1 引言(Introduction)

自2013年9月发布《大气污染防治行动计划》(中华人民共和国国务院, 2013)以来, 我国大气污染防控取得显著成效, SO₂、PM₁₀等污染物排放量显著下降(Li et al., 2017).然而, 我国目前仍面临严峻的大气复合污染, 全国多地PM_2.5浓度仍然超标, O₃污染呈大范围蔓延态势(中华人民共和国生态环境部, 2013；Geng et al., 2019), 环境空气质量进一步改善难度增加.为科学制定精准高效的减排措施, 亟需开展现行管控措施对各污染物的减排效果评估.

目前, 控制措施减排效果评估主要通过污染物环境浓度观测评估和减排情景分析两种方法.污染物环境浓度观测评估方法通过直接观测污染物环境浓度的改善定性评估控制措施的有效性, 该方法可以直观地得出措施减排的环境效益, 但结果受气象条件和污染物在大气环境中的化学反应影响较大, 仅能定性得出各类控制措施的综合管控成效, 不能满足污染源复杂地区多类措施精细化评估的要求.例如, Pavlos等(2014)通过环境背景点位和路边点位NO₂和颗粒物浓度差异, 评估了禁止低排放标准车进入城区对阿姆斯特丹NO₂和颗粒物的减排成效.情景分析法通过设计未执行措施和执行措施两类情景, 对比两种情景污染物排放差别, 该方法可以定量评估不同措施的减排效果, 是目前广泛使用的减排效果评估方法(程晓梅, 2013；宗亚楠等, 2017；陈秋兰, 2018；Wang et al., 2018；Xue et al., 2020).例如, Roberto等(2003)使用情景分析法研究了智利圣地亚哥地区天然气使用对颗粒物、SO₂、NO_x和VOCs的减排效果；Steven等(2014)评估了2024年美国威斯康辛州提高能源燃烧效率和使用可再生能源等政策对电力企业NO_x和SO₂的减排效果；Pisoni等(2019)评估了欧洲642个城市实施“可持续城市交通计划”各类措施对PM_2.5和NO₂的减排效果；Zhang等(2019)评估了2013—2017年期间机动车提标、淘汰小型污染企业、提高工业排放标准等6条措施对全国三大重点区域(京津冀、长三角、珠三角)等地污染物SO₂、NO_x和PM_2.5的减排效果.

我国城市群地区中, 珠三角地区作为经济发展与大气污染防控先行先试地区, 在国家和广东省出台的政策基础上, 针对污染源采取了一系列更为严格的污染控制措施, 例如, 针对电厂和工业燃烧的划定禁燃区、燃煤锅炉提标改造、煤改气、淘汰小锅炉、限定使用低硫煤等措施(广东省人民政府办公厅, 2011；广东省环境保护厅, 2012；2016a；广东省人民政府, 2014).在更严格的管控措施下, 珠三角地区于2015年在全国三大重点区域中率先实现PM_2.5浓度连续3年达标(程景伟, 2018；蔡岚等, 2019), 2017年相比于2013年环境大气PM_2.5浓度下降了28%, SO₂浓度下降了50%.随着一次排放的污染物快速减排, 二次污染(如O₃、PM_2.5中的二次成分)成为主要污染(Brauer et al., 2013；广东省生态环境厅, 2019), 管控进入深水期与攻坚期, 二次污染前体物精细化管控成为空气质量进一步改善的必由之路.为科学支撑管控策略制定, 近年来有学者对珠三角地区污染控制措施的减排成效进行了评估, 例如, Liu等(2017)评估了2020年珠三角地区淘汰“黄标车”、提高机动车标准和限制摩托车等6条机动车措施对污染物CO、VOCs、PM_2.5和NO_x的减排效果；Bian等(2019)评估了2006—2015年珠三角地区施行的管控政策对不同污染源SO₂、NO_x、PM₁₀和VOCs的减排效果.然而, 上述研究均针对珠三角地区单一措施或单一污染源开展减排成效评估, 现阶段仍缺乏针对珠三角地区实施“大气十条”以来多类措施的综合评估.同时, 上述研究通过对各类措施减排效果加和来评估综合效果, 不能体现不同措施之间的交互影响.例如, 淘汰“黄标车”和提高机动车排放标准两种措施均会导致机动车车队结构改变, 如果将这两种措施的减排效果简单加和, 可能高估机动车减排成效.

鉴于此, 本研究通过系统梳理珠三角地区2013—2017年期间施行的大气污染防治措施, 设计并核算“无控制情景”与“有控制情景”排放清单, 量化各类措施对污染物的综合减排成效, 并考虑不同措施的交互影响, 以措施影响排放的关键参数为权重, 量化综合管控下各类措施对各污染物的减排成效.本研究可为珠三角地区减排潜力分析及下一步精细化控制工作提供科学依据, 同时也可为其他地区精细化评估与管控提供借鉴.

