2021, Vol. 41
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2. 云南省高校低纬高原大气环境与边界层过程重点实验室, 昆明 650504;
3. 云南财经大学信息学院, 昆明 650000;
4. 崇明生态研究院, 上海 202151;
5. 复旦大学环境科学与工程系, 上海市大气颗粒物污染防治重点实验室, 上海 200438
2. Key Laboratory of Atmospheric Environment and Processes in the Boundary Layer over the Low-Latitude Plateau Region, Kunming 650504;
3. School of Information Science, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650000;
4. Chongming Ecological Research Institute, Shanghai 202151;
5. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention (LAP), Department of Environmental Science & Engineering, Fudan University, Shanghai 200438
对流层臭氧是一种对人体健康和生态环境有害的污染气体, 且随着城市化和工业化进程的加快, 臭氧污染愈演愈烈.我国自2013年开始臭氧污染观测以来, 区域性臭氧污染问题开始显现, 近年来, 部分城市的臭氧已超过PM2.5, 成为影响空气质量的首要污染物(中华人民共和国生态环境部, 2020).而治理对流层臭氧污染须对其前体物排放加以控制, 特别是NOx和VOCs两大类前体物(Dodge, 1987).同时对两者加以控制似乎是减少近地层臭氧污染的有效途径, 但有研究表明, 在某些区域通过控制NOx的排放就能有效降低臭氧污染, 而在不同的区域同样的方法却带来反作用(Milford et al., 1994).除此之外, 无论是控制VOCs还是NOx的排放都需要付出巨大的经济代价, 因此, 关于臭氧污染的治理是控制VOCs还是NOx更有效的争论一直都是研究领域和政府部门密切关注的问题.
20世纪90年代, Sillman(1995)首先提出利用O3-NOx-VOCs三者的关系作为指示物来判断城市地区的臭氧敏感性是处于NOx敏感或是NOx饱和条件中, 并且表明甲醛(HCHO)与总活性氮的比例可以作为这样的指标, 这是因为HCHO是多种VOCs的氧化产物, 且与过氧自由基浓度呈正相关；而NO2浓度的变化与NOx呈线性关系.另一方面, 大部分对流层的NO2和HCHO柱浓度都集中在混合层(Ladst et al., 2003), 地面和卫星观测都能进行.因此, 随着地面及卫星观测技术的发展, 卫星观测的HCHO/NO2比值作为区域臭氧产生的化学敏感性指标(Duncan et al., 2010; Witte et al., 2011), 被广泛用于推断地面VOCs和NOx的排放情况(Millet et al., 2006).Martin等(2004b)利用GOME传感器观测的HCHO/NO2比值表明, 该方法在表征臭氧敏感性方面与地面上的光化学反应研究结果一致, 并且通过GEOS-Chem计算得出北半球绝大部分地区臭氧对NOx和VOCs敏感性变化的边界值约为1.Duncan等(2010)通过CMAQ模型进一步对HCHO/NO2的边界值进行了模拟, 结果与OMI卫星得到的HCHO/NO2比值结果一致.在国内, Jin等(2015)使用OMI卫星数据观测得到的HCHO/NO2比值对整个中国地区的臭氧敏感性时空分布进行了分析, 并对比了2005年和2013年臭氧敏感性空间分布变化, 同时讨论了导致变化的原因.Liu等(2016)结合OMI和地面MAX-DOAS观测得到的HCHO/NO2比值对北京地区在APEC会议及阅兵游行前后的臭氧敏感性变化进行了分析, 指出在两个重要活动期间对北京周边地区污染排放的控制有效降低了NO2的浓度, 同时对O3的生成也有明显的抑制作用.
目前, 国内对臭氧污染及其敏感性的研究主要集中在以人为源为主的城市地区, 对农村和森林覆盖率较高地区的报道相对较少.而已有研究表明, 植物排放的BVOCs也是影响光化学生成O3的重要前体物(牟玉静等, 1999; 白建辉等, 2004; 司徒淑娉等, 2010; Liu et al., 2018).西双版纳作为我国唯一保存的一块热带雨林区, 区内植被类型丰富, 分布有全国面积最大、森林生态系统最完整、生物资源最丰富的热带季节雨林(廖谌婳等, 2014)；全州植被覆盖率达70%以上, 是全球BVOCs排放的高值区之一, 为臭氧的生成提供了有利的条件.
