环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (8): 3051-3060
引用本文
刘玉琦, 颜丰华, 郑炼明, 等. 2021. 基于“质心”迁移的典型城市群氮排放-干沉降输送过程研究[J]. 环境科学学报, 41(8): 3051-3060.
Liu Y Q, Yan F H, Zheng L M, et al. 2021. Nitrogen emission and dry deposition transportation process in typical city clusters based on standard deviation ellipse[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 41(8): 3051-3060.
基于“质心”迁移的典型城市群氮排放-干沉降输送过程研究    [PDF全文]
刘玉琦, 颜丰华, 郑炼明, 常鸣, 马明睿, 陈伟华, 王雪梅    
暨南大学环境与气候研究院, 粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 511486
收稿日期: 2020-11-12; 修回日期: 2020-12-16; 录用日期: 2020-12-16
基金项目: 广东省科技创新战略专项（No.2019B121205004）；国家环境保护区域空气质量监测重点实验室开放基金项目（No.SRAQM02202001）；暨南大学高性能计算公共服务平台项目
作者简介: 刘玉琦(1995-), 女, E-mail: liuyuqil@sina.com
通讯作者（责任作者）: 陈伟华, E-mail: chenwh26@163.com
摘要：含氮化合物的排放、输送和沉降是生物地球化学氮循环的关键过程，对生态系统和气候变化具有重要影响.其中输送过程的定量化表征一直是困扰沉降来源识别的突出难点之一.为此，本研究采用WRF-EMEP模型模拟2015年我国大气氮干沉降时空分布特征，通过标准差椭圆（SDE）"质心"迁移法定量分析京津冀地区（BTH）、长江三角洲（YRD）和珠江三角洲（PRD）3大典型城市群的氮排放-干沉降输送过程，评估不同区域大气氮干沉降输送过程的季节差异和影响因素.研究结果表明，我国典型城市群氮干沉降通量呈现出散布于城市群周边50~200 km地区的空间分布格局，其中氧化态氮（NOy）和还原态氮（NHx）沉降的年平均通量水平分别为8.5（6.0~22.0）kg ·hm-2·a-1和10.2（6.0~31.0）kg ·hm-2·a-1.氧化态氮和还原态氮的输送方向均受大气环流运动主导：在同一城市群，各季节氧化态氮和还原态氮的输送方向保持一致；在不同城市群，二者的输送方向具有季节性差异：京津冀地区氮沉降春秋冬三季多向东及东南方向迁移，夏季向南迁移；受西太平洋副热带反气旋环流影响，长三角地区春夏季氮沉降向西迁移；珠三角地区氮沉降在春夏季往偏北方向迁移，秋冬两季向西南方向迁移.氧化态氮和还原态氮的输送距离受其化学性质主导：在相同气象条件下，氧化态氮传输距离约为还原态氮传输距离的1~2倍，使得氧化氮多沉降在城市群的域外，而还原态氮主要沉降在排放源周边区域.其中，不同城市群氮沉降的输送距离有一定差异，除夏季外，京津冀地区（127~541 km）和长三角地区（108~374 km）的输送距离高于珠三角地区（57~285 km），其中京津冀地区和珠三角地区沉降主要在域外，即两地的氮排放更易输送到周边地区.因此，在开展氮沉降生态效应相关研究时，应关注周边地区对本地氧化态氮输送的影响.
关键词：氮排放    氮干沉降    输送过程    标准差椭圆法    典型城市群    
Nitrogen emission and dry deposition transportation process in typical city clusters based on standard deviation ellipse
LIU Yuqi, YAN Fenghua, ZHENG Lianming, CHANG Ming, MA Mingrui, CHEN Weihua, WANG Xuemei    
Guangdong-Hongkong-Macau Joint Laboratory of Collaborative Innovation for Environmental Quality, Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511486
Received 12 November 2020; received in revised from 16 December 2020; accepted 16 December 2020
Abstract: It has been known that emission, transportation and deposition of nitrogenous compounds, as the key processes of the biogeochemical nitrogen cycle, show important impacts on the natural ecosystem and climate change. However, the quantitative characterization of the transport process has been one of the obvious difficulties in identifying the source of deposition. This study employed the WRF-EMEP to simulate and assess the dry nitrogen deposition in China for the year of 2015. The standard deviation ellipse (SDE) center migration method was applied to quantitatively analyze the nitrogen emission-dry deposition transportation process in the three typical city clusters, Beijing-Tianjin-Hebei region (BTH), Yangtze River Delta (YRD) and Pearl River Delta (PRD), as well as to evaluate the seasonal differences and influencing factors. The results indicate that the nitrogen dry deposition flux presents a spatial distribution pattern that could be distributed around 50~200 km of city clusters, in which the average annual flux for oxidized nitrogen (NOy) and reduced nitrogen (NHx) deposition is estimated to be 8.5 (6.0~22.0) kg ·hm-2·a-1 and 10.2 (6.0~31.0) kg ·hm-2·a-1, respectively. The transport directions of oxidized nitrogen and reduced nitrogen are dominated by the movement of atmospheric circulation: the transport directions of oxidized nitrogen and reduced nitrogen in each season are consistent in the specific city clusters; while the transport directions show seasonal differences. Nitrogen deposition in the BTH migrates to the east and southeast in spring, autumn and winter, and to the south in summer. Due to the circulation of the subtropical anticyclone in the western Pacific, nitrogen deposition in the YRD migrates to westward in the spring and summer. However, nitrogen deposition in the PRD migrates north in spring and summer and southwest in autumn and winter. Interestingly, the transport distance of oxidized nitrogen and reduced nitrogen is characterized by its chemical properties and emission properties. The transport distance of oxidized nitrogen is about 1~2 times higher than that of reduced nitrogen under the same meteorological conditions, which leads to more oxidized nitrogen deposits in the outside of the city clusters, while the deposition of reduced nitrogen mainly distributed in the surrounding area of the emission source. In general, the transport distance of nitrogen deposition in the BTH (127~541 km) and the YRD (108~374 km) is higher than that in the PRD (57~285 km) with an exception in the summer season. In other words, nitrogen emissions from the BTH and the YRD are more easily transported to the surrounding region. Therefore, future research on the ecological effects of nitrogen deposition and the corresponding attention should be given to the transportation of oxidized nitrogen from surrounding areas.
Keywords: nitrogen emission    nitrogen dry deposition    transportation process    standard deviation ellipse (SDE)    typical city clusters    
1 引言(Introduction)

