基准年, 共获得有效样本18351个(表 1).
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| 图 1 贵阳市居民生活区域 Fig. 1 Research domain in the Guiyang City |
| 表 1 样本调查方案 Table 1 Sample survey plan |
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对入户调查数据进行预处理, 以提高数据的真实性、可靠性.利用SPSS软件绘制样本直方图、Q-Q图和箱图, 排除离群值和极端值, 并利用样本分布偏度、峰度检测数据集是否满足正态分布.当样本偏度、峰度在0~±1之间, 则认为近似服从正态分布, 样本排除量不得超过总体的20%.
2.1.3 全市生活燃煤量估算方法基于抽样调查结果, 对贵阳市生活燃煤量进行估算, 估算公式见式(1).
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式中, C为贵阳市生活燃煤量(104 t·a-1)；pi为i区(市、县)常住人口数(人), 数据来源于《2017贵阳统计年鉴》(贵阳市统计局, 2017)；ki为调查获得的i区(市、县)的户均常住人口数(人·户-1)；ri为调查获得的i区(市、县)的燃煤用户占比；fi为调查获得的i区(市、县)的户均生活燃煤量(t·a-1)
2.2 大气污染物排放清单方法 2.2.1 大气污染物排放量的计算方法生活燃煤主要用于居民炊事和取暖, 采用排放系数法, 基于燃煤量估算结果, 核算SO2、NOx、CO、VOCs、PM10、PM2.5、OC和BC的排放量, 具体方法详见文献(中华人民共和国环境保护部, 2016；贺克斌, 2018).
2.2.2 活动水平数据的获取生活燃煤污染源活动水平, 即生活燃煤量, 采用抽样调查法获取.活动水平数据质量控制, 从填报的准确性和合理性及数据的有效性等方面, 利用抽样效果分析方法对离群数据进行判定, 排除无效样本, 对抽样调查样本量的100%进行数据审核.
2.2.3 排放系数的获取通过对贵阳市散煤市场调查发现, 贵阳市居民日常使用的煤炭主要来源于贵州省毕节市大方县、金沙县、织金县等地.依据燃料类型、燃烧参数和使用情况等, 贵阳市生活燃烧煤炭类型为无烟煤原煤, 平均干燥基全硫分含量(St, d)为2.49%, 因此, SO2、NOx、CO、VOCs、PM10、PM2.5排放系数采用指南中相应的无烟煤原煤推荐值(中华人民共和国环境保护部, 2016), 分别为5.0、1.1、69.9、1.8、2.2、1.4 kg·t-1, OC和BC排放系数引用文献(Zhi et al., 2008)中相应的原煤/HEC炉、无烟煤的总平均值, 分别为0.007、0.10 kg·t-1.
2.2.4 污染物空间分配方法利用地理信息系统ArcGIS工具, 对贵阳市生活燃煤大气污染物排放量进行空间分配(陈国磊等, 2016；周子航等, 2018).由建设用地矢量数据分别计算出各区(市、县)建设用地面积, 从而计算出各区(市、县)单位建设用地面积的生活燃煤大气污染物排放量, 将网格化后1 km×1 km分辨率的行政区划数据与建设用地栅格数据连接计算, 得到各网格的排放量(郑君瑜等, 2014).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 抽样调查结果 3.1.1 燃煤用户占比全市抽样调查获得的有效样本中, 使用煤炭的住户占比为38.1%, 其余61.9%的住户均以电、天然气、液化气和生物质为生活能源.7个区(市、县)均有过半数住户使用煤炭, 其中开阳县最高(93.1%), 此后依次为修文县(85.5%)、息烽县(76.7%)、乌当区(60.1%)、观山湖区(56.6%)、花溪区(55.9%)、清镇市(51.6%), 该区域在贵阳市的总体经济发展水平偏低, 而南明区、云岩区是贵阳市老城区, 是经济发展中心区域, 燃煤占比分别仅为8.5%、4.2%.
3.1.2 户均燃煤量对各区(市、县)和贵阳市总体分别进行正态性检验, 在α=0.05的检验水平下, Z-score在±1.96之间, 偏度值和峰度值均小于1, 各区(市、县)和贵阳市总体样本均近似服从正态分布.生活燃煤调查结果统计特征见图 2.
