2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
2. State Environment Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233
氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一, 对人群健康和自然环境具有负面影响(Schraufnagel et al., 2019a;2019b).机动车是NOx的主要来源之一, 其中, 柴油车数量占机动车总量的9.1%, 但其NOx贡献率超过80%(中华人民共和国生态环境部, 2019).因此, 减少柴油车NOx排放对于改善大气状况具有重要意义.
柴油车直喷、压燃方式、稀薄燃烧等特点使得柴油机燃烧室内高温、富氧、燃烧时间长是导致柴油机NOx排放水平较高的重要原因(周华祥等, 2010;杨强等, 2018;帅石金等, 2019).研究表明, 选择性催化还原系统(SCR)对降低NOx排放具有重要作用, 已成为解决车用柴油机NOx高排放的最主要技术手段(贺泓等, 2007;陈贵升等, 2013;郭佳栋等, 2015a;2015b;Johnson et al., 2015;2016;楼狄明等, 2019).但SCR系统由于人为破坏、催化剂性能降低(Cheng et al., 2009;吕刚等, 2011;吴虎等, 2012;王坤鹏等, 2012;李晓东等, 2014; Zhang et al., 2015;杨晓帆等, 2016;唐韬等, 2016;秦萱, 2020;闫东杰, 2021)、控制策略设计水平低等原因导致SCR系统无法正常发挥作用, 导致排放标准提升后柴油车的NOx排放水平没有显著改善(陈耀强等, 2019).因此, 加强对在用柴油车NOx排放状况的监控, 诊断及监测道路行驶中NOx高排放车辆, 是减少柴油车NOx排放的重要工作.
近年来, 随着对重型柴油车污染防治的重视, 为防止柴油车因人为因素、SCR系统损坏等原因出现NOx高排放现象, 开展了重型柴油车排放远程监控.利用远程在线监控车载终端可以获取柴油车实际道路行驶数据及尾气排放数据, 从而对重型柴油车进行日常监管.目前已有一些学者基于远程在线监控终端研究了其数据的可靠性、实用性及柴油车排放特征.其中, Cheng等(2019)在评估远程监控终端数据的适用性和可靠性时发现存在无法读取进气流量问题;Yang等(2016)和Zhang等(2020)在此基础上, 利用读取的完整数据分析了公交车的NOx排放特征;国外学者Tan等(2019)在剔除未读出NOx浓度的车辆基础上, 研究了重型卡车的NOx排放特征, 发现重型柴油车实际行驶的NOx排放与认证的NOx排放之间存在很大差异.
上述研究表明, 基于远程监控技术可以快速、准确地获得车辆的NOx排放因子水平, 但实践表明, 由于现有重型柴油车执行的GB 17691-2005《车用压燃式、气体燃料点燃式发动机与汽车排气污染物排放限值及测量方法(中国Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ阶段)》没有要求开放监控数据, 所以利用远程在线监控终端(远程OBD)读取国V阶段重型柴油车数据时, NOx浓度数据读取率较高, 但同时存在进气流量、燃油流量、发动机扭矩等数据缺失问题, 存在无法获得单位里程、单位功率的NOx排放因子的风险.因此, 仅依赖NOx浓度分布特征开展NOx排放车辆识别是最为可靠的方法.
基于此, 本文通过远程在线监控车载终端设备及平台, 获取多辆重型柴油车的车辆运行信息(车速、发动机转速、进气温度、净输入扭矩等)及NOx排放浓度信息, 对实际行驶道路中NOx高排放车的诊断方法进行研究.旨在为柴油车NOx高排放诊断及监测提供依据, 有助于监管部门能够快速识别NOx高排放车辆, 对NOx高排放车辆所有者提出车辆整改措施, 从而降低NOx排放污染.
