2. 暨南大学环境与气候研究院, 广州 511486
2. Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511486
我国自2013年频繁发生重度雾霾污染事件(Gao et al., 2020)以来, 细颗粒物(Fine Particulate Matter, PM2.5)污染受到政府、民众和研究人员的广泛关注, 国家、省和城市各级政府陆续出台了一系列针对性管控政策.例如, 中国国务院在2013年发布了《大气污染防治行动计划》(简称“大气国十条”), 针对珠三角地区制定了2017年PM2.5浓度相对于2012年降低15%以上的目标(中国国务院, 2013);2014年, 广东省政府印发《广东省大气污染防治行动方案(2014—2017年)》, 提出2017年珠三角PM2.5年均浓度达标的管理目标(广东省生态环境厅, 2014), 各珠三角城市也针对各自的污染特征相应实施了一系列的减排措施.在各级政策的推动下, 我国各地区PM2.5年均浓度逐渐下降, 特别是珠三角地区PM2.5浓度从2013年的47 μg·m-3下降至2017年的34 μg·m-3, 率先在我国三大城市群达标.
评估污染控制措施的空气质量效益, 识别影响空气质量的污染源和减排措施是逐渐实现大气污染精细化防控的基础和关键.在这方面, 国内已有众多学者开展了相关的研究.如在北京举行的亚太经济合作组织(APEC)峰会(Li et al., 2017)和杭州举行的G20峰会(毛敏娟, 2017)期间, 研究人员分别采用时间序列RD法和WRF-Chem模型量化了短期管控措施下会议前后的排放量变化及其空气质量改善效益.在京津冀、珠三角等区域也利用观测数据和模式模拟技术(中国科学院, 2015;Cai et al., 2017;Cheng et al., 2019)开展了“大气国十条”实施后对PM2.5控制效果的评估工作, 结果均表明能源结构的提升和改造是减少PM2.5的主要有效措施.然而现阶段大部分研究都停留在国家和区域尺度上, 很少有针对城市尺度的研究.但城市尺度的减排效果评估不同于区域和国家尺度, 其更容易受到外来输送污染和气象条件的影响, 本地排放的影响相对较小.例如, Wang等(2014)针对上海市PM2.5形成影响的研究表明, 气象条件对源解析结果具有重要影响, 尤其是在解析区域的上风向地区发生污染事件的情况下, 区域传输对于解析区域的PM2.5贡献较为突出.在上述情况下, 本地措施对PM2.5的减排效果会被区域传输的贡献掩盖, 因而造成对本地措施减排效果的低估.另一方面, 现有的减排措施评估多依赖基于强制法(Brute-force Method, BFM)的敏感性分析技术(Habre et al., 2011).这种方法每次评价一项措施或者污染源减排的空气质量效益时, 都需要设置一个模拟案例.当评价的措施较多时, 这种方法相对较为低效.另外, 基于BFM的方法也只能量化单一源或者单一措施减排的影响, 但实际上多个污染源或者措施引起的减排带来的空气质量效益是相互影响的, 尤其对于一些二次污染物, 如PM2.5和臭氧(Ren et al., 2019).忽略了这一点, 容易导致部分污染源或者措施的减排效果评估存在偏差.
肇庆市是珠三角地区PM2.5污染较严重的城市.一方面, 肇庆市位于下风向区域, 容易受到周边地区的传播污染;另一方面, 肇庆城区处在三面环山的地势, 本地污染源排放难以扩散, 导致大气污染来源呈现出复杂多样的特点.为了降低PM2.5污染, 肇庆市制定并实施了一系列具有针对性、精细化的污染防控措施.虽然PM2.5污染有所改善, 但PM2.5浓度水平仍高于珠三角其他城市, 如何制定下一阶段的精准防控措施依赖于对现有措施的准确评估.因此, 本研究以肇庆市为例, 基于来源解析技术, 结合城市大气污染源排放清单, 提出了一种较为高效的城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估方法, 以量化本地减排措施对PM2.5改善的贡献, 进而识别影响PM2.5改善的关键减排污染源和控制措施, 为城市空气质量持续改善提供科学和技术支持.
