2021, Vol. 41
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2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
2. State Environment Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233
颗粒物是重要的大气污染物之一(Veronesi et al., 2001; Riediker et al., 2003; Lin et al., 2013), 颗粒物粒径大小决定其对环境和人体健康的影响程度(Li et al., 2019).直径小于50 nm的核模态颗粒物可以通过人体呼吸系统进入肺部, 甚至可以进入血液循环中, 颗粒物表面附着的重金属对人体健康产生巨大威胁(Grellier et al., 2017; 王真真等, 2018).直径大于50 nm的聚集态颗粒物数量浓度较低, 但是质量浓度贡献显著(张丹等, 2015; Singh et al., 2016), 对可见光的散射作用较强, 是大气能见度下降的主要原因(Kuwahara et al., 2019).
机动车排放是我国大气中细颗粒物的主要来源, 其中重型柴油车颗粒物排放贡献为99%以上(Anenberg et al., 2017; Zhang et al., 2018; Wu et al., 2018), 因此重型柴油车颗粒物排放治理是重要的研究课题.随着排放法规要求的日益严格, 尤其是国六标准开始设置颗粒物数量排放限值(张凡等, 2017; Grigoratos et al., 2019), 单纯的机内净化技术已经难以满足法规要求(贺泓等, 2007), 当前催化型颗粒物捕集装置(CDPF)是国内外公认的治理重型柴油车颗粒物排放的有效技术(Benajes et al., 2017).与传统DPF(颗粒物捕集装置)相比, CDPF载体内部涂覆贵金属催化剂, 如Pt(铂)和Pd(钯), 可有效降低颗粒物的起燃温度, 使颗粒物在柴油机排气温度范围内再生(张文斐, 2012; Zhao et al., 2017).研究表明, 不同工况下CDPF对颗粒物的减排效果差距较大, 摸清CDPF在不同工况下对颗粒物的减排效果, 为CDPF在重型柴油车中的推广和应用提供理论基础(黄成等, 2016; 胡志远等, 2017; 张静等, 2018; Zhang et al., 2019).当前国内外研究主要是是基于车载排放测试系统(PEMS)测量柴油车加装CDPF后实际道路颗粒物排放特征, 重复性较差, 且易受到外界环境的干扰, 影响测量精度(Tang et al., 2016; 胡志远等, 2016; Jing et al., 2019; 程颖等, 2020).
本研究基于重型转毂实验平台和全流稀释定容采样系统(CVS), 搭载颗粒物粒径谱仪, 采用中国重型商用车瞬态循环(C-WTVC)对一辆国Ⅲ重型柴油车加装CDPF前后的颗粒物排放特征进行实测, 研究不同工况下CDPF对颗粒物粒径分布特征及对各模态颗粒物数量排放因子(后简称排放因子)的影响, 为优化CDPF技术提供理论支持.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 试验车辆本研究选取上海在用国Ⅲ重型集装箱货运柴油车开展测试, 车辆来源于社会招募, 主要用于长途运输, 其基本参数如表 1所示, CDPF基本参数如表 2所示, 其贵金属涂层主要为Pt(铂)、Pd(钯)和Rh(铑).试验燃油为市售国5柴油.
| 表 1 试验车辆信息 Table 1 Information about the tested vehicles |
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| 表 2 催化型颗粒物捕集器(CDPF)参数 Table 2 Catalyzed Diesel Particulate Filter (CDPF) parameters |
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测试仪器主要为美国TSI公司的EEPS3090颗粒物粒径谱仪, 德国MAHA公司的ECDM-72H底盘测功机系统和HORIBA公司的MEXA-7000系列CVS(全流稀释定容采样)系统.其中EEPS粒径谱仪使用一个特殊的充电系统和多级静电计同时获得所有粒子粒径的信号, 将5.6~560 nm的颗粒物分为32个粒径段进行计数, 每0.1 s就可以得到一个完整的颗粒物粒径分布.已有的机动车粒径分布特征研究选取SMPS(扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪), ELPI(静电低压撞击器)等设备, 但是其分析频率均为1 Hz以下, 由于EEPS较快的分析频率, 更加适合机动车颗粒物粒径分布实测, 在国内外研究中使用广泛.CVS系统可以收集机动车排气并加以稀释, 以满足测试仪器的分析范围, 并且将稀释后排气流量控制在140 m3·min-1, 可以保证瞬态工况下污染物浓度测试的精确度.