2 设备方法及技术路线(Test method and technical route)试验设备及材料主要为远程在线监控车载终端、上海多家物流公司的车辆及数据存储平台;远程在线监控终端具有远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块.通过远程在线监控终端设备连接到柴油车16针的OBD接口上, 当车辆运行时, 利用远程在线终端的发动机OBD信息解析模块解析车辆发动机电子控制单元(ECU)信息和SCR系统的域控制单元(DCU)信息, 通过SAE J1939 CAN通讯协议将车辆发动机信息和SCR系统运行信息发送至远程通讯模块.远程通讯模块将上述数据发送至平台, 最后通过访问平台服务器获得上述数据(图 1).
通过此方式获取上海市70辆重型柴油车的每天运行数据(车速、发动机转速、进气温度、净输入扭矩及NOx排放浓度信息等), 共计925 d数据, 平均每辆车约13 d的数据.本研究所选的车辆类型符合上海市重型柴油车分布特征, 车辆信息如表 1所示, 车辆包括7辆国四排放标准及63辆国五排放标准的柴油车, 其中, 国五车型中含有中型货车6辆, 重型货车及客车共57辆.车辆类型包含冷藏车18辆、厢式货车22辆、自卸汽车9辆、客车8辆及集装箱运输车(牵引车)13辆.其中, 发动机功率为118~356 kW, 排量为3.8~13 L.
本文技术路线如图 2所示, 基于远程在线监控车载终端设备采集的NOx逐秒排放信息, 通过运用NOx浓度分布法计算得出NOx在不同区间的占比, 运用Ward聚类法分析聚类特征(谷润平等, 2019), 利用已有的样本及其分类作为训练集, 经过数据的计算选择误差反向传播(BP)神经网络作为训练的模型.利用训练好的模型可以预测在用的柴油车每天NOx排放等级, 该模型方法能够准确性、便捷性、合理性地评估车辆的排放情况, 同时能够实时在线监督.
NOx浓度数值是1 d内车辆在行驶状态下的数据点(不包含怠速状态), 总行驶里程超过2 km.依据GB 3847—2018《柴油车污染物排放限值及测量方法》排气污染物检测要求, 注册登记及在用汽车NOx排放限值a为1500×10-6, 排放限值b为900×10-6, 限值b过渡限值为1200×10-6.在此基础上, 将NOx浓度区间划分为(0, 500×10-6]、(500×10-6, 900×10-6]、(900×10-6, 1200×10-6]、(1200×10-6, 1500×10-6]、(1500×10-6, 2500×10-6]等5个区间, NOx排放浓度占比为划分的区间NOx浓度值的数量与总数量之比.
3.2 聚类法聚类法是研究如何将对象按照多个方面的特征进行分类的一种统计方法, 该方法避免了人为分类的主观性和任意性.目前层次聚类和K均值聚类是使用较多的聚类方法(李瑞等, 2020;樊馨瑶等, 2020;翁佳烽等, 2020).根据NOx排放浓度的区间占比, 本研究利用层次聚类法中的最短距离法进行聚类, 能够快速有效地将70辆重型柴油车925 d的NOx浓度值数据进行聚类.其中, 以每天获取的NOx浓度值数据作为样本, 以NOx的排放浓度区间占比作为变量, 具体步骤如下: ①运用最小距离法计算每个样本之间的距离, 公式如见式(1);②将距离最小的样本合并成一个新类;③重新计算新类与其它样本之间的距离;④重复步骤②和步骤③, 直到所有样本聚为g类.
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式中, dxy为样本x与样本y之间的距离, pxi为样本x对应的pi, pyi为样本y对应的pi, pi为NOx排放浓度区间的占比.
3.3 训练及预测模型 3.3.1 模型的结构神经网络(Artificial Neural Networks, ANN)也称为连接模型(Connection Model), 它是一种模仿动物神经网络行为特征, 进行分布式并行自信息处理的算法数学模型.本文利用已有的样本及其分类, 选择合适的神经网络作为训练的模型.BP神经网络是一种基于误差反向传播算法的多层前馈网络(范中洲等, 2020;黄国忠等, 2020), 其基本结构由输入层、隐藏层、输出层组成, 主要公式如式(2)~(7)所示.
