2021, Vol. 41
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2. 珠海复旦创新研究院, 珠海 519000;
3. 中华人民共和国吴淞海事局, 上海 200940
2. Zhuhai Fudan Innovation Research Institute, Zhuhai 519000;
3. Wusong Maritime Safety Administration of the People's Republic of China, Shanghai 200940
随着航运业在全球范围内的不断发展, 在过去几十年里, 经济全球化导致世界贸易和航运出现巨大增长.根据联合国贸易和发展会议(UNCTAD)发布的《2019年海运报告》(Review of Maritime Transport 2019), 2018年国际海上贸易增速为2.7%, 在干散货、集装箱以及天然气运输的驱动下, 从2019-2024年期间国际海上贸易增速有望达到3.5%.然而, 伴随经济增长出现的环境问题也愈发突出, 人们逐渐发现船舶大气污染对于人类健康及社会发展的严重影响, 船舶排放控制区(DECA)也应运而生.
2018年我国对原有控制区方案进行了升级调整, 发布新的《船舶大气污染物排放控制区实施方案》(交海发[2018] 68号), 《实施方案》将我国沿海12海里范围内区域和长江、西江部分内河通航区域都纳入控制范围, 并对控制区范围内船舶硫氧化物、颗粒物、氮氧化物的排放提出细化控制要求.对硫氧化物和颗粒物排放的控制要求为：海船进入排放控制区, 自2019年1月1日起, 应使用硫含量(FSC)不大于0.5%(质量分数, 下同)的船用燃油, 自2020年1月1日起, 应使用硫含量不大于0.1%的船用燃油, 自2022年1月1日起, 进入沿海控制区海南水域, 应使用硫含量不大于0.1%的船用燃油.
船舶排放控制区的出现促进了船舶大气污染物排放监管技术的发展.在各类相关研究中, 由国际海事组织(IMO)提出的碳平衡法是较为常见的思路(MEPC, 2009; 2015), 即基于船舶烟气中SO2与CO2的浓度比来推算硫含量.嗅探法就是基于该思路建立的观测方法, 例如, Mellqvist等(2017)在丹麦水域采用该方法对过往船舶的燃油硫含量进行了反算, 计算精度可达到0.1%；在国内, 胡健波等(2018)使用岸基嗅探法对天津港港区船舶的油品硫含量进行了反算, 可识别出硫含量0.5%以上的船舶；钟蕊等(2020)使用无人机吊装的气体传感器对船舶尾气进行了监测, 可识别出硫含量在0.1%以上的船舶.但Moldanova等(2009)研究表明, 由于在实际排放物中有5%的硫以硫酸盐形式存在, 所以该方法推算的硫含量会略低于真实值.
除了使用碳平衡法反算硫含量, 还可以根据尾气中的SO2与NO2进行反算, 该方法主要采用差分吸收光谱技术(DOAS)进行观测.例如, Masieri等(2009)和Premuda等(2011)在Venice lagoon地区利用MAX-DOAS对单船NO2和SO2排放进行了测量；McLaren等(2012)利用DOAS技术测量了Georgia海峡中船舶烟羽中的NO2-SO2比值；BalzaniLööv等(2014)于2009年在鹿特丹港口内测试并比较了几种光学遥感方法(DOAS、激光雷达、嗅探器)测量船舶排放时的差异.在欧洲, Berg等(2012)在波罗的海开展了机载DOAS观测实验, 并与船舶排放模型的计算结果进行对比, 发现模型计算结果较观测结果高18%, R2为0.63, 在实测过程中可以达到区分高硫燃油(1%)和低硫燃油(0.1%)的目的；在国内, Cheng等(2019)在深圳盐田港区也开展了MAX-DOAS烟羽观测实验, 并根据观测数据中SO2与NO2的比值推测油品硫含量.
我国船舶大气污染监控在上海和江苏等海域的实际应用中也取得了一定成效(倪训鹏等, 2019；马云洁, 2019), 最近也有结合定点在线监测与数据反算的识别方法出现(吴建华等, 2020).但已有研究报道的超标船舶识别方法多以短时仪器监测(如无人机载嗅探器)为主, 以碳平衡法原理为基准开展工作, 而综合船舶实时排放和长期定点船舶烟羽主动观测技术识别燃油硫含量的研究工作较少.我国是航运大国, 船舶大气污染防治形势紧迫, 发展多元化的船舶大气污染物在线监测和识别技术可以为排放控制区落实提供更有力的技术支持.上海港已连续10年成为世界第一大集装箱港口, 目前已初步建成世界航运中心, 长江口的船舶交通流量日益增大.鉴于此, 本研究选取上海吴淞口典型航道为研究区域, 将船舶实时排放模型和长期定点烟羽观测相结合, 探讨船舶燃油识别反算方法的技术可行性.
