1 引言(Introduction)

随着经济发展、人口增长、能源消耗及城市化和工业化的推进, 中国许多城市和地区受到大气污染的影响, 其中, 空气动力学直径小于2.5和10 μm的大气颗粒物, 即PM_2.5和PM₁₀, 在大气污染中起着至关重要的作用.研究表明, PM_2.5和PM₁₀会对大气能见度(Yang et al., 2012; 边海等, 2012)、气候变化(Fann et al., 2012)、人体健康(Pui et al., 2014)等造成不利影响, 因此, 成为当前大气领域的研究热点(周亮等, 2017；李颜君等, 2019；夏晓圣等, 2020).

大气污染同时受本地污染物排放和跨区域输送的影响(薛文博等, 2014；王文丁等, 2016), 而跨区域输送受地形、气象等条件的影响, 输送距离尺度不一, 小则百米内, 大至区域、洲际乃至全球等(胡清华等, 2020；余光明等, 2020).因此, 对于大气污染的治理不仅需要确定污染物排放源, 也需要了解大气污染扩散路径与辐射范围.目前, 已有学者对大气污染的时空变化(李沈鑫等, 2017；时燕等, 2020)、影响因素(刘小真等, 2019；于人杰等, 2020)、区域输送(刘慧等, 2019；王芳龙, 2020)及基于遥感反演(Geng et al., 2015；Fang et al., 2016)等方面进行了大量的研究.根据2019年环境质量公报数据显示, 乌鲁木齐市空气质量达标天数为277 d, 达标率为76.9%, 其中, PM₁₀平均浓度同比下降5.6%, PM_2.5平均浓度同比下降2%.随着近年乌鲁木齐市“煤改气”等相关政策的实施, 空气质量已有改善, 但与GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准相比, 还有待进一步提升.目前, 有关乌鲁木齐市大气质量的研究主要集中于污染特征、时空演变与气象因素影响等方面(李军等, 2020；袁静等, 2020；依再提古丽等, 2020), 对于大气颗粒物轨迹与潜在源区的研究相对较少.

因此, 本文基于2014—2019年乌鲁木齐市PM₁₀和PM_2.5数据与NECP(美国环境预报中心)再分析GDAS气象数据, 利用拉格朗日后向轨迹模型(HYSPLIT)、潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)等方法, 研究不同类型气流输送轨迹对大气颗粒物的影响及潜在源区分布, 确定不同区域的传输贡献, 以增进对乌鲁木齐市PM_2.5和PM₁₀输送途径和潜在来源的了解, 为空气污染防治提供科学依据, 并为潜在源区城市间的大气污染协同防控提供参考.

2 数据来源与方法(Data sources and methods) 2.1 研究区概括

乌鲁木齐市是新疆维吾尔自治区的首府城市, 也是我国典型的内陆城市, 地理范围为42°45′~45°20′N、86°37′~88°58′E, 地势东、南、西三面较高(图 1).乌鲁木齐属于中温带大陆性干旱气候, 7、8月气温最高, 平均温度为25.7 ℃, 1月气温最低, 平均气温为-15.2 ℃, 年均温为7 ℃, 年均降水量为250 mm, 集中分布在春季与冬季, 其中, 春季降水量占全年降水量的40%.

2.2 数据来源

乌鲁木齐市PM_2.5与PM₁₀日数据来自于空气质量日历史数据(https://www.aqistudy.cn/historydata/), 该数据主要用于大气污染特征的分析, 乌鲁木齐市PM_2.5与PM₁₀小时浓度数据来源于全国空气质量历史数据(http://beijingair.sinaapp.com/), 主要包含新疆农科所农场站、铁路局站、三十一中学站、米东区环保局站、监测站与收费所站等6个监测站数据, 根据2014—2019年小时数据求均值, 所得均值可以较全面反映乌鲁木齐市的大气污染特征, 用于轨迹及源区分析.

GDAS数据是NECP全球资料同化系统数据(ftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1), 空间分辨率为1°×1°, 气象要素场包括温度、相对湿度、气压、水平和垂直风速等, GDAS数据每月按5个星期进行保存, 月更新, 该数据在本研究中被用以计算后向轨迹.