有研究表明, 测试环境温度会影响机动车的排放性能(Suarez-Bertoa et al., 2018; Weber et al., 2019), 因此测试全过程在密闭试验舱内进行, 舱内温度控制在25 ℃左右.测试系统布置如图 1所示.
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| 图 1 测试系统布置 Fig. 1 Test system layout |
测试循环采用中国重型商用车瞬态循环(C-WTVC)模拟实际道路工况.测试车辆在热车状态下开展拆除CDPF(简称原车)和加装CDPF后的试验, 以此分析CDPF对重型柴油车颗粒物排放特征的影响.
2.3 排放因子计算不同工况下颗粒物数量排放因子计算公式如式(1)所示(王瑞宁等, 2020).
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(1) |
式中, ESm为m工况下颗粒物数量排放因子(km-1)；Cm为m工况下颗粒物数量浓度和(个·cm-3)；Fm为CVS流量(m3·min-1)；Sm为m工况下行驶的距离(km).m包括低速工况、中速工况、高速工况和全工况, 由于全工况为整个1800 s测试循环, 所以将全工况排放因子作为该车的排放因子.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 工况分析图 2为C-WTVC循环工况, 该循环工况共1800 s, 分为市区循环工况(低速工况)0~900 s、公路循环工况(中速工况)900~1368 s和高速循环(高速工况)1368~1800 s, 最高车速87.6 km·h-1, 平均车速41 km·h-1, 行驶距离约20 km, 怠速时间占比为13.3%.
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| 图 2 C-WTVC循环 Fig. 2 C-WTVC cycle |
可以看出C-WTVC可以充分反映柴油车实际道路运行特点.试验中, 原车循环和CDPF循环与C-WTVC理论循环一致性较好, 其速度偏差在±5 km·h-1之内.其中市区循环的平均速度为22.49 km·h-1, 公路循环的平均速度为42.27 km·h-1, 高速循环的平均速度为74.93 km·h-1.
3.2 颗粒物数量排放因子颗粒物数量排放因子如表 3所示.可以看出随着车速的提高, CDPF对颗粒物减排效果出现不同程度的劣化.
| 表 3 颗粒物数平均排放因子 Table 3 Average emission factors of particulate matter |
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图 3为全工况下CDPF对颗粒物数量粒径分布的影响, 可以看出CDPF对小粒径的核模态颗粒物过滤效率较低, 随着颗粒物粒径的增大, CDPF的过滤效率越高.原车和加装CDPF的粒径分布均呈单峰分布, 原车的粒径峰值约为12 nm左右, 加装CDPF的粒径峰值约为10 nm左右.粒径小于14.3 nm时, 原车和加装CDPF状况下颗粒物数量和粒径分布特征基本相同.这是由于CDPF的过滤机理为惯性碰撞、拦截和扩散(谭丕强等, 2008; 梅德清等, 2019), 小粒径颗粒物的惯性较小, 随着排气气流绕过捕集体, 导致过滤效果较差.随着颗粒物粒径增大, 颗粒物惯性增大, 随着排气气流绕过捕集体能力较差, 足够的动量导致颗粒物保持原有的运动方向, 沉积在捕集体上.同时CDPF在催化氧化过程中可挥发性组分(主要为SOF和硫酸盐)在CDPF载体中冷凝成具有吸附功能的小粒径颗粒物, 导致CDPF对核模态颗粒物过滤效率较差(张允华等, 2017).
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| 图 3 CDPF对颗粒物数量粒径分布的影响 Fig. 3 The influence of CDPF on the number and size distribution of particles |
全工况下CDPF对重型柴油车各模态颗粒物数量排放因子的影响如图 4所示, 可以看出核模态颗粒物对数量排放因子贡献较大.原车核模态和聚集态颗粒物排放因子分别为2.1×1015 km-1和1.2×1014 km-1, 加装CDPF后核模态和聚集态颗粒物排放因子分别为1.5×1015 km-1和1.8×1013 km-1, CDPF对核模态和聚集态颗粒物减排效率分别为28.70%和84.95%, CDPF对小粒径的核模态颗粒过滤效果较差, 需引起足够的关注.