2 技术路线与资料介绍(Technical routes and information) 2.1 研究区域研究区域(图 1a)位于上海市宝山区的吴淞口水域, 是上海港区通航密度最高的区域(曾宇等, 2014), 也是外高桥航道、外高桥沿岸航道、黄浦江、宝山支航道、宝山航道5条航线的交汇中心, 其北侧连接吴淞口锚地, 且长江口深水航道延伸段也经过此处.具体观测点位(图 1b)位于吴淞海事局所在位置.
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| 图 1 吴淞口(上海)地理区位(a)及船舶轨迹插值示意图(b) Fig. 1 Geographical location of Wusongkou (Shanghai) (a) and interpolation of ship trajectory(b) |
船舶排放信息由船舶排放计算模型计算获得, 该计算模型根据已有的船舶静态数据库对AIS信息进行匹配, 将匹配到的发动机功率、最大航速等船舶静态信息用于排放量计算, 从而得到每艘船的排放量信息, 后期可根据具体需求对信息进行筛分提取.
如前文所述, 船舶排放计算模型根据AIS信息、船舶静态数据库及相关的排放因子对每艘船的大气污染物排放量进行计算, 基本思路是基于船舶功率的动力法, Fan等(2016)曾利用该方法计算了2010年长三角地区的船舶排放清单, 计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
式中, E为发动机的排放量(g)；P为船舶发动机最大发动机额定功率(kW)；LF为发动机负载因子；LLAM为发动机低负载调整因子；T为船舶活动时间(h)；EF为发动机排放因子(g·kWh-1)；CF为发动机控制因子；FCF为发动机燃油控制因子；AS为船舶当前航速(knot)；MS为船舶最大航速(knot).
2.3 船舶烟羽观测实验介绍本研究中, 外场观测基于长光程主动差分吸收光谱技术(Long Path-DOAS)实现, 该技术基于光源与吸收气体之间的相互作用进行测定, 当光源照射船舶烟羽时, 烟羽内SO2和NO2对光线的特殊性吸收形成了包含吸收特征的光谱, 根据SO2和NO2在特定波段的吸收截面进行分析, 可以得到气体浓度, 检测限分别为70 ppt和160 ppt(王珊珊, 2012).在实际的测量过程中, 通过光谱校准及合理选取吸收截面来保证反演结果的准确性.观测设备架设在吴淞海事局办公楼内, 观测光路贯穿整个航道(图 1b)；观测物种为SO2与NO2, 观测期间SO2和NO2的吸收波段分别为295~307 nm和336~362 nm(Guo et al., 2020).整个观测实验从2018年1月持续至4月, 设备正常工作时为全天24 h不间断记录数据, 每分钟记录一条.现场配有与观测设备同轴的摄像机, 记录经过船只的情况.
2.4 单船硫含量反算技术思路及数据本研究总体上是以观测的硫氮比为基准, 以实时排放强度和污染物浓度的在线观测相结合来反算油品的硫含量.对于观测数据, 首先对其进行滤波, 过滤噪音后根据峰值的出现情况, 归纳出峰值出现的高度、持续时间等参数.对于AIS信息, 根据其中的经纬度信息可绘制出船舶行驶轨迹, 每条AIS信息对应一个轨迹点, 当时间相邻的两个轨迹点相距较远, 且分布在观测设备的观测光路两侧时, 需要对轨迹进行插值(图 1b).鉴于观测数据的时间分辨率为1 min, 轨迹点插值间隔也选定为1 min, 在此基础上推算出各个插值轨迹点的实时航速、经纬度信息, 从而确定与观测光路较为接近的轨迹点, 然后将船舶位于该点时的排放信息与观测信息进行关联.再根据此时的观测数据及NO2排放信息来反算SO2排放量及硫含量, 计算方法如下：
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(3) |
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(4) |
式中, ESO2_corr为SO2修正排放量(g)；ΔOBSi不同物种的观测值变化量(ppb)；ENO2为模型计算NO2排放量(g)；FSCcorr为反算硫含量；ESO2为模型计算SO2排放量(g)；FSCdefault为模型默认硫含量.