2.3 研究方法 2.3.1 HYSPLIT模型

HYSPLIT(The Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型是由美国国家海洋大气中心和澳大利亚气象局联合研发的用于计算气团轨迹及模拟气团扩散和沉积的专业模型, 在分析研究大气污染物输送和扩散中具有广泛的适用性(Stein et al., 2015).该模型可以根据给定气象数据集在不同高度和时间计算后向空气质量轨迹(任传斌等, 2016).聚类分析是一种多元统计分析技术, 作为一种探索性工具用于将轨迹数据划分为不同的运输组或聚类, 通常在GIS软件TrajStat的基础上进行.TrajStat软件具有两种聚类方法：角度距离和欧几里得距离, 其中, 欧几里得距离通常用于将纬度和经度位置定义为两条轨迹之间距离的变量.本文采用欧几里得距离方法, 基于各气流轨迹的传播速度与方向按不同季节将气流轨迹聚类为5类.

2.3.2 PSCF与CWT模型

PSCF模型已被广泛应用于识别在受体部位观察到的高浓度污染物可能来源区域, 并且是一种基于HYSPLIT区域污染源识别方法.可以使用公式(1)计算第(i, j)网格单元处的PSCF(张志刚等, 2004).

(1)

式中, n_ij为经过第(i, j)网格单元的所有轨迹端点的总数, m_ij是同一网格单元中所测量污染物浓度超过该污染物所规定阈值的轨迹端点总数.

为了消除n_ij较小的像元中的不确定性, 将PSCF值乘以任意权重函数W(n_ij)可以更好地反映这些像元中值的不确定性(王爱平等, 2014), 权重函数如下：

(2)

WPSCF分析只能反映网格单元中污染轨迹的比例, 而对于具有相同WPSCF值的区域, 无法区分对目标对象污染水平的影响.因此, 采用CWT方法以更好地突破上述限制并计算不同源区域的相对贡献, 其通过将每个污染物浓度与网格相关的轨迹求平均, 将停留时间加权浓度分配给每个网格单元(李星等, 2018).CWT计算如式(3)所示.

(3)

式中, C_ij为第(i, j)网格单元的加权平均浓度, i为轨迹的指数, m为轨迹的总数, C_l为轨迹l经过网络单元(i, j)时对应的污染物浓度, τ_ijl为轨迹l在网格单元(i, j)停留的时间.CWT方法也存在不确定性, 本文采用与PSCF相同的权重因子W_ij消除其不确定的存在.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 乌鲁木齐市大气污染特征

我国《环境空气质量标准(GB3095—2012)》对于日均值PM_2.5、PM₁₀浓度二级标准限值分别为75、150 μg·m^-3, 年均值浓度二级标准限值分别为35、70 μg·m^-3.图 2为2014—2019年乌鲁木齐市PM_2.5和PM₁₀日均值浓度符合国家二级标准值的天数变化图, 其中, PM_2.5逐年超标天数占比分别为26%、27%、32%、31%、22%和23%, PM₁₀逐年超标天数占比分别为44%、28%、25%、18%、13%和14%.可以看出, 乌鲁木齐市大气颗粒物超标天数呈逐年下降并趋于稳定的变化趋势, 这与近年乌鲁木齐市实施“减煤、降尘、治污、控车、增电、改气”等大气污染措施密切相关.从近年变化可以看出, 乌鲁木齐市大气空气浓度在2018年达最低值, 但PM_2.5、PM₁₀浓度仍处于较高水平, 年均值分别为49、85 μg·m^-3, 分别超出年均二级标准值14、15 μg·m^-3.因此, 乌鲁木齐空气质量改善还需在已取得成果基础上采取更深层次的治理措施.

从季节变化来看(图 3), 每个季节的小提琴图由PM_2.5(左侧)和PM₁₀(右侧)两部分组成, 图中的宽窄表示概率密度, 即最宽的部分代表空气浓度分布在该值附近概率最大.可以看出, 冬季浓度分布较分散且总体浓度较高, 夏季浓度分布较集中且较低.具体来说, 冬季PM_2.5浓度均值最大为135.4 μg·m^-3, 其次是春季(44.3 μg·m^-3)和秋季(43.2 μg·m^-3), 最低值出现夏季(23.9 μg·m^-3).PM₁₀与PM_2.5浓度季节变化趋同, 冬季PM₁₀浓度均值最高为179.4 μg·m^-3, 其次为春季(102.24 μg·m^-3)和秋季(94.73 μg·m^-3), 夏季均值为78.32 μg·m^-3.从季节变化可以看出, 受地形、气象等因素影响, 冬季乌鲁木齐市PM_2.5与PM₁₀浓度最高, 这是因为冬季逆温多发, 月平均发生频率高达92%, 且静风(≤0.5 m·s^-1)频率高(赵克明等, 2011), 从而严重抑制了污染物的垂直与水平扩散能力；其次, 冬季乌鲁木齐地表长期被积雪覆盖, 降雪与积雪的蒸发增加了空气中的相对湿度, 为雾天的形成提供了有利条件, 冬季雾天占全年雾天总天数的98%(孙蓉花等, 2017), 雾天是冬季重污染天气形成的重要成因.