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式中, 输入层用字母X定义, 下标用i表示, Xi为输入节点;隐藏层用字母Y定义, 下标用j表示, Yj为隐藏层节点;输出层用字母Z定义, 下标用k表示, Zk为输出节点;wij1为输入层到隐藏层的权重;wjk2为隐藏层到输出层的权重;f为激活函数;q1为隐藏层各个节点阙值;q2为输出层各个节点阙值;L为误差函数;k为数据中实际值;Zk为输出节点;η∈(0, 1)为学习率, 负号表示梯度下降的方向;
输入层有5个输入量, 分别为X1、X2、X3、X4、X5, 分别代表(0, 500×10-6]数量占比、(500×10-6, 900×10-6]数量占比、(900×10-6, 1200×10-6]数量占比、(1200×10-6, 1500×10-6]数量占比、(1500×10-6, 2500×10-6]数量占比, 即输入层为5个节点.
输出层有4个输出量, 分别为Z1、Z2、Z3、Z4, 代表的是聚类的结果, 用数字1、2、3、4代替, 即输出层为4个节点.
隐藏层为单层同样能够具有好的预测效果(胡立伟等, 2019), 隐藏层的节点没有明确的标准, 通常通过式(8)来确定.
(8) |
式中, i为输入层节点数;j为隐含层节点数;k为输出层节点数;a为0~10之间的常数.在实际问题中, 隐含层节点数的选择首先是参考公式来确定节点数的大概范围, 然后用试凑法确定最佳的节点数.对神经网络进行多次仿真训练, 发现隐含层节点数为4时能够达到最优的预测效果.该神经网络的结构为5-4-4, 具体结构见图 3.
系统聚类的结果是聚为4类, 具体如表 2所示.表 3为4类的结果统计, 可以看出类别1、2、3、4中的(0, 500×10-6]、(500×10-6, 900×10-6]及(900×10-6, 1200×10-6]区间占比差异明显;类别1~4的比排放分别为(1.27±0.43)、(2.31±0.54)、(3.28±0.75)、(4.59±0.69) g · kWh-1, 选取国五排放标准2.0 g · kWh-1, 类别1~4分别为国五排放标准的0.64、1.16、1.64、2.30倍.根据排放浓度及排放标准将类别1~4排放等级确定为优、良、中、差.图 4为类别1~4 NOx比排放的箱型图.
根据4种排放等级, 分别选取1辆车, 分析不同工况的SCR后端浓度(图 5), 其中, 图 5a、5b、5c、5d分别代表排放等级为优、良、中、差.由图 5a可知, NOx整体排放浓度较低, 未有高排放的红色区域, NOx排放浓度区域主要集中在[300×10-6, 600×10-6];图 5b中, NOx排放浓度随负荷的增大而增大, 整体排放浓度提高, 出现淡黄色区域, 最高排放浓度大约在700×10-6左右;图 5c中NOx整体排放浓度比图 5b高, 最高排放浓度大约在900×10-6左右, 且NOx排放浓度随负荷的增大而增大, 高排放浓度主要集中在中高转速高负荷区域;图 5d显示, 各工况区域的NOx排放浓度都很高, 大部分属于高排放的红色区域.
通过计算在用柴油车运行的各浓度区间的占比并与表 3的聚类结果进行对比, 可以大致判断出在用柴油车所处的排放等级, 但具有一定的主观性, 无法区分排放等级边界的类别, 不适合作为精确的判断方法.利用车辆NOx排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出, 选择BP神经网络作为训练算法, 能够更加准确地判断新车的排放等级.
4.2 模型的训练及验证神经网络模型需要进行训练及验证才能用于在用柴油车NOx排放等级的预测, 将车辆NOx排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出, 进行训练及验证.其中, 随机选取800组作为训练数据, 归一化处理后, 设置初始参数, 进行神经网络训练, 利用125组数据进行测试验证, 结果表明第1类、第2类、第3类、第4类测试的准确率分别为100%、95.5%、100%、89%.测试结果见图 6.