2 方法与数据(Research methods and data) 2.1 控制措施减排效果量化方法

本研究在2013—2017年珠三角地区大气污染源趋势排放清单的基础上, 以污染物SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs为研究对象, 以珠三角广州、深圳、珠海、佛山、东莞、中山、江门、惠州和肇庆9个城市为研究区域, 以珠三角地区2013年大气污染控制情况和污染物排放情况为基准, 分别设计“无控制情景”和“有控制情景”2种排放情景.“无控制情景”假定为2013—2017年期间均采取2013年控制政策措施的排放, “有控制情景”为2013—2017年采取珠三角地区实际控制政策措施的排放, “有控制情景”相对于“无控制情景”的减排量即为总体减排效果.其中, 2013—2017年“有控制情景”排放量即为实际情况下的排放清单, 核算方法见2.3节；“无控制情景”排放清单核算方法与有控制情景相同.在总体减排效果量化评估的基础上, 本研究以不同控制措施影响的关键参数的变化率为权重, 量化各类控制措施减排效果, 具体公式见式(1).

(1)

式中, ΔE_ij为措施j对污染物i的减排量, E′_i为“无控制情景”污染物i的排放量, E_i为“有控制情景”污染物i的排放量, θ_j为控制措施j影响的关键参数的下降比例, 关键参数包括污染物去除率、燃煤硫分、燃油硫分及机动车车队结构等参数, 具体措施及参数确定见2.2节.由于估算过程中“1-去除效率”与污染物排放量成正比, 为方便计算, 本研究定义“1-去除效率”为排放率进行量化计算.

2.2 不同情景下的珠三角地区大气污染控制措施

本研究采用纳入减排效果评估的控制措施归纳整理2014—2017年珠三角地区出台并采取的一系列较2013年更为严格的控制措施, 主要包括综合性治理方案, 如：《广东省大气污染防治行动方案(2014—2017)》(广东省人民政府, 2014)、《广东省大气污染防治2017年度实施方案》(广东省环境保护厅, 2017)等政策, 以及重点污染源的政策文件, 如：《广东省工业锅炉污染整治工作方案(2012—2015)》(广东省环境保护厅, 2012)、《关于重点行业挥发性有机物综合整治的实施方案(2014—2017年)》(广东省环境保护厅, 2014)、《广东省建设工程施工扬尘污染防治管理办法》(广东省住房和城乡建设厅, 2017)等.整理出的主要措施类型包括：火力发电和工业燃烧等固定燃烧源污染防控、工业企业排放管制、挥发性有机物(VOCs)排放控制、机动车排放管制、扬尘综合治理、非道路移动源船舶排放管制、生物质燃烧源秸秆综合利用、餐饮源油烟排放管制及能源结构调整等.其中, “工业提标”主要指针对燃煤电厂、燃煤锅炉及工艺过程相关工业企业以提高末端去除效率为目的的所有政策, 包括但不限于超低排放改造、提高烟气排放标准等政策；“销号整治”主要指针对燃煤电厂、燃煤锅炉、工艺过程及工业溶剂使用相关的工业企业关停的政策, 包括但不限于关停小型发电机组、关闭10蒸吨以下小型锅炉及禁燃区等政策；“清洁能源改造”主要包括针对燃煤电厂及燃煤锅炉实施的煤改气、推广新能源车及船舶岸电等政策；扬尘综合控制包括施工工地综合抑尘措施、道路清扫等政策.珠三角地区2013—2017年主要污染防控措施、措施来源、措施影响的关键参数确定及“无控制情景”排放清单核算所用的活动水平数据、去除效率及其他控制措施影响的关键参数的选取方法见表 1.

2.3 排放清单建立方法

本研究中2013—2017年“有控制情景”排放清单采用基准年排放清单核算方法(Bian et al., 2019), 核算的排放源包括电厂、工业燃烧、民用燃烧、道路移动源、非道路移动源、扬尘源、工业过程源、工业溶剂使用源、非工业溶剂使用源、储存运输源、农业源、生物质燃烧和其他来源等13个主要类别的5种污染物(SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs)的排放量.