3.2 气团后向轨迹及聚类分析

基于2014—2019年PM_2.5、PM₁₀小时浓度数据和GADS气象数据, 利用HYSPLITY模型对乌鲁木齐市大气污染物进行后向轨迹模拟, 模型运行高度设置为500 m, 模拟时间为72 h, 每天00：00、06：00、12：00、18：00(世界时)进行模拟.利用TrajStat软件, 对研究区不同季节的气团轨迹按欧式距离方法聚类为5类, 并计算各类轨迹占总轨迹的比例(图 4)和对应大气颗粒物浓度(表 1), 其中, 表 1中PM_2.5与PM₁₀污染轨迹数目分别以75与150 μg·m^-3为标准统计.

春季(3—5月), 来源于天山北坡气流轨迹占比为67.17%, 包含来自塔城地区的聚类1和来自博尔塔拉蒙古自治州, 经过克拉玛依市、塔城地区和昌吉回族自治州西部到达乌鲁木齐市的聚类2, 分别占41.85%和25.32%；聚类3与聚类4分别起源于哈萨克斯坦西部与中部, 经过天山北坡带到达乌鲁木齐, 占比分别为10.55%与12.09%；来自西北方的聚类5(10.19%)起源于俄罗斯南部, 经过哈萨克斯坦东北部、天北城市群到达乌鲁木齐市.其中, 聚类1的PM_2.5轨迹与污染轨迹均值最高分别为59.9和123 μg·m^-3；聚类3由于受春季中亚沙尘天气影响将大量沙尘气溶胶携带至乌鲁木齐市, 因此, 其PM₁₀轨迹与污染轨迹均值达到最高, 分别为121.2和334.6 μg·m^-3.

夏季(6—8月)PM_2.5和PM₁₀轨迹均值为四季中最低, 分别为27.6和87.2 μg·m^-3, 污染轨迹数量也达到最低, 分别为27和240条.输送距离较远的聚类2、4、3分别起源于哈萨克斯坦的东、中、西部, 占比分别为11.97%、24.95%、15.44%, 分别从博尔塔拉州、塔城、阿勒泰进入新疆, 进而输送到乌鲁木齐市.输送距离较近为的聚类1和聚类5占比分别为31.93%和15.76%, 聚类1起源于中哈交接处经过博州、塔城、昌吉州到达乌鲁木齐, 聚类5起源于塔城东南部, 经过昌吉州西部到达乌鲁木齐市.其中, 聚类5气流运输轨迹最短, 沿途衰弱作用较低, 故而对应PM_2.5和PM₁₀轨迹均值最高, 分别为31.4 μg·m^-3和97.3 μg·m^-3.

秋季(9—11月)PM_2.5和PM₁₀轨迹均值分别为48.8和106.5 μg·m^-3, 与春季的轨迹均值大致相同, 其中, PM_2.5轨迹均值一致, PM₁₀轨迹均值较春季均值低3.3 μg·m^-3.大气污染物主要来自于研究区西北方向, 占比为56.26%, 分别起源于哈萨克斯坦东部(聚类3)、中部(聚类2)、哈萨克斯坦与俄罗斯的西部交接处(聚类4), 占比分别为27.9%、18.6%和9.8%, 所对应的大气颗粒物浓度都较低.大气颗粒物浓度最高的是聚类5, 起源于研究区的西南方城市伊犁, PM_2.5和PM₁₀浓度均值分别为67.4和132 μg·m^-3, 污染水平较高.

冬季(12月—次年2月)PM_2.5和PM₁₀轨迹均值为四季最高, 分别为150.3和213.0 μg·m^-3, 分别是日均值二级标准的2.0和1.4倍, 年均值二级标准的4.3和3.0倍, 因此, 冬季大气污染水平相对较严重.与其他季节相比, 冬季的轨迹主要集中于研究区周围城市, 总共占比为69.9%, 包含来源于伊宁、塔城、昌吉州等周边城市的聚类1(29.17%)和聚类5(22.19%)及来源于乌鲁木齐市本地的聚类3(18.54%).其中, 聚类3气流运输轨迹最短, 且风速小, 污染物扩散受限, 同时, 受地形影响该区域大气污染物容易堆积, 因而对乌鲁木齐市PM_2.5和PM₁₀浓度均值贡献度最高, 分别为175.3和244.1 μg·m^-3.聚类2(15.04%)与聚类4(14.70%)分别来源于哈萨克斯坦中部和乌兹别克斯坦北部, 大气颗粒物浓度较低.