氮对全球的生态环境具有重要意义, 是生命过程中不可或缺的元素和初级生产力的主要限制因素(Vitousek et al., 1991；Lebauer et al., 2008).大气中含氮化合物分为有机氮与无机氮, 其中无机氮组分包括氮氧化物(NOx)与氨气(NH3).NOx排放主要来自化石燃料燃烧过程, 包括发电厂、交通运输和工业活动(Galloway, 1995), 因此NOx排放更多集中于工业和交通发达地区.NH3主要来自农业氮肥和牲畜排放(Li et al., 2017).含氮化合物从大气中清除的过程称为大气氮沉降, 主要包括干沉降和湿沉降, 其中干沉降是指颗粒态(NH4+和NO3-)和气态(NH3、HNO3和NOx)含氮化合物受到重力作用逐渐沉降到地表的过程；湿沉降是指离子态含氮化合物(主要为降水中的NO3-、NO2-和NH4+)及可溶性有机氮(DON)随着降水一起沉降到地表的过程(Goulding et al., 1998).大气氮沉降是农田等生态系统的重要营养来源之一, 沉降到土壤中的氮素可作为养分被植物吸收(刘学军等, 2009；Lockyer et al., 2016).然而过量的氮沉降也会对生态系统造成不利影响, 导致土壤酸化和水体富营养化(Bouwman et al., 2002；Fang et al., 2011), 严重影响陆地与水体生态系统的生产力(Pearson et al., 1993；Clark et al., 2008).因此, 探究氮沉降负荷现状对生态环境保护具有重要意义.