因此, 本研究利用HCHO/NO2比值法, 结合地基主动长光程LP-DOAS观测得到的HCHO/NO2数据对西双版纳和上海两个不同城市背景的臭氧敏感性进行日变化分析与比较.同时, 对比西双版纳地区地基被动天顶差分吸收光谱仪(Zenith-sky DOAS)与OMI的卫星观测HCHO/NO2比值结果, 并分析造成两者差异的原因, 旨在为使用OMI/NASA的HCHO/NO2比值表征该地区臭氧敏感性的季节变化和年度变化提供可靠的依据.最后, 对卫星观测HCHO/NO2代表臭氧敏感性的不确定性进行讨论, 以期为该地区臭氧污染的控制提供科学的理论依据.
2 数据与方法(Data and methods) 2.1 研究区域与数据采集西双版纳州(21°09′~22°36′N, 99°58′~101°50′E)位于中国西南边陲云南省的最南部, 地处北回归线以南, 属于热带季风气候, 全年平均温度为10.9~22.6 ℃(廖谌婳等, 2014), 干、湿两季交替, 年平均雨量为113.86~243.25 cm, 且80%的雨量集中在5—10月(Fang et al., 2006), 下辖景洪、勐海、勐腊3个县(市)(图 1).
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| 图 1 西双版纳地面观测站点位置(a) 及仪器实景图 (b.LP-DOAS系统, c.Zenith-sky DOAS系统) Fig. 1 Observation location in Xishuangbanna(a) and DOAS instruments in different observation environment (b.LP-DOAS system, c.Zenith-sky DOAS system) |
本研究地面观测数据采集使用两种不同的DOAS系统, 一种是基于主动光源的LP-DOAS(图 2a), 该系统光源为150 W高压短弧氙灯, 通过高压氙灯发射的光源反演整个折射光路(1050 m)上的HCHO、NO2和O3在近地层的平均质量浓度, 采集光谱信息的时间分辨率为1 min.仪器分别位于西双版纳中国科学院西双版纳植物园工作区内, 四周植被覆盖率较高, 以及上海复旦大学邯郸校区教学楼顶, 属于城市人口密集区域.
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| 图 2 主动长光程DOAS系统(a) 及被动天顶DOAS系统(b) 结构示意图 Fig. 2 Active long path DOAS system structure (a) and Zenith-sky DOAS system structure(b) |
主动DOAS技术由于不依赖太阳光源, 可实现24 h连续在线观测, 但其观测得到的是近地面光路上的气体浓度, 无法与卫星观测得到的大气层垂直柱浓度(VCD)进行对比验证.因此, 本研究还使用了另一种基于被动光源的Zenith-sky DOAS技术进行自下而上的气体垂直柱浓度的观测与反演(图 2b).该系统以太阳天顶散射光作为光源, 入射光信号通过望远镜接收器经石英光纤传至光谱仪, 再送入计算机进行光谱处理, 测量结果是整个光路上气体质量的积分浓度, 采集光谱的时间分辨率为3 min.仪器放置于中国科学院西双版纳植物园原始森林样地观测站内, 反演的痕量气体为HCHO和NO2.此外, 两种不同类型DOAS系统的光谱仪和工控机均放置于温度常年保持在23 ℃的空调房内, 以确保光谱仪工作状态稳定, 降低系统误差.
2.2 LP-DOAS光谱数据处理本研究中使用的主动光源LP-DOAS系统工作范围为280~800 nm, 反演过程中须去除在反演波段内对目标气体的吸收造成较大影响的干扰气体, 以及发射光源氙灯的观测灯谱, 即仪器光源在未经大气吸收的光谱结构, 目的是为了在反演过程中扣除光学元件本身对测量光谱的影响.计算过程中将吸收气体差分吸收截面(目标气体和干扰气体)和观测灯谱导入到DOASIS软件(德国海德堡大学环境物理研究所)中通过最小二乘拟合法求解各个气体成分的系数, 并取剩余光谱最小化的结果方案.