2 方法与数据(Research methods and data) 2.1 城市大气污染减排控制措施的评估方法构建本研究以肇庆市为例, 结合高精度的大气污染源排放清单与基于模式的源解析技术(Particulate Source Apportionment Technology, PSAT), 提出了城市大气污染减排措施的PM2.5改善效益评估方法.该方法分为以下几个步骤(图 1):①选取肇庆市2014—2016年冬季作为评估时段, 梳理该时间段的控制措施政策和经济增长数据;②采用以“自下而上”为主的方法建立2014年和2016年肇庆基准排放清单, 获取各污染源的排放变化情况;同时建立2016年肇庆基线排放清单, 以量化各污染源关键措施的减排量, 具体过程见2.1.1节;③利用PSAT模拟技术, 分别解析城市本地总体排放、2016年基准清单和2016年基线清单中各污染源排放量变化对PM2.5形成的贡献浓度, 结合步骤②中各项措施的减排量和PSAT解析的各污染物排放对PM2.5形成的贡献浓度, 量化各减排措施对PM2.5形成的贡献, 进而识别关键减排措施, 具体过程见2.1.2节;④利用PSAT模拟技术, 解析2014年和2016年基准清单中各污染源排放变化对PM2.5形成的贡献, 识别下一阶段污染防控的重点减排源, 为未来城市精细化空气质量管控提供参考, 具体过程见2.1.2节.
为筛选重点控制措施, 达到精准量化的目的, 本研究建立了控制措施优先级评价体系, 评价标准主要包括:现有措施的控制水平、措施实施的难易程度、是否为重点排放源的控制措施、参数化难易程度.基于以上评价体系, 判断各条措施的优先级情况, 筛选各污染源的重点控制措施, 并采用Jiang等(2015)的方法将措施参数化, 得到i污染源中j措施的减排比例wi, j.通过建立基准和基线排放清单计算各污染源的减排总量, 并利用式(3)量化各项污染控制措施实施前后的减排量.
本研究将人为源划分为工业源(工业燃烧、工业过程、工业溶剂)、电厂、道路移动源、扬尘源、生物质燃烧源、农牧源等11大类.基准排放清单采用Zheng等(2009)提出的估算方法, 在基准清单的基础上, 建立基线清单估算方法, 具体如式(1)和(2)所示.
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式中, Ep为基准清单排放量, 即实际排放;Ep0为基线清单排放量, 即未控制下的排放;Ei, j为措施减排量;p、i和k分别为污染物类型、污染源和燃料类型或工艺类型;A为活动水平数据, 燃料消耗量或产品产量;φ为控制措施的综合效率;w为单一措施参数化后的削减比例;j为各项排放控制措施.
2.1.2 减排措施浓度量化与关键措施识别方法PSAT污染源解析技术是内嵌在CAMx模型的一项源示踪技术.相较于敏感性分析方法, PSAT源解析技术可直接量化本地排放和本地各污染源排放对案例城市PM2.5污染形成的贡献浓度, 计算效率高, 并且在量化中考虑了不同源对二次污染形成的交叉影响(Lu et al., 2019).为了评估城市本地污染排放源变化及减排措施对城市PM2.5污染的影响, 本研究基于单一变量法设置了3个案例, 并且通过PSAT源解析量化每个案例中肇庆市各排放源排放对PM2.5污染形成的贡献浓度.3个案例均采用2016年作为固定气象场, Case1以2016年基线清单为输入, 用于解析2016年无控制措施下的各排放源的贡献浓度Ccase1, i;Case2以2016年基准清单为输入, 用于解析2016年有控制措施下的各排放源的贡献浓度Ccase2, i;Case3以2014年基准清单为输入, 用于解析2014年有控制措施下的各排放源的贡献浓度Ccase3, i.