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| 图 2 贵阳市生活燃煤调查结果统计特征 Fig. 2 Statistical characteristics of the survey results of residential coal burning in Guiyang City |
由图 2可知, 全市户均燃煤量为(1.158±0.477) t·a-1, 乌当区最大, 为(1.528±0.540) t·a-1, 息烽县最小, 为(0.996±0.401) t·a-1, 不同区(市、县)存在一定差异.2015年山西省的户均燃煤量调查结果为3.40 t·a-1(谢卧龙等, 2018), 2016年太原市的调查结果为平原农村4.30 t·a-1、山区农村4.15 t·a-1、城中村6.827 t·a-1(崔亮等, 2019), 2015年乌鲁木齐市的调查结果为2.00 t·a-1(牛宏宏等, 2019), 2016年长春市的调查结果为棚户区2.10 t·a-1(刘洋等, 2019), 本研究均低于上述结果.这是因为贵阳市的冬季气温高于北方城市, 采暖期天数较短, 生活采暖燃煤量较少.
3.1.3 户均人口数调查获得的贵阳市户均常住人口数为3.76人·户-1, 与《2017贵阳统计年鉴》中2016年户均常住人口(市辖镇3.40人·户-1, 县辖镇2.82人·户-1, 城市2.84人·户-1, 农村3.5人·户-1)相当, 根据平均常住人口465.93×104人, 估算出全市平均户数为1239665户.其中, 南明区、云岩区户均常住人口数分别是3.28、3.46人·户-1, 略低于其他区(市、县)(3.71~4.44人·户-1).
3.2 全市生活燃煤量估算基于抽样调查结果, 根据公式(1)计算获得的贵阳市生活燃煤量见表 2.由表 2可见, 贵阳市2016年生活燃煤量约为55.9×104 t, 与《2018贵阳统计年鉴》(贵阳市统计局, 2018)中2016年生活煤炭消费量(74.9×104 t)相比, 低估25.3%.全市单位面积生活燃煤量为69.5 t·km-2, 不同区(市、县)单位面积生活燃煤量有明显差异, 云岩区作为老城区, 虽然燃煤用户占比最低, 单个家庭煤炭消费量略低于贵阳市总体水平, 但人口密度最大, 其单位面积生活燃煤量最大, 是贵阳市总体的2.04倍；息烽县虽然燃煤用户占比高于贵阳市总体水平, 但单个家庭煤炭消费量最低, 人口密度最小, 其单位面积的生活燃煤量最小, 与贵阳市总体水平之比仅为0.61.根据《贵州统计年鉴2018》(贵州省统计局, 2018)中2016年生活煤炭消费量和行政面积, 计算出全省单位面积生活燃煤量为43.7 t·km-2.贵阳市是贵州的省会城市, 人口密度最大, 其单位面积生活燃煤量是全省总体的1.59倍.与山西省农村(82.7 t·km-2)、石家庄市农村(500 t·km-2以上)(陆雅静等, 2019)等北方平原地区相比, 虽然贵阳市人口密度较大, 但其单位面积生活燃煤量依然较小.
| 表 2 2016年贵阳市不同区(市、县)生活燃煤情况 Table 2 The consumption of residential coal burning in different districts of Guiyang City in 2016 |
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根据指南和手册中排放系数法(中华人民共和国环境保护部, 2016；贺克斌, 2018)核算, 建立2016年贵阳市生活燃煤大气污染物排放清单(表 3).2016年贵阳市生活燃煤产生的PM10、PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO、OC、BC排放总量分别为1230.5、783.0、6963.5、615.3、1006.8、39096.4、55.9、3.9 t, 单位面积排放量分别为153.0、97.4、865.7、76.5、125.2、4860.7、7.0、0.5 kg·km-2.
| 表 3 2016年贵阳市生活燃煤大气污染物排放清单 Table 3 Emission inventory of air pollutants from domestic coal combustion in Guiyang City in 2016 |
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生活燃煤SO2、NOx、PM10排放量分别占2016年环境统计(贵州市生态环境局, 2016)中生活污染排放量的23.6%、31.1%、14.4%, 生活燃煤排放是全部生活污染源的主要来源.将生活燃煤大气污染物排放量与2016年环境统计中工业企业污染排放量进行对比, 发现生活燃煤SO2排放量是工业企业排放量的20%, 与水泥制造、磷肥制造工业企业的排放量(分别是1138.2、5556.6 t)相当；生活燃煤PM10排放量是工业企业排放量的16%, 与氮肥制造、磷肥制造工业企业的排放量(分别是625.6、747.3 t)相当；生活燃煤VOCs排放量是工业企业排放量的22%, 与火力发电、其他基础化学原料制造工业企业的排放量(分别为426.110、742.741 t)相当.由此可知, 贵阳市生活燃煤SO2、NOx、PM10和VOCs的排放不容忽视.