| 表 1 LP-DOAS HCHO、NO2、O3反演参数配置方案 Table 1 LP-DOAS HCHO, NO2, O3 retrieval configuration |
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被动天顶DOAS光谱反演过程中, 首先选取当天测量时段内较为“干净”的测量谱为参考谱, 分别在336~359 nm及411~445 nm波段内反演HCHO和NO2的吸收情况.表 2列出了在这两个波段范围内对HCHO和NO2带来较大干扰的气体种类, 须在反演过程中去除.经过QDOAS软件计算后得出HCHO和NO2的斜程柱浓度, 两者的拟合残差分别为4.05×10-4和5.24×10-4.之后, 通过辐射传输模型SCIATRAN计算大气质量因子, 将HCHO和NO2的斜程柱浓度转换成垂直柱浓度, 才能与卫星数据进行对比分析.
| 表 2 Zenith-sky DOAS反演HCHO和NO2斜程柱密度参数配置 Table 2 Zenith-sky DOAS retrieval configuration table for HCHO and NO2 |
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OMI是美国国家航空航天局(NASA)于2004年7月15日发射的Aura极地轨道地球观测系统卫星上携带的4个传感器之一, 时间分辨率为1 d覆盖全球一次, 空间分辨率为天底点13 km×48 km(UV1通道)和13 km×24 km(UV2和VIS通道), 相较于SCIAMACHY和GOME-2的HCHO和NO2产品, OMI卫星数据较高的空间分辨率能够更准确地反映区域性的HCHO和NO2时空分布变化情况.本次研究使用的是美国国家航空航天局哥达德太空飞行中心(NASA Goddard Space Flight Center)提供的OMI/NASA二级格点柱总量浓度产品, 该产品按照0.25°×0.25°的经纬度格点进行映射插值.同时, 研究提取了地面观测点上空直径30 km范围内的卫星HCHO和NO2网格数据, 并取均值与地面结果进行对比.
3 结果与分析(Results and discussion) 3.1 西双版纳地区O3、HCHO和NO2的日变化特征西双版纳观测点2016年4月28日—5月13日的LP-DOAS数据显示(图 3), 该地区的O3浓度在日出前5:00左右最低, 之后随着太阳辐射的增大和温度的升高逐渐上升, 在午后14:00左右达到峰值.这是由于臭氧的形成与太阳辐射密切相关, 其浓度峰值大多出现在正午12:00太阳辐射达到最大值之后的2~3 h.近地面HCHO浓度最低值出现在上午6:00, 之后浓度逐渐上升, 在中午12:00左右出现一个小高峰.这是因为在夜间HCHO和O3均存在不同程度的消耗, 日出后随着太阳辐射的增大, 光化学反应逐渐加强, HCHO和O3等光化学反应产物浓度迅速提高.而在12:00之后, 太阳辐射的不断增强导致HCHO光解速率加快, 逐渐超过其生成速率, 因此, 该地区的HCHO浓度出现小幅度的回落, 并在下午17:00之前保持在相对稳定的水平.17:00之后HCHO浓度迅速增加, 在晚上19:00左右达到日最大峰值, 通常傍晚时段的HCHO光化学生成和消耗都比较弱, 而此时边界层的降低对近地层的污染物虽然有一定的富集作用(Fang et al., 2006), 但很可能存在其他排放源导致HCHO浓度升高, 由于观测点位于中科院热带植物园内, 基本可以排除工业源排放的贡献, 推测是观测点周围的居民源所致.
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| 图 3 西双版纳和上海地面O3、HCHO、NO2浓度日变化比较 Fig. 3 Comparison of daily variation of O3, HCHO and NO2 concentrations in Xishuangbanna and Shanghai |
此外, 本研究通过与上海地面LP-DOAS观测点的数据进行对比后发现, 以农业为主且森林覆盖率较高的版纳地区的地面O3浓度在14:00—20:00时段超过了典型的城市特征为代表的上海观测点.同时, 该地区的HCHO浓度在上午9:00—凌晨2:00期间比上海观测点平均高出1.5倍.而上海观测点的NO2浓度比版纳观测点整体高出2.8倍, 并且呈现明显的城市变化特征, 即在上午8:00左右的早高峰和18:00左右的晚高峰阶段出现NO2峰值, 中午时段呈现低值；这一方面是由于机动车排放减弱, 另一方面是中午时刻较强的太阳辐射导致NO2的光解速率加快(王珊珊, 2012; 王占山等, 2015).而版纳观测点的NO2浓度呈现U型变化形态, 没有早晚高峰的变化, 在中午13:00左右NO2浓度出现日最低值, 推断主要是由于中午时段较强的太阳辐射加速了NO2的分解.