当前由于人类活动的影响, Galloway等(2008)估算出2005年全球人为氮排放量为187 Tg·a-1, 较工业革命前增加了11倍.Liu等(2013)发现中国NOx的排放从1980年的1.3 Tg·a -1增加到2010年的6.0 Tg·a-1, NH3排放量增加1倍.Ackerman等(2019)研究发现全球无机氮沉降量从1984年的86.6 Tg·a-1增加到2016年的93.6 Tg·a-1, 而中国已成为全球氮沉降的三大热点地区之一(Dentener et al., 2006).模拟研究表明, 2012年中国无机氮沉降平均通量达到16.4 kg·hm-2·a-1, 其中东部地区氮沉降水平为15~50 kg·hm-2·a-1, 华北和东南地区的氮沉降通量高于其它地区, 而西部地区氮沉降通量通常小于10 kg·hm-2·a-1(西藏地区小于2 kg·hm-2·a-1) (Xu et al., 2015).就无机氮组分而言, 还原态氮(NHx)是无机氮的主要组分, 占比达到62% (10.2 Tg), 而氧化态氮(NOy)仅占38% (6.2 Tg)(Zhao et al., 2017).

由于干沉降观测技术的限制, 干沉降直接观测结果缺乏, 早期对干沉降的研究较少.近年来的研究结果表明, 氮干沉降对氮总沉降贡献明显, 2005—2014年全球氮干沉降通量达34.26 Tg·a-1, 占氮总沉降通量的40%以上(Jia et al., 2016).Lamarque等(2005)采用29个气候模式预测2100年活性氮组分的干沉降会增加到60~100 Tg·a-1.中国无机氮干沉降占比由1980年的33%增加到2015年的50%(Yu et al., 2019).

前体物排放决定了大气氮沉降的量级和趋势, 而大气输送过程是影响大气氮沉降空间格局的重要因素之一.Wening等(2003)通过FLEXPART模型模拟了南非高原到澳大利亚的大气氧化态氮洲际输送过程, 定性指出其输送路径可能是从南非向东南方向输送的气团沿印度洋进入澳大利亚境内.Lee等(2014)基于FLEXPART模型研究东亚地区氮氧化物区域输送, 发现春季东亚下风向地区的高浓度氮氧化物与中国在春季时常发生的大气扰动快速东移现象有关.Lin等(2008)通过CMAQ模型分析发现中国东部大气活性氮的长距离输送对东亚地区的硫和氮沉降贡献为20%, 西北地区约有45%的氮负荷为域外输送.张稳定(2013)基于WRF-NAQPMS模式对郑州市2011年3月的一次大气重污染过程进行数值模拟, 发现河南以外地区对郑州主要污染物的平均输送影响为15%~20%, 污染物浓度最高时外部输送影响超过50%.Tan等(2018)利用11个空气质量模型评估了半球传输作用对世界六大区域酸沉降的影响, 发现每年约有26%~46%、12%~23%的本地NOx和NH3排放物与氧化产物通过受到传输影响沉降在源区外并清除, 并且具有季节性变化.可见以往研究对大气输送过程影响大气氮沉降负荷的程度存在相当大的不确定性, 因此, 定量分析大气输送过程对大气氮排放-干沉降的影响具有重要意义.

为探究氮排放-干沉降输送过程, 本研究通过WRF-EMEP对2015年中国3大典型城市群氮干沉降通量进行评估, 并利用标准差椭圆法对输送过程进行量化, 研究分为以下部分：①分析中国大气氮干沉降的时空分布特征；②量化大气输送过程对大气氮干沉降的影响；③评估大气氮干沉降输送过程的季节差异和影响因素.

2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 模型设置与模拟方案

本研究利用WRF-EMEP模式对中国地区氮干沉降进行模拟研究.WRF (Weather Research and Forecasting Model, version 3.9.1)在全球范围内的气象和大气环境领域具有广泛应用, 包括实时数值天气预报、数据同化开发和研究、参数化物理研究、区域气候模拟、空气质量建模、大气-海洋耦合和理想化模拟实验等(Evans et al., 2012；Li et al., 2017).EMEP MSC-W(EMEP)模型是由挪威奥斯陆的气象综合中心(MSC-W)开发的化学传输模式, 是欧洲空气污染政策评估中的关键工具之一, 主要负责光氧化剂、氮、硫和气溶胶的数学建模(Simpson et al., 2012).该模型目前可以实现从区域(约5 km×5 km)到全球(1°×1°)的不同尺度模拟.本研究采用WRF为EMEP模式提供气象驱动.WRF-EMEP模型的网格分辨率为27 km×27 km, 网格数为179×129, 模拟范围为78.94°~141.06°E, 16.27°~49.42°N.模式物理化学参数化方案设置如表 1所示.模拟气象数据来源于美国国家环境预报中心(the National Center for Environmental Prediction, NCEP)分辨率1°×1°的FNL数据(http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/).排放清单采用2016年中国多分辨率排放清单(MEIC2016, http://meicmodel.org/cloud/), 分辨率为0.25°×0.25°.土地利用数据为欧洲航天局(European Space Agency, ESA)提供的2015年基础地表信息(GLC 2015), 包含24类下垫面(http://due.esrin.esa.int/page_globcover.php).