将贵阳生活燃煤产生的污染物排放清单与国内其他城市相比较, 2016年天津生活散煤PM2.5排放量为16530.0 t(徐媛等, 2020), 2015年乌鲁木齐村庄和社区散煤PM2.5排放量为8579.73 t(牛宏宏等, 2019), 2016年太原居民生活燃煤PM2.5排放量为7518.6 t(崔亮等, 2019), 远高于2016年贵阳生活燃煤PM2.5排放量.主要原因是不同地区燃煤量存在巨大差异, 2016年天津的燃煤量为240.0×104 t, 2015年乌鲁木齐市村庄和社区的燃煤量为137.0×104 t, 2016年太原的居民生活燃煤量为109.6×104 t, 而2016年贵阳的居民生活燃煤量仅为55.9×104 t.2016年贵阳生活燃煤PM2.5排放量相较于2016年长春城区棚户区(961.0 t)略低, 贵阳居民生活燃煤量虽远大于长春城区棚户区(8.9×104 t), 但因选取的排放系数差异大(长春为10.8 kg·t-1), 因此, PM2.5排放量差距并不悬殊.贵阳居民生活燃煤PM2.5排放量与2016年北京朝阳区(刘茜等, 2018)城乡过渡带冬季采暖燃煤(785.0 t)相当, 而贵阳居民生活燃煤量略大于北京朝阳区燃煤量(33.71×104 t).
从贵阳市统计年鉴(贵阳市统计局, 2019)和环境统计(贵州市生态环境局, 2017；2018)可知, 全市2016—2018年平均常住人口逐年略有增加, 2018年比2016年增加了3.9%, 生活煤炭消费量逐年略有减少, 2018年比2016年减少了2.7%.因此, 近年来贵阳市生活煤炭大气污染物排放变化小, 该排放清单具有时效性和代表性.
3.4 污染物排放时空分布特征 3.4.1 时间分布特征基于调查获得的贵阳市各区(市、县)生活燃煤月消耗量, 计算出大气污染物月排放量, 进而根据月排放量占全年排放量的比例得到月排放特征.由于采用的是排放系数算法, 各污染物的时间和空间分布特征相同, 本文以SO2为例(图 3).由图 3可见, 2016年贵阳市不同区(市、县) SO2月排放变化趋势基本一致, SO2排放具有明显的季节性变化特征, 主要是因为采暖季(12月、1月、2月)供暖加大了对生活燃煤的需求量, 从而增加了SO2的排放量, 全市采暖季SO2排放占全年的54.2%, 3月和11月属于采暖季和非采暖季的交替季, 4—10月属于非采暖季, 污染物排放量明显降低, 尤其6—8月SO2排放仅占全年的1.6%.
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| 图 3 2016年贵阳市生活燃煤大气污染物(SO2)排放的季节性变化 Fig. 3 The seasonal trend of emission of air pollutants from residential coal burning in Guiyang City in 2016 |
生活燃煤大气污染物排放主要集中在云岩区、南明区、白云区中南部, 以及观山湖区东南部、乌当区西南部及花溪区东北部, 以SO2为例(图 4), 与居民生活区域基本呈一致分布, 还与人口密集程度、经济发展水平有关.对单位面积SO2排放量进行排序：云岩区＞白云区＞南明区＞观山湖区＞花溪区＞乌当区＞修文县＞清镇市＞开阳县＞息烽县, 其中, 云岩区、白云区、南明区、观山湖区、花溪区、乌当区的单位面积排放量均大于贵阳市总体水平.对SO2排放量进行排序：开阳县＞清镇市＞花溪区＞修文县＞乌当区＞息烽县＞观山湖区＞白云区＞南明区＞云岩区, 其中, 开阳县、清镇市和花溪区污染物排放量较大, 总量之和占全市的47.0%, 但其分布相对较分散, 而白云区、南明区、云岩区的排放量较小, 总量之和占全市的14.3%, 尤其是南明区和云岩区分布较集中.