进一步将西双版纳地区观测期内每日的小时浓度均值进行独立显示(图 4), 发现西双版纳观测点的臭氧浓度呈现规律的单峰型变化, 峰值浓度在56~84 ppb的范围内变化, 出现的时间段多数集中在下午14:00—15:00, 在一定程度上说明了该地区的臭氧浓度受到稳定的前体物来源的影响.
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| 图 4 西双版纳观测期内NO2、O3、HCHO小时浓度均值变化 Fig. 4 Hourly concentration mean change of NO2, O3 and HCHO in during observation period in Xishuangbanna |
根据Duncan等(2010)提出的HCHO/NO2边界值理论, 即当HCHO/NO2比值虚1时, 臭氧的形成主要受到VOCs前体物的影响, 当HCHO/NO2比值>2时, 臭氧受控于NOx前体物的浓度变化.从西双版纳的地面LP-DOAS数据可知(图 5), 该地区从凌晨0:00—上午8:00间的HCHO/NO2比值均小于1, 说明此时段该区域NOx浓度高于VOCs浓度, O3的形成主要受到VOCs的影响.上午8:00—10:00有一个过渡期(HCHO/NO2比值在1~2之间), 即O3浓度同时受到NOx和VOCs的影响.从上午10:00—晚上8:00, 该地区的HCHO/NO2比值均大于2, 臭氧浓度处于NOx控制区, 即VOCs浓度升高到一定程度后其变化对该地区的臭氧浓度影响不大, O3浓度主要受到NOx的控制.
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| 图 5 西双版纳地区HCHO/NO2比值日变化 Fig. 5 Diurnal variation of HCHO/NO2 in Xishuangbanna |
图 6将西双版纳观测期内的HCHO/NO2小时均值完整地呈现出来, 观测点的353个HCHO/NO2小时均值结果中, 有146个样本值>2, 占总数的41.4%, 有118个样本值< 1, 占比为33.4%, 有89个样本值在1~2之间, 占25.2%, 且比值分布的时间段与日变化结果一致, 说明版纳地区的臭氧敏感性多数时间受到NOx的控制.
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| 图 6 观测期内HCHO/NO2小时均值变化 Fig. 6 Hourly HCHO/NO2 values during observation period |
由于LP-DOAS观测得到的是近地层的HCHO和NO2浓度, 无法与卫星观测的垂直柱浓度(VCD)产品进行比较, 因此, 本研究利用2015年1—5月期间地面被动Zenith-sky DOAS观测得到的HCHO和NO2垂直柱浓度比值与NASA/OMI的HCHO/NO2比值进行比较.由于OMI传感器的过境时间为当地时间13:30左右, 因此, 选择地基Zenith-sky DOAS中午12:00—14:00的观测数据与卫星数据进行对比, 一是为了比较地基观测与卫星观测HCHO/NO2比值的异同；二是为了验证该地区内OMI/NASA卫星观测HCHO和NO2数据的准确性, 为整个区域内臭氧敏感性空间分布特征研究奠定基础.
地基Zenith-sky DOAS与OMI/NASA的HCHO/NO2比值结果如图 7所示, 48个地空观测HCHO/NO2有效样本的相关系数为0.72, 变化趋势基本保持一致, 并且地基和卫星的比值结果中83%都在2以上, 按照Duncan提出的标准, 该地区在中午12:00—14:00时段的臭氧敏感性主要受到NOx的影响.