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| 图 4 CDPF对各模态颗粒物数量排放因子的影响 Fig. 4 The influence of CDPF on the emission factors of particulate matter in each mode |
不同工况下CDPF对颗粒物粒径分布的影响如图 5所示, 可以看出在不同工况下CDPF对颗粒物减排效果有明显的区别, 且不同工况下CDPF并没有改变颗粒物粒径分布特征, 总体均呈单峰状.如图 5a所示, 低速工况下加装CDPF前后的粒径峰值均为10 nm左右, 且低速工况下CDPF对全粒径段颗粒物都有很好的减排效果.如图 5b所示, 中速工况下加装CDPF前后的粒径峰值均为9 nm左右, CDPF对粒径小于20 nm的核模态颗粒物减排效果较差, 原车和加装CDPF的颗粒物数量差距很小.随着颗粒物粒径的增大, CDPF的减排率不断增加, 对聚集态颗粒物的过滤效果良好.如图 5c所示, 高速工况下加装CDPF前后的粒径峰值分别为12 nm和10 nm左右, 颗粒物粒径小于14.3 nm时, CDPF对颗粒物出现“负减排”现象, CDPF对粒径大于100 nm的颗粒物过滤效果较好.这是由于高速工况下排气温度较高, 颗粒物从CDPF入口孔道上游开始氧化, 热量通过排气传递至入口孔道下游, 热量在入口孔道下游聚集, 温度远高于颗粒物起燃温度, 同一时间节点大量团聚状颗粒物燃烧裂解成核模态颗粒物, 在导致小粒径颗粒物的“二次产生”, 所以加装CDPF后, 小粒径颗粒物的数量反而大于原车(李鉴松等, 2020; 孟忠伟等, 2020).
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| 图 5 不同工况下CDPF对颗粒物数量粒径分布的影响 Fig. 5 The influence of CDPF on the number and size distribution of particles under different working conditions |
不同工况下CDPF对各模态颗粒物数量排放因子的影响如图 6所示, 可以看出各工况下核模态颗粒物对颗粒物数量贡献较大, 原车状况下, 随着车速的增加, 核模态颗粒物数量排放因子不断增加, 聚集态颗粒物数量排放因子不断增加.低速工况下, CDPF对核模态和聚集态颗粒物数量过滤效率分别为83.43%和98.38%.中速工况下, CDPF对核模态和聚集态颗粒物数量过滤效率分别为60.09%和98.17%.高速工况下, CDPF对核模态和聚集态颗粒物数量过滤效率分别为-25.20%和90.96%.各工况下CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好, 随着车速的增加, CDPF对核模态颗粒物数量减排效果不理想, 在高速工况下加装CDPF反而增加了核模态颗粒物数量排放, 这主要是由于颗粒物在CDPF内的“二次产生”.
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| 图 6 不同工况下CDPF对颗粒物数量排放因子的影响 Fig. 6 The influence of CDPF on the emission factor of particulate matter under different working conditions |
1) 重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为(2.7±1.1)×1015 km-1和7.9×1014 km-1, CDPF对颗粒物数量减排率为71.1%.CDPF对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.
2) 重型柴油车加装CDPF不改变颗粒物数量粒径分布特征, 原车和加装CDPF后颗粒物数量粒径分布均呈单峰分布, 粒径峰值分别为12 nm和10 nm.低速工况下原车和加装CDPF的粒径峰值均为10 nm左右, 中速工况下原车和加装CDPF的粒径峰值均约为9 nm左右, 高速工况下原车和加装CDPF的粒径峰值分别为20 nm和10 nm左右.
3) 随着车速的增加, CDPF对颗粒物数量减排率不断降低, 对核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下加装CDPF对核模态颗粒物产生“负减排”效果, 不同工况下CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好, 减排率均为90%以上.
4) 高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象, 导致核模态颗粒物数量排放因子的增加, 对大气环境危害极大, 应引起足够的重视.
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