选取8辆柴油车, 获取其30 d的运行数据, 利用训练好的模型对柴油车进行NOx排放等级诊断.测试车辆信息见表 4, 其NOx排放占比及诊断结果如表 5所示.由表 5可知, 厢式货车1和大客车3在30 d内排放等级一直没有变化, 其中, 厢式货车1的排放等级一直为优, 而大客车3的排放等级却一直为差;其余车辆在30 d内排放等级均有变化, 其中, 大客车1的排放等级变化明显, 厢式货车2、自卸货车1的排放等级集中在良和中, 厢式货车3和自卸货车2的排放等级集中在中和差, 大客车2的排放等级主要集中在优和良.
分别选取排放等级一直为优(厢式货车1)、排放等级变化明显(大客车1)、排放等级一直为差(大客车3)的车辆各1辆, 分析其运行30 d的NOx比排放变化趋势, 3辆车的比排放分别为(1.4±0.3)、(3.2±1.3)、(4.8±0.3) g · kWh-1.厢式货车1和大客车3的NOx比排放变化趋势相对稳定, 大客车1的NOx比排放波动变化较大, 第1~7 d及第20和21 d排放等级差, NOx排放浓度高, 排放等级变化明显.
图 8为尿素还原剂液位变化趋势, 其中, 厢式货车1中的尿素还原剂液位显示为“\N”, 未能读取出有效数值.从图中可以看出, 大客车1在第1~7 d及第20、21 d尿素还原剂液面没有变化, 说明车辆在运行时, 由于SCR系统的故障, SCR系统未参与工作, 导致尿素还原剂未喷射, 无法将NOx还原成N2, 最终导致排放等级差;而从大客车3的尿素还原剂液面变化趋势可以看出, 大客车3的尿素还原剂液面一直处于0的位置, 尿素箱中一直未添加尿素还原剂, 是导致排放等级差的重要原因.
图 9为大客车1、大客车3和厢式货车1的NOx排放等级, 从大客车1排放等级图可以看出(图 9a~9d), 大客车1由于未喷射尿素还原剂, 在大多数运行工况下NOx的排放浓度特别高, 其NOx排放浓度在800×10-6以上;当SCR正常工作时, 排放等级主要集中在良和优, NOx排放浓度低.从厢式货车1的NOx排放浓度图可以看出(图 9e), 厢式货车1整体的NOx排放浓度低, 排放等级为优.而大客车3的尿素箱未添加任何尿素, 当车辆在运行时, 其NOx排放浓度高(图 9f), 与大客车1未喷射尿素还原剂情况类似.
如图 10所示, 选取大客车1的排放等级为优及差的运行区间进行运行特征分析.从排放等级为优的速度-NOx浓度对应图可以看出(图 10a), 高车速下NOx排放浓度低, 主要原因是随着车速的上升, 转速变大, 尿素喷射量逐渐变大, 同时SCR催化器排气温度上升, SCR催化器进入高效工作区间(胡静等, 2012;Xie et al., 2013).从排放等级为差的速度-NOx浓度对应图可以看出(图 10b), 各车速下的NOx排放浓度均很高, 因为此时没有尿素喷射, 各工况下均为发动机原始的排放浓度.
1) 通过聚类法计算得出4种类别在用柴油机NOx比排放分别为(1.27±0.43)、(2.31±0.54)、(3.28±0.75)、(4.59±0.69) g · kWh-1, 根据排放浓度及排放标准确定了在用柴油车的优、良、中、差4个排放等级.
2) 基于柴油车NOx浓度分布, 运用聚类法与神经网络模型, 研究了快速诊断及监测NOx高排放车辆的方法.结果表明, 利用车辆NOx排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为神经网络训练集的输入和输出, 训练获得的模型分类准确率达到90%, 能够快速识别及监测NOx高排放车辆.