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| 图 7 地基Zenith-sky DOAS观测HCHO/NO2与OMI/NASA观测HCHO/NO2比值结果的相关性(a) 及时间序列变化趋势(b) Fig. 7 Correlation and time series trend of ground-based Zenith-sky DOAS HCHO/NO2 and NASA OMI HCHO/NO2 ratios |
为了明确造成地基和卫星观测结果差异的原因, 本研究选取了Zenith-sky DOAS的HCHO/NO2比值较OMI/NASA结果偏高3倍及以上的天数进行分析, 在HCHO/NO2比值差异较大的天数中, 地基HCHO VCD比OMI VCD平均高出2.5倍, 超出了所有样本平均水平的25%；同时, 地基NO2 VCD比OMI VCD平均低27%, 两者共同造成地基HCHO/NO2比值较OMI结果偏高3倍及以上. 综合HCHO和NO2的影响来看, 偏小的地基NO2 VCD对HCHO/NO2比值带来了一定的影响, 但平均高出OMI HCHO VCD结果2.5倍的地基HCHO VCD才是造成比值偏高的主要原因.而造成地面HCHO浓度反演偏高的原因中除了HCHO斜程柱浓度反演和AMF模拟的误差外, 地基观测范围的限制是主要因素.地面Zenith-sky DOAS观测点位于原始森林内, 由其反演得出的HCHO浓度集中体现了植物排放BVOCs或生物质燃烧生成的HCHO, 浓度较高；而观测点上方30 km范围内OMI HCHO网格数据覆盖的范围要大于地基Zenith-sky观测的范围, 其中还包括了道路、工厂、居民区等地物, 使用该范围内的HCHO VCD均值与地基观测点的结果进行对比, 势必会因HCHO的空间分布不均导致观测结果的差异.
3.4 基于卫星OMI观测的臭氧敏感性时空变化特征从OMI/NASA观测的西双版纳地区2015年HCHO/NO2比值的季节变化来看(图 8), 整个地区的HCHO/NO2比值全年都在2以上, 个别网格的最大比值达到165.89.说明该地区的O3浓度随着NOx浓度的升高而增加, 整个地区处于NOx控制区.该结果与地面LP-DOAS的观测有所不同, 在地面观测中有33.4%的HCHO/NO2比值小于1(分布在晚上10:00—次日凌晨7:00), 有25.2%的样本值在1~2之间(分布在上午8:00—10:00及晚上20:00—22:00).造成这种情况的原因是搭载OMI传感器的AURA卫星每日的过境时间为当地中午1:30左右, 这个时段的太阳辐射较强, 有利于VOCs的光氧化反应生成更多的HCHO, 从而导致HCHO/NO2比值偏高.
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| 图 8 西双版纳地区OMI的HCHO/NO2季节变化空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of OMI HCHO/NO2 seasonal variation in Xishuangbanna |
此外, 本研究以5年为间隔, 将2006年、2011年和2016年西双版纳地区的HCHO和NO2浓度进行了空间分布显示.由图 9可知, 西双版纳地区2006—2016年间的臭氧敏感性均处于NOx控制区, HCHO/NO2比值的高值区多出现在勐海县和勐腊县中部, 即这些区域的HCHO浓度较NO2浓度更高.而在之前的研究中显示, 勐海县和勐腊县较高浓度的HCHO分布主要是由于植物排放VOCs所致(Liu et al., 2018).
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| 图 9 西双版纳地区2006、2011、2016年OMI的HCHO/NO2比值变化空间分布 Fig. 9 Spatial distribution of OMI HCHO/NO2 ratio changes in 2006, 2011 and 2016 in Xishuangbanna |
综上所述, 相较离散的地面观测来说, 卫星观测方式具有长时间序列及大尺度空间范围的优势, 目前能通过卫星观测HCHO/NO2的比值结果反映不同时间和空间区域范围内臭氧敏感性的时空变化趋势, 从而为臭氧污染的控制提供直观、科学的依据.然而基于卫星观测的HCHO/NO2比值代表臭氧敏感性仍然存在不确定性, 具体体现为以下几个方面:
① O3-NOx-VOCs边界值随着不同的时空条件而不断变化.Martin等(2004b)于2004年首次利用卫星(GOME)HCHO/NO2比值研究近地面臭氧敏感性时曾通过GEOS-Chem计算得出绝大部分北半球地区臭氧对NOx和VOCs敏感性变化的边界值约为1.而在2010年Duncan等(2010)通过CMAQ模型模拟得出, 当HCHO/NO2比值< 1时, 臭氧的形成随着VOCs的减少而减慢, 当HCHO/NO2比值>2时, 臭氧的形成随着NOx的降低而变慢.同时, Duncan等(2010)指出局地的臭氧生产率还受诸如当地的水汽浓度和不同气象变量的影响, 由Martin等(2004b)提出的这一边界值应根据不同的地理位置和时间而不同, 具体应该结合当地的气象条件使用模型模拟出真实的边界值.本研究没有利用模型模拟出西双版纳地区真实的O3-NOx-VOCs边界值, 而是直接利用Duncan等(2010)提出的标准对该区域的臭氧敏感性进行了空间区域的划分, 在空间分布结果上具有一定的不确定性.