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| 图 4 2016年贵阳市生活燃煤大气污染物(SO2)空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution of air pollutants from residential coal burning in Guiyang City in 2016 |
在排放清单的定量估算中, 不确定性主要源于活动水平数据和排放系数的获取(鲁君等, 2019).本研究活动水平数据来自入户调查估算, 存在抽样误差, 排放系数选取自指南或文献, 并不能完全代表本地排放特征, 还有不可避免的随机误差、关键数据缺乏、数据代表性不足等因素, 导致结果具有一定的不确定性(钟流举等, 2007).本研究采用蒙塔卡罗方法, 借助Excel软件中的Crystal Ball插件进行蒙特卡罗随机模拟抽样.在输入量定义假设中, 定义活动水平为正态分布, 其参数见表 4, 排放系数为均匀分布, PM10、PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO、OC、BC均匀分布区间分别为(1.1, 3.3)、(0.7, 2.1)、(6.2, 18.7)、(0.6, 1.7)、(0.9, 2.7)、(35.0, 104.9)、(0.1, 0.2)、(0.0, 0.1) kg·t-1, 污染物排放量设为输出量, 建立输出量和输入量之间的变量关系.通过10000次模拟计算, 获得输出量概率分布在95%置信区间的不确定范围(表 5).
| 表 4 活动水平正态分布参数 Table 4 Parameter of Gaussian distribution based on activity-level |
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| 表 5 贵阳市生活燃煤大气污染物不确定性 Table 5 The uncertainty of air pollutants emission from living coal burning in Guiyang |
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由表 5可见, 贵阳市生活燃煤大气污染物排放清单的不确定性总体范围为-82.6%~201.0%, 主要由活动水平和排放系数的不确定性共同导致.以SO2为例, 全市的不确定性范围为-82.6%~195.6%, 活动水平的敏感度为77.6%, 低于2015年贵州省大气污染物排放清单的研究结果(不确定性范围为-91.37%~235.25%, 活动水平的敏感度为86.3%).这是由于本次调查的样本量较大(覆盖总家庭户数的1.5%), 且样本分布较广、调查代表性较高, 活动水平的不确定性降低, 从而排放清单的不确定性降低.其中, 南明区的不确定性较高, 范围为-85.9%~212.1%, 活动水平不确定性的敏感度较高, 主要是户均燃煤量的标准差较大导致.
4 结论(Conclusions)1) 贵阳市作为贵州省会城市, 以煤炭作为生活能源的住户占比较高(约为38.1%).入户调查获得城市户均燃煤量为(1.158±0.010) t·a-1, 该数值在贵阳市不同区(市、县)存在一定差异, 其中乌当区最大, 息烽县最小；但与北方城市相比仍较小, 这是由于贵阳市冬季气温高于北方城市, 采暖期天数较短, 故生活取暖燃煤用量较少.
2) 2016年贵阳市生活燃煤量约55.9×104 t, 单位面积燃煤量为69.5 t·km-2.不同区(市、县)单位面积生活燃煤量有明显差异, 云岩区最大, 息烽县最小；与全省总体水平相比较大, 但与北方平原地区相比依然较小.
3) 2016年贵阳市生活燃煤PM10、PM2.5、SO2、NOx、VOCs、CO、OC、BC排放量分别为1230.5、783.0、6963.5、615.3、1006.8、39096.4、55.9、4.0 t, 是全部生活污染源的主要来源.
4) 污染物排放量呈现出明显的季节性变化特征, 采暖季污染物排放量远高于非采暖季；各区(市、县)排放的污染物分布不均衡, 与居民生活区域基本呈一致分布, 还与人口密集程度、经济发展水平有关.建议加强冬季采暖季居民生活用煤燃烧的引导管理, 在有条件的地区积极推进“双替代”, 引导居民使用清洁燃煤.
5) 本研究结果表明, 贵阳市生活燃煤排放量不容忽视, 排放清单具有时效性和代表性, 可为南方山地城市开展燃煤大气污染研究或管理工作提供精细化基础数据.但该清单工作仍存在一些不足, 排放系数源自指南或文献, 不能完全代表本地排放特征, 结果具有一定的不确定性.因此, 下一步工作需开展本地化排放系数研究, 进一步降低排放清单不确定性.
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