3) 利用神经网络诊断8辆柴油车, 识别出NOx高排放车辆, 对NOx高排放车辆进行监控, 结果表明, 导致柴油车NOx排放高的主要原因是SCR系统故障导致车辆运行时未喷射尿素还原剂及尿素箱未添加尿素, 使得柴油车在各工况下均为原始的NOx排放浓度.
Burgard D A, Bishop G A, Stedman D H, et al. 2006. Remote sensing of in-use heavy-duty diesel trucks[J]. Environmental Science & Technology, 40(22): 6938-6942. |
Cheng Y, He L Q, He W N, et al. 2019. Evaluating on-board sensing-based nitrogen oxides (NOx) emissions from a heavy-duty diesel truck in China[J]. Atmospheric Environment, 216: 1352-2310. |
Cheng S W S, Mulawa P A. 2009. Hydrocarbon deactivation of a hydrocarbon SCR catalyst[J]. Revista Cefac, 13(6): 1066-1072. |
陈贵升, 马帅营, 毛斌, 等. 2013. 实现重型柴油机低排放的喷油策略及其与后处理耦合[J]. 内燃机学报, 31(5): 400-406. |
陈耀强, 焦毅, 王健礼, 等. 2019. 在用车的排放现状与治理[J]. 环境生态学, 1(2): 59-65. |
樊馨瑶, 卢新卫, 刘慧敏, 等. 2020. 西安市高校校园地表灰尘重金属污染来源解析[J]. 环境科学, 41(8): 3556-3562. |
范中洲, 赵羿, 周宁, 等. 2020. 基于灰色BP神经网络组合模型的水上交通事故数预测[J]. 安全与环境学报, 20(3): 857-861. |
郭佳栋, 葛蕴珊, 郝利君, 等. 2015a. SCR系统对公交车NOx排放降低效果的研究[J]. 汽车工程, 37(11): 1227-1231. |
郭佳栋, 葛蕴珊, 谭建伟, 等. 2015b. 国V公交车实际道路排放特性研究[J]. 汽车工程, 37(1): 120-124. |
谷润平, 李景良, 王岩韬. 2019. 基于PCA-CA合用的航班运行风险等级划分研究[J]. 安全与环境学报, 19(6): 1918-1927. |
贺泓, 翁端, 资新运. 2007. 柴油车尾气排放污染控制技术综述[J]. 环境科学, 28(6): 1169-1177. DOI:10.3321/j.issn:0250-3301.2007.06.001 |
黄国忠, 杜莹, 王琰, 等. 2020. 基于BP神经网络的交流电源线连接器燃烧风险评估模型研究[J]. 安全与环境学报, 20(3): 801-808. |
胡立伟, 杨锦青, 何越人, 等. 2019. 基于改进BP神经网络的城市交通拥塞环境下车辆运行风险识别研究[J]. 公路交通科技, 36(10): 105-113. |
胡静, 赵彦光, 陈婷, 等. 2011. 重型柴油机尿素SCR后处理系统的控制策略研究[J]. 内燃机工程, 32(2): 1-5. DOI:10.3969/j.issn.1000-0925.2011.02.001 |
Johnson T. 2016. Vehicular emissions in review[J]. SAE International Journal of Engines, 9(2): 216-234. |
Johnson T. 2015. Review of vehicular emissions trends[J]. SAE International Journal of Engines, 8(3): 1152-1167. DOI:10.4271/2015-01-0993 |
李瑞, 李清, 徐健, 等. 2020. 秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响[J]. 环境科学, 41(4): 1520-1534. |
李晓东, 吕刚, 宋崇林, 等. 2014. 金属改性分子筛型催化剂低温SCR反应机理[J]. 燃烧科学与技术, 20(4): 341-347. |
楼狄明, 谭畅, 谭丕强, 等. 2019. DOC+CDPF+SCR对轻型柴油机排放特性的影响[J]. 车用发动机, (2): 16-21+27. DOI:10.3969/j.issn.1001-2222.2019.02.003 |
吕刚, 吴虎, 宋崇林, 等. 2011. Mn/ZSM-5催化剂及其SCR催化性能研究[J]. 工程热物理学报, 32(9): 1597-1600. |
秦萱, 尹德嘉, 余丽泽, 等. 2020. 硅铝比对Cu/SSZ-13SCR活性位的影响[J]. 中国环境科学, 40(2): 591-599. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.02.015 |
翁佳烽, 梁晓媛, 谭浩波, 等. 2020. 基于K-means聚类分析法的肇庆市干季PM2.5污染天气分型研究[J]. 环境科学学报, 40(2): 373-38. |
帅石金, 刘世宇, 马骁, 等. 2019. 重型柴油车满足近零排放法规的技术分析[J]. 汽车安全与节能学报, 10(1): 16-31. DOI:10.3969/j.issn.1674-8484.2019.01.002 |