② 卫星数据不能完全代表地面的臭氧情况.尽管HCHO/NO2柱浓度比值在很大程度上反映了近地层HOx与NOx源的比例, 但仍然无法准确和全面地反映地面臭氧敏感性的变化.一是卫星数据的时间分辨率较低, 以OMI产品为例, 只有中午13:30左右的数据, 而该时段的日照条件较强, 往往具有一天中较高的O3和HCHO浓度, 所代表的情况具有特殊性, 因此, 需要结合地面观测数据来反映臭氧敏感性的日变化特征, 如本研究中所采用的地面LP-DOAS观测结果.二是卫星产品都是整层或对流层柱浓度产品, 只能近似反映地面HCHO和NO2的浓度.Martin等(2004a)在其研究中曾指出, 利用CMAQ模式得出的边界层HCHO/NO2比值与对流层比值的相关系数仅为0.34, 在有些地区, 如海洋和低污染区域, 对流层的柱浓度不能很好地代表近地层的柱浓度.
③ 卫星数据的误差.目前卫星观测的HCHO和NO2数据也是利用DOAS观测技术得到整层的柱浓度信息, 从监测、斜程柱浓度计算到垂直柱浓度的转换等步骤, 均存在与地基观测同样的误差问题.如随着季节性的异戊二烯及HOx浓度的减弱, HCHO柱浓度值甚至出现了低于GOME探测仪器检测下限的情况(Martin et al., 2004b).De Smedt等(2015)在研究中发现, 由于地表附近卫星的灵敏度降低, 冬季对HCHO的检测会产生很大的不确定性.对于NO2来说, Boersma等(2007)在之前的研究中就指出, OMI对流层NO2柱浓度数据的总体误差在10%~40%左右, 在北部中纬度地区, 与地基观测数据相比, OMI对流层NO2柱浓度在夏季整体偏低5%.
4 结论(Conclusions)1) 利用西双版纳2016年4—5月地面主动LP-DOAS观测得到的HCHO/NO2比值数据进行近地层臭氧敏感性日变化分析, 发现该地区的日变化结果中上午8:00以前HCHO/NO2比值小于1, O3浓度受到VOCs控制；8:00—10:00有一个过渡期(比值在1~2之间)；从上午10:00—晚上20:00, 该地区的HCHO/NO2比值均大于2, 臭氧浓度处于NOx控制区, 即VOCs浓度达到一定程度后其变化对该地区臭氧浓度影响不大, O3浓度随着NOx的增加而增加.
2) 利用2015年1—5月地面被动Zenith-sky DOAS观测得到的HCHO/NO2比值与OMI/NASA卫星HCHO/NO2比值进行对比, 发现两者相关系数达到0.72, 且变化趋势一致.其中, 部分地面观测比值结果高于卫星结果, 在对其中偏高3倍及以上的天数进行分析后发现, 偏高的地面HCHO VCD结果是导致整个地面HCHO/NO2比值偏高的主要原因.
3) 2006—2016年西双版纳地区OMI/NASA的HCHO/NO2比值数据显示, 该地区在近10年间无论是季节变化还是年变化, 臭氧敏感性始终处于NOx控制区, 且NO2浓度变化稳定, 与该地区较高的植被覆盖和以农业和旅游业为主的城市定位相符.另一方面, 卫星观测结果仅能代表观测区域中午1:30左右的大气状况, 而地面观测虽然受到观测范围的限制, 但其观测的高时间分辨率和24 h不间断的在线观测方式, 是卫星观测结果无法取代的, 也为准确掌握近地层O3敏感性的成因提供了更精细化的分析结果.
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