3.3 大气污染物潜在源区分析

利用HYSPLIT对后向轨迹进行聚类分析, 可初步判定影响乌鲁木齐大气质量的气团主要方位和位置, 但无法具体确定潜在源区对研究区大气污染的相对贡献度.因此, 利用TrajStat软件对2014—2019年乌鲁木齐市PM_2.5和PM₁₀进行潜在贡献因子分析(PSCF).PSCF分析需要定义污染轨迹, 本文将日均PM_2.5和PM₁₀浓度75和150 μg·m^-3作为污染轨迹的标准, 计算了不同季节PM_2.5和PM₁₀潜在源区贡献因子, WPSCF值越大, 表示该区域对乌鲁木齐市大气颗粒物浓度的贡献度越大.本文按照WPSCF值以轻度(0~0.3)、中度(0.3~0.7)和重度(0.7~1.0)标识潜在源区属性, 其中, 重度源区为主要潜在源区(玛依拉等, 2020).

从图 5可以看出, PM_2.5潜在源区存在明显的季节变化特征.冬季PM_2.5潜在源区分布最广泛, 东至甘肃西北边缘, 西至土库曼斯坦, 北至哈萨克斯坦中部, 南至阿富汗.其中, 重度污染网格分布最广, 呈片状分布于我国新疆吐鲁番、阿克苏地区、巴音郭楞蒙古自治州(巴州)、伊犁哈萨克斯坦自治州及吉尔吉斯斯坦, 中度与轻度污染网格分布以重度网格为中心向四周扩散, 主要向西北方向扩散.夏季PM_2.5潜在源区范围最小, 零星分布于昌吉州东南角、塔城中部与克拉玛依市、哈萨克斯坦东部, WPSCF(PM_2.5)值均低于0.3, 属于轻度污染, 无明显的主要潜在源区.

春、秋季潜在源区分布范围大致趋同, WPSCF(PM_2.5)值均低于0.7, 无重度污染网格, 无主要潜在源区, 中度污染网格主要零星分布于巴州、吐鲁番、哈密地区及吉尔吉斯斯坦, 轻度污染网格环形分布于中度污染网格周围.

与PM_2.5源区分布相比, 乌鲁木齐市春、夏、秋季PM₁₀的潜在源区分布范围更广(图 6), 并以西北方向扩散为主, 而冬季两种不同粒径的大气污染物源区格局与轮廓分布一致.具体来说, 春季WPSCF(PM₁₀) 以轻度污染网格(0.1~0.3)为主, 主要包括昌吉州、塔城及博乐州, 中度污染网格呈条带状分布于阿克苏与巴州；夏季WPSCF(PM₁₀) 值范围为0.1~0.5, 其中, 0.4~0.5中度污染网格点状出现于吐鲁番与昌吉州地区, WPSCF小于0.3的轻度污染网格连成片状分布；秋季, 不同粒径颗粒物源区分布无明显变化；冬季PM₁₀重度污染网格主要集中分布于巴州、吐鲁番, 在吉尔吉斯斯坦西北部也有点状分布.

3.4 大气污染物浓度权重轨迹分析

WPSCF只能反映潜在源区对研究区的影响大小, 不能体现污染网格的具体贡献浓度.因此, 采用CWT法对2014—2019年乌鲁木齐市不同粒径大气污染物进行浓度权重轨迹分析, WCWT值越大, 表明该网格区域对乌鲁木齐大气颗粒物浓度贡献越大.从图 7和图 8中可以看出, 潜在源区浓度贡献值呈现冬季高、春秋季次之、夏季低的变化特征.