为了识别城市PM2.5改善的关键减排措施, 本研究通过对比Case1和Case2, 量化肇庆市不同污染源i减排对PM2.5浓度的影响Ccon, i (式(4)).但每一个污染源排放变化可能是多项措施的作用, 因此, Ccon, i需要分解到每项措施上.为此, 本研究利用PSAT模拟技术, 以2016年基准清单为输入, 量化每一种PM2.5前体物(PM2.5排放、NOx排放、SO2排放和NH3排放)对肇庆市PM2.5形成的贡献浓度CPM2.5、CNOx、CSO2和CNH3和相应的贡献比例PPM2.5、PNOx、PSO2和PNH3.以PPM2.5为例, PPM2.5=CPM2.5/(CPM2.5+CNOx+CSO2+CNH3).这些比例将作为权重用于估算2014—2016年间肇庆市各污染源中各措施j对PM2.5形成的浓度贡献及比例(式(5)和(6)).另外, 通过对比Case2和Case3, 量化2014—2016年间肇庆市各污染源实际变化对PM2.5污染演变的影响(式(8)), 通过对比式(4)的结果, 能够判断污染源采取的减排措施是否能够覆盖该源活动水平增长带来的不利影响以及是否需要加大减排力度.
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式中, Ccon, i, j和Pcon, i, j为i污染源的j措施对PM2.5形成的贡献浓度和比例;贡献比例计算采用贡献浓度除以城市本地排放贡献浓度, 能够量化出本地控制措施的影响权重;P为浓度贡献比例;i为污染排放源;j为各项排放控制措施.
2.2 数据来源空气质量观测数据由肇庆市3个具有代表性的监测站点提供, 分别包括2014年和2016年城中子站(CZ)、坑口子站(KK)和睦岗子站(MG)的SO2、NO2、PM10和PM2.5地面监测浓度.另外, 满足排放源清单核算需获取活动水平数据和排放因子, 其中, 电厂、工业源(工业燃烧、工业过程和工业溶剂)活动水平数据来自2014年和2016年肇庆市环境统计数据.主要信息包括企业名称和地址、中心经纬度坐标、燃料消耗量、原辅料用量、产品产量等.移动源、扬尘源等其他源的活动水平数据可通过统计年鉴和交通部、住建部等部门调研获取.本研究排放因子结合本地实测和行业报告修订了从清单指南和文献中获取的排放因子, 并考虑到新实施的排放控制措施、技术提升及排放标准升级对其的影响, 以提高排放因子的本地化和合理性.例如, 重点工业行业排放因子全部选自近10年文献、指南和手册, 其中, 近5年文献占近65%, 同时考虑了末端治理效率对排放因子的影响.
肇庆市2014—2016年间重点控制措施通过政府部门(http://eeb.zhaoqing.gov.cn/)发布的一系列空气质量综合治理工作方案规范性文件整理所得.措施类型包括工业企业提标改造、机动车排放管控、非道路机械管理、扬尘污染综合防治、生物质燃烧焚烧区划定、农牧源等其他面源管制等16项重点控制措施.
2.3 空气质量模型系统设置本研究以中尺度气象模型WRFv3.3、珠三角大气排放源清单处理模型SMOKE-PRD(潘月云, 2015)及CAMx-PSAT模型(Yin et al., 2017)为核心搭建空气质量数值模拟系统, 以支持量化城市本地各排放源排放变化对PM2.5形成的影响.对于研究区域, 本研究采用三层嵌套模拟网格, 分别设置为D1(27 km×27 km, 覆盖中国大部分地区、东亚、东南亚部分国家)、D2(9 km×9 km, 覆盖包括广东省及周边相邻部分省份与南海部分海域在内的华南大部分地区)、D3(3 km×3 km, 包括案例城市在内的珠江三角洲所有城市).SMOKE-PRD模型用于处理满足CAMx模型和PSAT源解析需求的分源排放网格化清单.本研究将以2014、2016年肇庆市高分辨率大气排放源清单、清华大学MEIC清单和MEGAN模式估算的天然源VOCs排放清单作为输入文件.CAMx模型拟选用CB05化学机制, 具体设置见文献(潘月云, 2015).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 城市空气质量变化如图 2a所示, 在2014—2016年期间, 肇庆市SO2、NO2、PM10和PM2.5年平均浓度均呈显著下降的趋势.其中, SO2降低最显著, 下降比例达36%, PM2.5下降比例次之(29%), PM10和NO2的降幅分别为26%和11%.只有SO2和NO2的年均浓度均达到了二级标准, PM2.5的年均浓度虽然在2016年也得到大幅度改善, 但仍高于标准.不同污染物平均浓度呈现季节性变化特征(图 2b), 一年中SO2浓度整体随着季节变化逐渐下降, NO2与颗粒物浓度的变化特征较相似, 在秋、冬季节较易出现浓度高值, 春季会平缓下降, 在夏季达到浓度最低值.总体上, 两年间各污染物的浓度变化相对一致.与2014年浓度水平相比, 2016年各污染物每季平均浓度显著降低, 空气质量整体优于2014年.SO2平均浓度在所有季节中都下降明显, 下降比例最高出现在春、冬季, 大约降了13.5 μg·m-3.NO2、PM10和PM2.5除夏季浓度下降幅度较小外, 整体浓度水平低于2014年, 尤其在冬季浓度改善最明显, 其中, PM2.5浓度从69.7 μg·m-3降至41.2 μg·m-3.因此, 本研究选取冬季开展城市PM2.5改善评估研究.