值得注意的是, 由于在不同季节、气象条件和不同烟羽个例中化学转化的情况较为复杂, 本研究目前暂未考虑烟羽中由NO化学转化而来的NO2, 使用式(3)对不同烟羽个例的估算可能会带来一定的误差.根据Mellqvist等(2017a)采用嗅探器的观测研究, 随着所测得的船舶距离观测点位的不同, 嗅探测得的烟羽中NO2在NOx中的占比为15%~35%, 其中占比在20%左右的概率最高.而本研究所采用的观测设备的光谱是直接穿过船舶烟羽, 根据AIS对船舶的定位情况来看, 与观测浓度峰值对应较好, 时间窗较窄, 基本上是对新鲜烟羽进行即时捕捉, 因此, 本研究假设船舶排放导致的NOx升高中NO2占比为15%.参照Mellqvist等(2017b)观测结果(20%), 该反算公式中ΔOBSNO2若直接使用DOAS实际观测的NO2浓度可能会引入对硫含量估算的一定误差, 但该误差只影响DOAS可能观测到的较远距离扩散而来的烟羽个例, 对于大部分的新鲜烟羽个例, 该公式使用实际的NO2观测值是较为合理的.
同时, 研究表明(Moldanova et al., 2009; Zhang et al., 2018), 燃油中的硫主要以SO2形式排放, 但也约有3.8%~5.0%(物质的量比)的硫是以船舶尾气颗粒物中的硫酸盐形式排放至大气中, 但实际船舶使用的燃料油类型繁多, 比值也不确定.本研究中, 公式(4)假设燃油中的硫全部转化为SO2, 这种假设会带来一定的硫含量低估误差, 但理论误差在5%以内.
观测试验期间吴淞海事局登船实测的油样分析数据为本研究的油品硫含量反算结果提供了验证数据.油品抽检信息中包括船名、抽检时间和油品种类及油品硫含量.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 船舶排放烟羽识别及油品含硫量反算过程分析在本次研究中, 根据观测数据中的峰值来确定是否有船舶经过, 使用高硫燃油的船舶在经过观测点位时, 观测数据中SO2和NO2浓度出现明显增长.从2018年1-4月观测到的船舶中选出以下典型船只进行分析, 各船只基本信息见表 1.
| 表 1 典型船只基本信息及经过观测点位时的观测数据峰值信息 Table 1 Information of typical ships and peak information of observation data |
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典型船只1：该船于1月18日经过观测点位, 平均航速5.7节, 其轨迹和经过观测点位期间观测数据变化如图 2a1和b1所示.SO2浓度从20：30开始升高, 在1 min内达到峰值, 约2.70 ppb, 在20：35回落至背景水平, 该过程持续了5 min；NO2浓度同样在20：30开始升高并在1 min内迅速下降, 但在20：34出现了再次升高, 并生成了一个新的峰值, 但并没有与之对应的SO2峰值出现, 且此时船舶已经通过观测点位, 可能是其烟羽扩散至轨迹后方, 烟羽内部新生成的NO2导致该峰值出现.
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| 图 2 典型船只经过观测点位时的观测数据(a)及排放轨迹(b) (1、2、3对应典型船只1、2、3) Fig. 2 Observation data (a) and emission trajectory (b) of typical ships (1, 2, 3 correspond to typical ships No.1, No.2, No.3) |
典型船只2：该船于1月13日经过观测点位, 平均航速6.1节, 其轨迹和经过观测点位期间观测数据变化如图 2a2和b2所示.SO2浓度从15：25开始升高, 在1 min内达到峰值, 约10.80 ppb, 在15：28回落至背景水平, 该过程持续了3 min；NO2浓度的变化趋势及时间均与SO2一致, 但在15：29出现了再次升高, 且SO2浓度也有小幅升高, 两物种的变化趋势较为一致, 可能因为该时刻其他船舶的烟羽导致了该变化.
典型船只3：该船于2月27日经过观测点位, 平均航速3.6节, 其轨迹和经过观测点位期间观测数据变化如图 2a3和b3所示.SO2浓度从11：59开始升高, 在1 min内达到峰值, 约4.00 ppb, 在12：04回落至背景水平, 该过程持续了5 min；NO2浓度的变化趋势及时间均与SO2一致.但根据排放轨迹可以看出, 该船路过观测点位的时间在峰值时刻之后, 可能是由于当天的气象条件导致船舶烟羽扩散速度较快, 先于船体到达了观测点位, 导致峰值时刻与船舶经过时刻出现差异.
典型船只4：该船在2月26日、3月14日、3月23日、4月19日均经过观测点位, 其经过观测点位期间观测数据变化如图 3所示, 其中, 图 3a~c为该船单独经过观测点位, 图 3d为该船与其他船舶在同一峰值时段一起经过观测点位.可以看出, 当该船在图 3a~c(3月和4月)所示时段经过观测点位时, SO2和NO2的浓度变化趋势基本一致, 峰值持续时间为3~5 min, SO2峰值浓度在1.89~5.24 ppb范围内, NO2峰值浓度在23.66~62.38 ppb范围内, 对于图 3b所示时段, 由于当天船舶流量较大, 导致背景值高于其他时段, 但峰值依然较为明显.但在图 3d(2月)所示时段, 峰值突起程度明显弱于前3个时段, 这也说明当过往船舶数量较多时会使单艘船舶的排放行为无法得到较明显的反映.