春季PM_2.5浓度权重轨迹高值区主要分布于巴州、吐鲁番中部, 日均PM_2.5浓度贡献为60~120 μg·m^-3, 日均贡献值为30~60 μg·m^-3的区域分布在高值区周边, 主要以西北方向为主, 最远可达吉尔吉斯斯坦.夏季WCWT(PM_2.5)为四季最低且范围最窄, 普遍低于30 μg·m^-3, 主要分布在巴州与吐鲁番交界处.秋季PM_2.5浓度权重轨迹分布与春季类似, 60~120 μg·m^-3 高值区主要集中于巴州与吐鲁番北部地区, 低于60 μg·m^-3的区域向西北方向扩散到乌兹别克斯坦东北部.冬季浓度权重轨迹分布范围最广, WCWT(PM_2.5)高值可达230 μg·m^-3, 日均PM_2.5浓度贡献120~230 μg·m^-3的源区集中分布于吐鲁番、巴州北部、阿克苏、伊犁州, 以及吉尔吉斯斯坦东北部.

与PM_2.5浓度权重轨迹相比, PM₁₀源区分布相对较广, 日均PM₁₀浓度贡献度较高.具体来说：春季WCWT(PM₁₀)值范围为30~210 μg·m^-3, 高值区主要呈条带状分布在吐鲁番、阿克苏和巴州北部, 对乌鲁木齐市PM₁₀浓度贡献度为90~210 μg·m^-3, 贡献度为30~90 μg·m^-3的源区以高值区为中心向四周扩散分布, 主要分布于我国新疆北疆地区、哈萨克斯坦东部与吉尔吉斯斯坦.夏季WCWT(PM₁₀)值范围为30~120 μg·m^-3, 高值区域零散分布于巴州、吐鲁番、阿克苏、昌吉州、塔城及伊犁州等区域, 对乌鲁木齐市PM₁₀浓度的贡献度为90~120 μg·m^-3.秋季WCWT(PM₁₀)值范围为30~120 μg·m^-3, 高值区域成片集中分布于吐鲁番、巴州、阿克苏北部、伊犁州、昌吉州、塔城、博州南部, 以及哈萨克斯坦与吉尔吉斯斯坦东部, 日均值PM₁₀贡献度为90~120 μg·m^-3.冬季WCWT(PM₁₀)值普遍高于其他季节, WCWT(PM₁₀)值范围为30~300 μg·m^-3, 核心高值区为巴州北部与吐鲁番, 日均值PM₁₀贡献度为210~300 μg·m^-3, 次高值区向西移动, 主要包含伊犁州、阿克苏地区, 以及哈萨克斯塔与吉尔吉斯斯坦东部, 日均PM₁₀贡献度为120~210 μg·m^-3.

因此, 乌鲁木齐市PM_2.5和PM₁₀浓度权重轨迹高值区主要分布于吐鲁番、巴州中北部及阿克苏等区域, 其分别位于塔克拉玛干沙漠、吐鲁番盆地, 为乌鲁木齐市提供了丰富的大气颗粒物来源, 这与WPSCF分析结果相一致.

4 结论(Conclusions)

1) 2014—2019年, 随着大气治理措施的持续深入, 乌鲁木齐市空气质量明显改善, 但冬季大气污染现象仍然相对突出.从季节变化来说, PM_2.5与PM₁₀日均浓度达标率夏季最高, 分别为99.6%和93.0%, 冬季最低, 分别为21%和45%, 春、秋季介于两者之间.

2) 乌鲁木齐市大气污染物主要来源于其西北、西南方向, 可分为长、短两支气流：短支气流是大气颗粒物浓度高值主要分布区域, 主要分布于昌吉回族自治州、塔城地区、博尔塔拉蒙古自治州和伊犁蒙古自治州等研究区周边城市；长支气流是大气颗粒物浓度低值主要分布区域, 主要源于俄罗斯南部、乌兹别克斯坦北部与哈斯克斯坦境内.

3) 乌鲁木齐市不同粒径颗粒物潜在源区分布季节变化特征明显, 总体上, 夏季源区分布范围最窄且WPSCF值最低, 以轻度污染为主, 对乌鲁木齐大气颗粒物浓度贡献较小；冬季潜在源区分布最广且贡献度最大, 以重、中度污染为主；春、秋季源区范围和WPSCF值均介于冬季与夏季之间, 主要以轻度和中度污染为主.

4) 根据WCWT分析结果, 乌鲁木齐市大气颗粒物浓度贡献度高的源区主要分布于研究区周边城市, 这与WPSCF重度污染分布相一致, 主要包括吐鲁番地区、巴音郭楞蒙古自治州和阿克苏地区, WCWT值从高到低分布以高值区为中心向周边扩散, 受地形与盛行风的影响, 扩散方向以西方和北方为主.