基于获取的CZ、KK和MG站点的压强、湿度、温度和风速观测数据, 本研究评估了WRF模型的气象模拟性能, 结果如表 1所示, 标准平均偏差(Normalized Mean Bias, NMB)和标准平均误差(Normalized Mean Error, NME)为评价参数.总体上, WRF能够较好地模拟肇庆市的气象条件.其中, 温度、湿度和压强的模拟偏差最小, 大部分站点的NMB绝对值在10%以下.温度和湿度是PM2.5污染形成的重要影响气象因子(Russell et al., 1983), 其较低的模拟偏差能够降低PM2.5模拟的不确定性.相比之下, 肇庆市风速模拟偏差较大, NMB绝对值在30%左右, 这可能与肇庆市复杂的地形有关(Huang et al., 2015).3个站点中, CZ和KK站点的湿度明显被低估, 其NMB分别为-10.8%和-10.6%.但对于温度的模拟, 模型表现出相反的趋势, CZ站点则被高估, 其NMB为9.5%, 而KK站点模拟结果较契合实际情况.总体上, 这些模拟偏差相对都较小, 能够较好地反映肇庆市的气象状况.
为了验证空气质量模拟评估效果, 本研究相继获取了CZ、KK和MG站点的PM2.5小时浓度观测数据, 并通过比较模型模拟值来评价本研究PM2.5模拟的准确性.表 1和图 3分别是2014、2016年各个站点观测与模拟的统计结果和PM2.5浓度时间序列图.结果表明, 3个站点中, KK站点的模拟偏差较大, 平均模拟浓度较观测值略高5.9 μg·m-3, 而CZ和MG站点的模拟效果更好, NMB绝对值均小于10%, 二者的PM2.5平均模拟浓度与观测值接近.对PM2.5浓度时间序列图进行分析, 可以发现部分时间段的模拟结果存在一定偏差, 这可能与排放源清单的不确定性有关(黄志炯, 2017;于凯阳等, 2020), 但基本上能捕捉到PM2.5的日变化趋势, 较好地模拟肇庆市冬季的PM2.5浓度.
图 4为2014、2016年大气污染物基准排放清单结果.据估计, 2014年肇庆市SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放量分别为15×103、39×103、60×103、29×103、45×103和52×103 t.工业燃烧源是SO2和NOx排放的主要来源, 占比分别为79%和58%.PM2.5和PM10排放主要来自工业过程源, 占比分别为51%和41%, 其次扬尘源对PM10的贡献也较高.VOCs排放的主要贡献者为有机溶剂使用和道路移动源, 占比分别为39%和31%.NH3大部分排放均来自农牧源, 占比93%.与2014年相比, 2016年SO2、PM2.5和NH3的排放均已进入下降通道, 下降比例分别为19%、6%和2%, 而VOCs和NOx排放仍呈上升趋势, 上升比例分别为3%和1%.