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| 图 3 典型船只4在不同时段经过观测点位时的观测数据(a.3月14日, b.3月23日, c.4月19日, d.2月26日) Fig. 3 Observation data of typical ship No.4(a.March 14, b.March 13, c. April 19, d.February 26) |
典型船只经过观测截面时对浓度观测值的影响, 以及通过前述2.4节的硫含量估算方法得到的计算结果列于表 2.船舶排放量受排放因子与工况的直接影响, 结合前文所述的船舶信息, 在发动机类型、油品类型都较为接近的情况下, 排放量主要取决于船舶工况.如典型船舶3, 实时航速虽然较低于其他典型船舶, 但其经过观测点位时处于巡航状态, 所以SO2和NO2排放量相对较高, 所观测到的浓度也较高.
| 表 2 观测数据变化情况及模型计算结果 Table 2 Changes of observation data and model calculation results |
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对于船只1、2、3, 其真实硫含量(来自吴淞海事局执法油样抽检数据)分别为0.08%、0.041%、0.003%, 反算结果与真实值相比误差分别为5%、2.5%、31%.船只4多次经过观测点位并使观测数据出现变化, 该船在2月26日参与油样抽检测得真实硫含量仅为0.001%, 反算结果均高于真实值；结合另外3艘典型船只的反算结果可以发现, 对于真实硫含量极低的船舶, 可能由于观测设备无法有效捕捉该类低硫船舶烟羽, 所以反算结果普遍偏高.在2月, 该船与其他船舶在同一峰值时段一起经过观测点位, 在此基础上反算得到该峰值时段对应的硫含量为0.005%, 但在该个例中, 观测数据变化量反映的并非单艘船舶的排放, 而是当时所有过境船舶的排放总和, 对于该情况, 本研究中假设多艘船舶中排放强度最高的个体起主导作用, 并在实际计算中, 按每艘单船的排放强度计算该船对于这一时刻排放总量的贡献, 从而完成硫含量反算, 该思路也可能造成SO2排放量修正结果偏高.
3.2 吴淞口船舶烟羽观测及燃油硫含量整体分析选取2018年1-4月的数据进行整体分析, 观测数据中共识别到1849个峰值, 其中, 能够与单个船舶进行匹配的共有1348个, 匹配率为75.7%.1-4月分别判别出337、276、595、297艘次船舶样本, 其中, 2月受到春节假期影响, 船舶交通流量降低, 观测到的船舶烟羽数明显低于其他3个月；在3月, 交通流量出现回升, 能匹配上的船舶数量也有所增加.
从船舶烟羽峰值持续时间来看, 对于单个峰值, 从最低点达到峰值点较为迅速, 普遍在1~3 min范围内；从峰值点回落到最低点则较为缓慢, 需要3~8 min.从峰值较背景值的变化情况来看, SO2峰值较背景值升高0.03~35.51 ppb, 较背景值高0.01~95.60倍, NO2峰值较背景值升高0.02~39.26 ppb, 较背景值高0.2~6.3倍.由于背景大气中NO2浓度较高, 并且航道内交通活动密集, NO2的背景值保持在较高水平, 当少量功率较大的大型船舶通过时, 才导致NO2观测数据出现峰值；而近年来由于陆地人为源的SO2减排力度加大及中国DECA低硫油政策的实施, 使得背景大气中SO2浓度值较低.因此, 使用高硫燃油的船舶经过, 会在SO2浓度的观测数据中有更明显的响应.从峰值增量分布情况看(图 4), 4个月的分布情况较为相似, 对于SO2, 绝大部分均集中在10 ppb以下；对于NO2, 绝大部分均集中在20 ppb以下.
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| 图 4 峰值期间观测数据的增量分布 Fig. 4 The distribution of observation data increment during peak time |
采用前述2.4节的技术路线, 结合2018年1-4月的观测数据和单船排放量对所有捕捉到的船舶进行硫含量反算.从反算结果来看(图 5), 4个月的结果分布基本一致, 绝大部分反算结果处于2%以下, 该范围内的样本量在总量中占比为95.2%；这部分样本中, 又以结果低于1%的样本居多, 占比为75.8%, 其中, 散货船占比为86.5%, 远高于其他船舶类型. 散货船样本基数较大, 反算结果中达标样本较多, 这从侧面表明自DECA政策以来, 大部分船舶已使用硫含量达标的燃油.