Schraufnagel D E, Balmes J R, Cowl C T, et al. 2019a. Air pollution and noncommunicable diseases: A review by the forum of international Respiratory Societies' Environmental Committee, Part 1:The damaging effects of air pollution[J]. Chest, 155(2). DOI:10.1016/j.chest.2018.10.042 |
Schraufnagel D E, Balmes J R, Cowl C T, et al. 2019b. Air pollution and noncommunicable diseases: A review by the forum of International Respiratory Societies' Environmental Committee, Part 2:Air pollution and organ systems[J]. Chest, 155(2). DOI:10.1016/j.chest.2018.10.042 |
Tan Y, Henderick P, Yoon S, et al. 2019. On-board sensor-based NOx emissions from heavy-duty diesel vehicles[J]. Environmental ence & Technology, 53(9): 5504-5511. |
唐韬, 张俊, 曹东晓, 等. 2016. 柴油机钒基与沸石基SCR催化剂对比试验研究[J]. 内燃机工程, 37(5): 93-97+103. |
王坤鹏, 宋崇林, 宾峰, 等. 2012. Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能[J]. 燃烧科学与技术, 18(1): 73-78. |
吴虎, 宋崇林, 宾峰, 等. 2012. 镍改性ZSM-5催化剂及其SCR催化性能[J]. 工程热物理学报, 33(7): 1247-1250. |
Xie J L, Fu Z B, He F, et al. 2013. Low-temperature selective catalytic reduction of NOx with NH3 over MnOx/TiO2 catalyst[J]. Applied Mechanics&Materials, 295: 364-369. |
杨强, 胡磬遥, 黄成, 等. 2018. 基于远程通讯技术的混动公交车SCR系统运行及NOx排放特征[J]. 环境科学, 39(10): 4463-4471. |
杨晓帆, 唐为勇, 陈海波, 等. 2016. 铜基菱沸石催化剂-适用于未来中国柴油车排放法规的选择性催化还原技术[J]. 内燃机工程, 37(6): 72-78. |
闫东杰, 李亚静, 郭通, 等. 2021. Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂成型过程添加剂的影响[J]. 环境科学学报, 41(2): 423-429. |
Yang L H, Zhang S J, Wu Y, et al. 2016. Evaluating real-world CO2 and NOx emissions for public transit buses using a remote wireless on-board diagnostic (OBD) approach[J]. Environmental Pollution, 218: 453-462. DOI:10.1016/j.envpol.2016.07.025 |
Zhang S J, Zhao P, He L Q, et al. 2020. On-board monitoring (OBM) for heavy-duty vehicle emissions in China: Regulations, early-stage evaluation and policy recommendations[J]. Science of the Total Environment, 731. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139045 |
Zhang H, Wang J. 2015. Ammonia coverage ratio and input simultaneous estimation in ground vehicle selective catalytic reduction (SCR) systems[J]. Journal of the Franklin Institute, 352(2): 708-723. DOI:10.1016/j.jfranklin.2014.06.009 |
周华祥, 骆锐, 周正, 等. 2010. 柴油机尾气NOx机内净化新技术[J]. 机械工程学报, 46(22): 136-143. |
中华人民共和国生态环境部. 2019.2019年中国机动车环境管理年报[R]. 北京: 中华人民共和国生态环境部
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