本研究通过在基准(有控制)清单的基础上建立基线(无控制)清单, 来精准量化本地减排的主要贡献源.由图 5可知, 在未控制的条件下, 2016年各污染物的排放量对比2014年均呈上升趋势.这些排放上升大部分与经济发展带动的活动水平数据增长相关, 例如, 工业企业的能源消耗量、机动车保有量逐年提升.但在采取减排政策后, 2016年肇庆市各污染物减排了4%~25%.其中, SO2减排最显著, 共减少25%的排放, 主要受益于工业燃烧相关政策的实施;PM2.5、PM10、NOx和NH3的减排比例相差较小, 分别有14%、13%、11%和9%的减排量;VOCs减排成效最弱, 仅有4%的减排量, 原因在于涉及VOCs高排放的污染源比较零散, 政策执行难度较大.从减排贡献源来看, 工业燃烧和生物质燃烧源对大部分污染物的减排贡献比较突出.工业燃烧源是SO2、PM2.5和PM10的主要减排贡献源, 减排比例分别为91%、65%和52%, 其次生物质燃烧源对PM2.5和PM10的减排贡献也较大.VOCs、NOx和NH3的减排贡献源分别是生物质燃烧源、道路移动源和农牧源.
污染排放源的减排主要归因于大气污染控制措施的实施.根据分解各项减排措施对上述减排量的贡献结果, 如图 6所示, 全市燃煤品质提升对SO2、PM2.5和PM10减排贡献最高, 减排量分别为2.6×103、2.8×103和4.4×103 t, 分别占减排总量的64%、62%和49%.据统计, 肇庆市能源结构仍以煤炭为主, 煤炭主要用于燃煤锅炉和发电厂, 企业往往容易忽视煤炭品质的高低对排放造成的影响.因此, 调整和优化能源结构将是未来减少燃煤污染最有效的途径.另外除燃煤管控以外, 焚烧区域的划定及扬尘污染的综合防治在颗粒物排放管控中也取得了较好的减排效果.NOx减排的主要贡献来自机动车排放控制, 在国家政策的推动下, 逐步淘汰了不符合国家标准的老旧车, NOx排放量共减少了1.6×103 t, 减排贡献比例达34%.NH3减排以农牧源为主, 体现在推进集约化养殖, 其减排贡献比例为47%.由于集约化养殖使得小型养殖场得到统一管理, 提升了污染处理设施效率, 故有效降低了NH3排放.与其他污染物相比, VOCs减排量较小, 溶剂使用和道路移动源虽然是VOCs排放的主要贡献源, 该城市生物质燃烧源却是推动VOCs减排的关键贡献源.其中, 划定焚烧区为最有效措施, 为肇庆市带来1.1×103 t(53%)的VOCs减排量, 从侧面反映出加强有关溶剂使用和机动车的措施控制在未来肇庆市VOCs减排工作中具有关键作用.总体而言, 全市燃煤品质提升对SO2、PM2.5和PM10减排贡献最高.黄标车及老旧车淘汰、推进集约化养殖和焚烧区划定分别是NOx、NH3和VOCs减排效益最高的一项措施.
图 7为肇庆市减排措施对PM2.5污染影响的浓度量化.在2016年气象条件下, 减排措施使肇庆市本地生成PM2.5浓度下降了16.0%(减排带来的PM2.5浓度变化/本地排放贡献的PM2.5浓度), 可见本地减排措施有效降低了肇庆市PM2.5污染.其中, PM2.5污染改善的主要贡献源为工业源和生物质燃烧源, 分别贡献了10.5%和2.4%.有关工业源最主要的3项减排措施中, 完成全市燃煤品质提升这一措施的PM2.5改善效益最高, 占比7.2%, 其次为淘汰高污染燃料锅炉, 占比1.9%, 说明从源头上的排放管控对颗粒物减排更有效.生物质燃烧源的减排措施中, 划定焚烧区改善效益最高, 占比2.4%.此外, 针对扬尘污染的综合防治措施也有1.0%的减排效益.对于道路移动源, 控制措施对PM2.5减排贡献处于较低水平, 原因在于机动车排放控制为长期持续的过程, 而本研究时间跨度较小导致减排贡献不明显, 可能随着不同阶段机动车污染排放标准的加强, 后期存在巨大的减排潜力.总体而言, 2014—2016年期间, 全市煤炭品质提升、焚烧区划定等措施对降低肇庆市PM2.5污染最为有效.