表 1 物理化学方案设置 Table 1 The scheme of physics and chemistry

为对比典型城市群下氮干沉降输送差异, 设计4组敏感性实验(表 2), 分别为Base(研究区域包含所有污染源), No Emis(研究区域无人为污染源)、Only BTH(研究区域仅京津冀有人为污染源)、Only YRD(研究区域仅长三角有人为污染源)、Only PRD(研究区域仅珠三角有人为污染源).模拟时段为2014年12月29日00:00 (LTC)—2016年1月1日00:00 (LTC).

表 2 敏感实验设置 Table 2 Sensitivity experiment setup

表 3 839个气象站各要素日均值检验变量统计结果(p < 0.05) Table 3 Statistical results of daily mean value verification variables of each element of 839 meteorological station (p < 0.05)

模式验证所需的气象、大气污染物浓度和沉降观测数据包括：中国气象数据网(http://data.cma.cn/)提供的2015年全国839个站点的逐日气象数据, 包括2 m气温(T2)、10 m风速(WS10)、相对湿度(RH)和大气压(PRE)等基本气象参数；2015年近地面NO2浓度数据来自生态环保部空气质量监测网(http://beijingair.sinaapp.com/), 包含1497个站点；NH3浓度数据为AIRS(Atmospheric Infrared Sounder)卫星全球月值数据反演计算, 空间分辨率为1°×1°(谢潇等, 2011)；2015年中国32个站点氮干沉降通量观测数据(kg·hm-2·month-1)(Xu et al., 2019).各验证统计量计算公式如下：

(1)
(2)
(3)

式中, Si为模式中观测站点位置气象参数, Oi为观测站点的气象数据, N为站点总数.

2.2 研究方法 2.2.1 标准差椭圆法(SDE)

本研究采用标准差椭圆法(The Standard Deviation Ellipse, SDE)对大气氮排放-干沉降输送进行量化. SDE是分析空间分布方向特征的经典方法之一, 用于描述双变量分布特征, 通过计算离散度与方向来表示相关特征的地理分布趋势(Fisher et al., 1993).基于研究对象的空间位置和空间结果, SDE法可以从全局和空间角度定量解释地理要素空间分布的中心、分布、方向和空间形势, 描述地理要素的总体特征, 已嵌入到著名的GIS软件ArcGIS(Gong, 2002；Wachowicz et al., 2016)中作为研究对象的空间分布工具.SDE在氮排放-干沉降上的应用由Ma等(2020)率先提出, 将ArcGIS的地理分析方法与氮沉降模拟结果结合, 量化氮排放-干沉降过程的迁移距离与方向.

2.2.2 计算原理

图 1为标准差椭圆法的示意图.首先, 空间分布椭圆以地理要素空间分布的平均中心为中心, 并分别计算X方向和Y方向的标准差, 以定义包含要素分布的椭圆轴.椭圆的中心为所有数据的平均点, 该位置到数据集要素的整体欧氏距离最小, 并与较小变异性下的算术平均中心重合(Peng et al., 2016).方向角表示在二维空间中分布的地理元素的相对位置, 即沿顺时针方向的正北和X轴之间的角度, 其中0°和180°分别代表北、南的主导方向, 而90°和270°代表东、西的主导方向.椭圆的长轴和短轴指示数据分布的方向和范围.

图 1 标准差椭圆原理示意图 Fig. 1 Graphic representation for SDE

具体的计算公式如下(wi为研究对象i的权重).首先, 通过计算X和Y方向上的散射值的加权平均值来确定椭圆的中心点(公式(4)、(5)).随后, 通过公式(6)获得椭圆的旋转角θ, 并最终将公式(6)代入公式(7)、(8)的一阶导数中, 以获得两个标准差距离σx、σy.最大标准差距离是长轴的长度, 最小标准差距离是短轴的长度(Wang et al., 2008).