活动数据来自官方发布的统计数据或相关报告, 排放因子等其他参数则多来自于文献调研、部门调研、清单编制指南及实测.其中, 电厂、工业燃烧源、工艺过程和工业溶剂使用源活动水平数据来源于环境统计数据、广东省统计年鉴(2014—2018)(广东统计局, 2018)等, 排放因子主要来自2018年清单技术手册(贺克斌, 2015)；道路移动源(即机动车)机动车保有量数据主要来自广东省统计年鉴(2014—2018)(广东统计局, 2018), 车队结构、排放标准、行驶里程等来自清单编制指南与本地化实测；道路扬尘各类型道路长度主要来自各城市统计年鉴(2014—2018)(广东统计局, 2018)；车流量则来自实地调研；排放因子使用实测数据依照清单编制指南计算；检测矫正参数来自广东省环保局；去除效率来自清单编制指南(中国环保部, 2015).建筑扬尘各城市建筑面积主要来自广东省统计年鉴(2014—2018)(广东统计局, 2018)；排放因子来自清单编制指南(中国环保部, 2015)；去除效率来自本地调研.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 2013—2017年珠三角地区主要污染物排放趋势

2013—2017年珠三角地区SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs 5种污染物排放总体上呈下降趋势(图 1).其中, SO₂、PM₁₀、PM_2.5与NO_x排放呈快速下降趋势, 2017年相比于2013年分别下降了55%、55%、54%、24%.主要是由于推行天然气使用、控制煤炭消耗及提高排放标准等政策的出台, 使得火力发电及工业锅炉高污染燃料消耗量不断下降.VOCs排放在2013—2016年为下降趋势, 降幅为15%, 但在2017年小幅上升5%.2013—2016年下降的主要原因是淘汰黄标车、推行“国五”标准及针对VOCs排放企业严格末端管控等政策实施.其中, 2013—2015年单车VOCs排放高的黄标车淘汰39万辆, 国一前、国一和国二车型在车队结构中的比重分别下降9%、5%和10%, 而单车排放较小的国五车占比上升18%, 因此, 机动车VOCs排放量下降31%, 由此导致机动车VOCs排放在VOCs总排放中的占比逐年下降.2017年上升的主要原因在于工业和移动源排放增加, 工业行业中, 产业与能源结构调整下VOCs排放大的金属、塑料制品等行业产品产量分别增加了101%(集装箱生产)和11%, 导致工业VOCs排放增加了3.7%；移动源中, 黄标车淘汰空间逐步压缩, 高排放车尾气减排比例相比2016年下降了2.5%, 但机动车保有量增长了3.5%, 蒸发排放增加了5.1%, 导致移动源VOCs排放增加8.6%.本研究结果不确定性与课题组已发表的文献(Huang et al., 2021)中不确定性一致, SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs的不确定性分别为-17%~20%、-25%~28%、-45%~60%、-43%~62%和-34%~53%.其中, 固定燃烧染源、非道路移动源和溶剂使用源等排放源的不确定性为-8%~94%, 生物质燃烧源、废弃源和其他源等排放源的不确定性为-93%~216%.

3.2 影响排放的关键参数变化趋势

2017年相较于2013年, 在各项政策措施影响下, 珠三角地区污染物去除率、燃料成分结构、机动车车队结构等排放相关响应参数发生显著变化(图 2).污染物去除率(图 2a)方面, 主要行业污染物去除率大幅提升, 排放率大幅下降, 如电厂和水泥行业PM₁₀排放率分别下降了91%和89%, PM_2.5排放率分别下降了79%和83%；燃煤电厂SO₂和NO_x排放率下降了75%；燃煤锅炉NO_x排放率下降了42%, 这主要得益于电厂和工业行业提标改造措施的推行；家具制造和印刷业VOCs排放率分别下降了24%和23%.燃料成分方面(图 2b), 燃煤电厂与锅炉燃煤硫分和灰分下降了25%左右, 船舶燃油硫分下降了50%, 机动车汽柴油硫分下降了95%左右, 主要原因是控制燃料含硫量、灰分含量等提升燃料品质类的相关措施实行.机动车车队结构方面(图 2c), 国三前机动车保有量在2013—2017年占比由48%迅速下降至不足10%, 国五车占比自2015年起增加, 至2017年已超过33%, 国三及国四车型机动车占比则变化不大, 主要原因在于珠三角地区淘汰“黄标车”及机动车国五标准的推行所致.从影响排放的关键参数来看, 电厂及水泥行业提高排放标准相关措施可进一步释放的减排潜力不大, 而燃煤锅炉及VOCs行业的去除效率、电厂及工业锅炉的燃料品质、机动车车队结构等的控制措施有待进一步提升.