肇庆市2014—2016年间大气污染排放变化实际是减排措施和活动水平增长的综合结果.因此, 本研究同时也利用PSAT源解析技术评估了肇庆市2014—2016年期间各排放源实际变化对PM2.5浓度的影响.如图 8a所示, 工业源是造成PM2.5污染贡献最大的本地排放源, 平均占比约为32%, 扬尘源、农牧源和生物质燃烧源的贡献也较突出, 平均占比分别为20%、18%和16%.颗粒物一次排放是导致PM2.5浓度上升的直接原因, 但通过源解析结果可以发现更多是由工业过程、农业活动中产生的SO2、NOx和NH3等气态污染物转化生成二次无机盐(SIA)导致.
如图 8b所示, 从排放源实际变化对肇庆市本地PM2.5浓度的影响比例可见(相对2014年), 工业源、生物质燃烧源、扬尘源和道路移动源排放变化对肇庆市PM2.5污染的影响最为明显.虽然工业源的减排量最高, 但活动水平数据的快速增长削弱了部分减排措施的PM2.5改善效益, 导致生物质燃烧源对本地PM2.5浓度下降幅度的贡献反而大于工业源.主要原因是2014—2016年间工业企业煤炭消耗量仍呈现升高趋势.相反, 得益于焚烧区划定的措施, 秸秆和薪柴的燃烧比例减少.另外, 两年期间肇庆市也针对扬尘源和道路移动源开展了减排控制, 但现有的减排力度还不足以抑制经济社会发展带来的排放增长, 扬尘源和道路移动源对肇庆本地PM2.5浓度的贡献比例甚至呈现上升趋势, 分别升高了3.6%和1.3%, 尤其是扬尘源对PM2.5形成的贡献比例排名第二.这说明扬尘源和道路移动源仍然具有很大的减排潜力, 是下一阶段肇庆市PM2.5防治的重点对象.此外, 农牧源对PM2.5形成的贡献比例也很突出, 但其减排效益仅为0.8%, 同样具有较大的减排潜力.综合所有源的贡献, 2014和2016年肇庆市本地实际排放变化导致肇庆市本地PM2.5浓度仅下降了2.3%.如果加大扬尘源、道路移动源和农牧源的控制力度, 肇庆市PM2.5下降幅度将更为明显.同时也说明本地排放变化对肇庆市2014—2016年期间PM2.5浓度下降有一定的贡献, 而气象条件变化是主导因素.
4 结论(Conclusions)1) 对比2014—2016年间肇庆市各污染物控制前后的源排放变化及减排措施的减排量, 发现SO2的减排效果最显著, 减排比例为25%, PM2.5、PM10、NOx和NH3的减排比例相差较小, 分别为14%、13%、11%和9%, VOCs的减排比例最小为4%.其中, 受益于全市煤炭品质提升措施的实行, 工业燃烧源是SO2、PM2.5和PM10减排的主要贡献源.受益于黄标车及老旧车淘汰、划定焚烧区、推进集约化养殖3项措施的实施, 道路移动源、生物质燃烧源和农牧源是NOx、VOCs和NH3减排的主要贡献源.
2) 2014—2016年期间本地减排措施使肇庆市本地生成PM2.5浓度下降了16.0%.其中, 工业源和生物质燃烧源是减排的关键贡献源, 全市燃煤品质提升和焚烧区划定分别是二者PM2.5改善成效最为明显的两项措施, 本地生成PM2.5浓度下降比例分别为7.2%和2.4%.另外, 由于无法抑制经济活动水平增长带来的排放, 扬尘源和道路移动源的贡献比例反而上升, 农牧源对PM2.5污染形成贡献突出但对浓度改善贡献小, 因此, 这3个污染源是肇庆市后期需要重点加大管控力度的对象.
3) 本研究构建的城市PM2.5减排措施评估方法, 有助于识别城市关键性污染源和减排措施, 实现空气质量改善.但PM2.5污染形成的来源众多, 比如区域传输和气象条件也是影响城市空气质量的关键因素, 需要开展进一步研究.另外, 提高排放清单质量及改进模型是准确量化的基础, 也是未来需要加以完善的地方.
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