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| 图 5 2018年1-4月硫含量反算值区间分布 Fig. 5 The distribution of FSC back calculation results (January-April 2018) |
选取吴淞海事局的油样抽检样本的实测硫含量, 对本研究实验捕捉到的样本船舶的硫含量反算结果进行验证.4个月船舶样本中共匹配到27艘船舶油样抽检数据.船舶的NO2排放量估算值和船舶经过时的NO2观测数据对比发现(图 6), 大部分船舶的观测值在其经过点位时有较明显的响应, 进而将其硫含量反算结果与油样抽检得到的检测结果进行比对, 由图 7可以看出, 当实际硫含量在0.05%及以上时反算结果与抽检结果有较明显的相关性, 两者误差基本在10%以内, 最小误差为0.24%, 最大误差为119.8%.而且可以看出, 部分结果低于实际硫含量, 这可能是由于烟羽扩散导致其内部NO2浓度升高, NO2在NOx总量中占比增大, 导致反算结果偏低.根据2018年排放控制区所要求的硫含量限值(即0.5%, 也是2020年全球低硫燃油限值), 该方法基本可以满足超标燃油检测的需求；通过散点图分析, 当硫含量限值下降至0.2%, 该方法依然有较强的适用性, 从超标和不超标的宏观判断上, 对于未超标船舶(真实硫含量小于0.2%)的识别准确率可以达到85.7%.未来0.1%硫含量限值政策后, 需要在后续工作中积累更多样本船舶的基础信息后进行反算结果的评估.
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| 图 6 不同船舶样本的NO2排放强度与对应观测值绝对浓度 Fig. 6 NO2 emissions of different ships and corresponding NO2 observation data |
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| 图 7 实际硫含量与反算硫含量的相关性 Fig. 7 Correlation between actual FSC and FSC back calculation results |
而当船舶燃油的实际硫含量在0.05%以下时, 通过算法反算的船舶燃油硫含量分布相对分散, 且反算值比实测值偏高较多.原因可能来自以下两方面：一方面, 从船舶自身来看, 对于实际硫含量很低的船舶, 船舶排放造成的环境浓度变化较难被观测设备捕捉到, 观测数据无明显变化, 此时有可能出现硫含量反算误差；如果恰好有大功率或者硫含量较高的高排放船舶位于观测点位附近, 低排放船舶的排放行为很可能会被高排放船舶所掩盖, 也会造成硫含量反算值偏高.另一方面, 本研究的时间范围是2018年1-4月, 从冬季持续到春季, 季节变化导致的交通流量变化对反算结果会有影响.当观测点位附近船舶数量增多时, 一方面会造成污染物的环境浓度升高, 不利于从中筛选出峰值；其次, 同一时段的不同船舶的排放行为互相影响, 也会增大各自的反算结果误差.对于反算值误差较大的样本, 在3月和4月的数量明显高于1月和2月, 也说明了季节变化导致的气象条件变化会对反算结果造成影响：春季风力较大, 船舶烟羽的扩散速度加快, 此时难以判断是新生烟羽还是扩散后的烟羽, 更难以对其溯源.
除上述影响因素以外, 当船舶基础参数缺失时, 采用算法中的默认值, 这些对反算结果存在一定的影响.船舶数据库的完善程度直接关系到算法的准确性, 收集更多船舶的实际功率、最大航速等基础参数对降低计算误差具有重要的意义.
4 结论(Conclusions)1) 本研究提出一种综合船舶大气污染物实时排放计算模型和DOAS岸基在线观测方式相结合的船舶烟羽识别和船用燃油硫含量反算方法, 并于2018年1-4月在上海吴淞口水域进行了应用和检验.将船舶硫含量反算结果与油样抽检样本数据的实际硫含量比较显示, 当船舶实际硫含量在0.05%及以上时, 反算硫含量与实际硫含量的误差在10%以内, 验证了该方法在识别高硫燃油时的有效性；而当实际硫含量低于0.05%时, 反算过程受到诸如交通流量、气象条件等因素的影响, 导致反算结果与实际值相差较大.
2) 本研究所获得的技术方法及应用情况可为海事部门在船舶排放控制区船用燃油超标识别和监管工作提供一定的科学依据.未来需要进一步分析不同气象条件对船舶排放行为及其空间扩散的影响, 同时增加更多污染物种如NO的观测, 从而更准确地估算硫含量.
致谢: 衷心感谢东海航保中心为本研究提供的船舶AIS数据支持.
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