中心点公式：

(4)
(5)

椭圆旋转角计算公式：

(6)

坐标系标准差公式：

(7)
(8)

在本研究中, 根据研究区域中氮的排放量与对应的干沉降通量计算两个标准差椭圆, 确认排放中心与沉降中心, 方向角表示排放与沉降的分布趋势.两个椭圆中心点的连线长度代表排放-沉降的迁移距离, 以排放中心为起点、顺时针方向为正和正北为0°计算排放中心到沉降中心的迁移角度.

对于确定标准偏差椭圆, 选择椭圆中心和样本值范围非常重要.根据Ma等的研究, 沉降中心点的选取采用算术平均值(公式(4)、(5))可以有效地表达沉降迁移的情况.沉降样本值范围选取应参考不同阈值下迁移距离筛选出合适的阈值.过低的阈值会导致大气氮扩散不完全, 沉降只落在排放周围, 无法有效代表迁移情况；过高的阈值则会受到边界条件以及异常值的干扰, 使得结果误差增加.因此本研究对不同季节在不同阈值下3个典型城市群的沉降迁移距离进行统计, 发现春、夏、秋和冬季阈值分别选取30%、25%、35%和30%, 迁移距离趋于稳定, 研究方法可以较好的体现沉降迁移过程.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 模拟验证结果 3.1.1 气象模拟验证

大气压的模拟略有低估, 平均偏差为-9~-7 hPa(< 1%), 模拟与观测的相关性均在0.8以上.2 m温度模拟平均偏差为0.55~0.88 ℃, 相关系数在0.95以上.相对湿度模拟平均偏差为-4.23%~0.09%, 从相关性看, 除7月相关性较差外(0.58), 其它月份相关性均在0.87以上.风速模拟普遍高估, 平均偏差为0.95~1.16 m·s-1.高偏差结果主要发生在沿海地区, 东部沿海部分站点的风速模拟普遍存在2~4 m·s-1的高估, 原因是当前WRF模拟对城市形态表征不够准确, 低估了城市对风场的摩擦作用(张碧辉等, 2012), 其中7月相关性最低, 仅为0.28, 其余月份相关性在0.80以上.由于我国沿海地区夏季台风高发, 模式对台风事件的模拟欠佳.整体上模式对于气象要素模拟结果较为可靠, 可用于后续分析和模拟.

3.1.2 大气氮干沉降模拟验证

氧化态氮干沉降通量的模拟与观测结果的月变化趋势较为一致, 平均相关性为0.76 (p < 0.01), 模拟偏差均为-5%~10%.模拟的氧化态氮沉降通量平均高估了约32%, 其中12月偏差最大(高估0.28 kg·hm-2·month-1), 4月偏差最小(低估0.02 kg·hm-2·month-1). 还原态氮干沉降通量的模拟结果与观测结果的相关系数达到0.7以上(p < 0.01), 模拟偏差为-15%~10%, 其中低估主要发生在华北和华东地区, 高估多发生在华南地区.模拟的还原态氮干沉降通量平均低估了约11%, 其中6月偏差最大(低估0.37 kg·hm-2·month-1), 12月偏差最小(高估0.01 kg·hm-2·month-1).整体上看, 模式可以较好地反映氧化氮和还原态氮干沉降的时空分布情况.

3.2 氮干沉降的空间分布

如图 2a所示, 氧化态氮干沉降主要集中在5—10月, 占全年沉降量的60%以上.中国地区氧化态氮干沉降模拟通量为(3.44±4.30) kg·hm-2·a-1, 在3个城市群中, 氧化态氮干沉降高值区主要分布在京津冀中心与南部周边(100~200 km), 长三角地区中心及其西部周边(100 km), 珠三角区域中心.氧化态氮干沉降的沉降格局与排放情况一致(图 2c), 整体呈现出由东向西递减的格局, 华东、华中和西南地区东北部氮沉降水平最高(6.00~22.00 kg·hm-2·a-1), 主要由于该地区工业和交通业更为发达, 含氮污染物排放相对较高(顾雪峰等, 2016；Wang et al., 2020).华南和西南地区变化范围为1.50~15.00 kg·hm-2·a-1, 西藏和内蒙等西北地区沉降水平最低(0~6.00 kg·hm-2·a-1).