3.3 2013—2017年期间重点措施减排贡献

通过对2013—2017年珠三角地区各项控制措施污染物减排进行量化, 得到各项减排措施的减排效果(图 3).2017年珠三角地区SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs基准排放相比于基线情景分别实现了61%、40%、68%、70%和41%的减排.需要说明的是, 2014及2015年珠三角地区SO₂“无控制情景”下排放呈现下降趋势主要是因为电厂及工业燃烧燃煤消耗量下降所致.污染物排放控制贡献较高的主要措施有工业提标、销号整治、低硫煤、低硫油、低灰分煤、清洁能源改造、机动车提标、淘汰黄标车、扬尘综合控制等9条措施.其中, 工业提标和销号整治对污染物SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs减排均有十分显著的贡献, 工业提标2017年的减排贡献分别为39%、46%、66%、69%和25%；销号整治对VOCs减排贡献约为32%, 对其它污染物减排贡献约在10%左右；低硫煤、低硫油对SO₂减排贡献分别为18%和16%；低灰分煤对PM₁₀和PM_2.5减排贡献分别为12%和9%；机动车提标对NO_x和VOCs减排分别贡献22%和23%；淘汰黄标车对污染物NO_x和VOCs减排分别贡献17%和12%；扬尘综合控制对PM₁₀和PM_2.5减排分别贡献9%和3%；清洁能源改造对SO₂和NO_x减排分别贡献17%和4%.从现有措施已实现的减排贡献来看, 相比于其他污染物VOCs实现减排效果较低, VOCs重点行业工业提标、机动车提标等措施有待进一步推进.

污染物SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs “有控制情景”下2017年相对于2013年的实际减排量分别为0.57×10⁴、0.23×10⁴、0.43×10⁴、0.41×10⁴和0.08×10⁴ t, “无控制情景”下2017年相对于2013年的减排量分别为-0.17×10⁴、-0.25×10⁴、-0.24×10⁴、-0.37×10⁴和-0.40×10⁴ t, “无控制情景”下2017年相对于“有控制情景”下2017年的减排量分别为0.74×10⁴、0.47×10⁴、0.67×10⁴、0.78×10⁴和0.48×10⁴ t.本研究减排量基于课题组基准年排放清单估算收集的数据, 计算结果的不确定性与排放清单的不确定性来源基本一致, 主要来自排放因子的不确定性；此外, 活动水平、去除效率等参数也存在一定的不确定性.这些不确定性与清单结果不确定性一致.

3.4 2017年重点措施减排效果对比

本研究基于情景分析法的2013—2017年珠三角地区各污染物的减排效果与Zhang等(2019)使用模型模拟的2013—2017年珠三角地区各污染物减排效果进行相比, 发现SO₂和PM_2.5减排措施贡献差异较大(图 4).其中, 对于SO₂, 本研究结果和Zhang等研究结果显示提标改造的减排贡献分别为39%和45%, 清洁能源改造的减排贡献分别为17%和4%, 主要原因在于Zhang等未考虑船舶油改电及船舶燃油品质提升等政策对SO₂的减排；对于PM_2.5, 本研究结果和Zhang等研究结果显示提标改造的减排贡献分别为69%和42%, 销号整治的减排贡献分别为9%和2%, 主要由于Zhang等未考虑关停高污染燃煤锅炉和扬尘源管控对PM_2.5的减排.提标改造和机动车提标对NO_x减排贡献的差异不大, 本研究分别为46%和22%, Zhang等研究中分别为52%和19%.珠三角地区模型量化缺失非机动车减排贡献, 但本研究结果表明针对非机动车实施的措施减排贡献对NO_x减排贡献较小, 因此, 对于研究NO_x整体减排情况影响较小.

4 结论(Conclusions)

1) 2013—2017年珠三角地区SO₂、PM₁₀、PM_2.5、NO_x和VOCs 5种污染物排放分别下降55%、55%、54%、24%和10%.

2) 相比于“未控制情景”, “控制情景”下珠三角地区2017年5种污染物分别实现了61%、40%、68%、70%和41%的减排.

3) 在各类管控措施中, 工业提标对5种污染物减排均有显著贡献, 分别贡献39%、46%、66%、69%和25%；销号整治对VOCs减排(32%)贡献最大；煤改气、低硫煤、低硫油对SO₂减排有主要贡献(均为15%左右)；低灰分煤对PM₁₀(12%)和PM_2.5(19%)减排有较大贡献；机动车提标、淘汰黄标车对NO_x(22%、17%)和VOCs(23%、12%)减排有较大贡献.

4) 影响排放的关键参数中, 电厂和水泥行业颗粒物和NO_x去除率已实现大幅提升, 机动车船用油含硫率已实现大幅降低, 但工业燃煤锅炉和VOCs行业去除率、燃料灰分含量、机动车车队结构有待进一步管控.