图 2 2015年大气氮干沉降月通量观测和模拟结果与站点模拟偏差 (a、c为氧化态氮, b、d为还原态氮.c、d通量单位：kg·hm-2·a-1, 偏差单位：%) Fig. 2 Simulated monthly variations and distribution patterns of atmospheric nitrogen dry deposition flux and station bias in 2015 (Figure a and c stand for oxidized nitrogen, figure b and d stand for reduced nitrogen)

如图 2b所示, 中国地区还原态氮干沉降主要集中于5—9月, 占全年沉降量的58%.中国地区还原态氮干沉降通量为(1.74±3.51) kg·hm-2·a-1, 在3个城市群中, 还原态氮干沉降高值区主要分布在京津冀南部周边(100~200 km), 长三角地区西部周边(100~200 km), 珠三角区域无还原态氮干沉降高值区.还原态氮干沉降的沉降格局与排放情况相符(图 2d), 华北和四川东部地区氮沉降水平最高(6.00~31.00 kg·hm-2·a-1), 由于当地农业活动更为频繁, NH3排放水平相对较高(Li et al., 2017).华南和西南地区变化范围为1.5~15.00 kg·hm-2·a-1, 西藏和内蒙等西北地区沉降水平最低(0~6.00 kg·hm-2·a-1).

3.3 氮干沉降季节分布特征

研究统计了各区域四个季节氮干沉降通量发现(表 4), 除冬季以外, 中国地区氧化态氮沉降通量普遍低于还原态氮, 与NOx和NH3排放情况一致.根据MEIC2016的排放清单, 中国地区NOx全年排放总量为753 Tg, NH3为842 Tg, 比NOx, 排放量高约12%.中国地区氧化态氮干沉降通量为2.58 Tg, 还原态氮沉降通量达到3.3 Tg, 还原态氮干沉降通量比氧化态氮高约28%.

表 4 不同区域四个季节氮干沉降通量 Table 4 Nitrogen dry deposition flux in different regions in four seasons 

氧化态氮干沉降通量在全国范围内季节差异不明显, 但在京津冀和长三角地区, 氧化态氮冬季干沉降通量较其它季节低12%~88%.氧化态氮沉降主要来源于工业生产与交通活动, 因此在四季变化比较稳定.在京津冀和长三角地区, 模式中湿沉降结果与观测站点相比有3%~51%的高估, 认为模式对冬季湿沉降存在一定的高估, 这造成了冬季时期氧化态氮干沉降通量低于其它时期.

还原态氮在各地区均呈现出春夏沉降水平明显高于秋冬的情况, 夏季总体上高出冬季150%.我国在3—4月和6—8月对土壤使用氨肥以促进农作物生长(Li et al., 2017).此外, 夏季的高温有利于化肥、动物粪便、城市垃圾和车辆行驶中氨的挥发(Pan et al., 2015).因此, 春夏季气态NH3和颗粒态NH4+沉降通量会明显高于秋冬两季.

3.4 不同季节典型城市群下氮排放-干沉降输送特征

对3个城市群的干沉降迁移量化分析表明(图 3), 不同区域的干沉降迁移有较大差异.京津冀地区氮干沉降主要向东南方向迁移, 氧化态氮和还原态氮的迁移距离分别为89~541 km和39~282 km；长三角地区主要向偏西方向迁移, 迁移距离分别为64~374 km和81~157 km；珠三角地区主要向偏北、偏西两个方向迁移, 距离分别为121~285 km和57~149 km.京津冀和珠三角地区氮干沉降在域内域外均有发生, 长三角地区氮干沉降主要发生在域内, 京津冀和珠三角地区氮排放导致的沉降对周边城市的影响较长三角更大.

图 3 不同季节下京津冀(a)、长三角(b)和珠三角(c)的氮干沉降迁移情况 (深色为氧化态氮, 浅色为还原态氮) Fig. 3 The migration of nitrogen dry deposition in the BTH (a), the YRD (b), and the PRD (c) in four seasons (oxidized nitrogen in dark color and reduced nitrogen in light color)

风速是影响氮干沉降迁移距离的最主要因素.京津冀地区在春、冬季节的输送距离明显高于长三角和珠三角地区, 其中氧化态氮的沉降迁移距离为长三角和珠三角地区的2~3倍, 还原态氮为1~2倍, 主要在于京津冀地区的平均最大风速分别为长三角和珠三角的1~2倍.在夏季, 珠三角的氮干沉降迁移距离高于京津冀和长三角.其中氧化态氮的沉降迁移距离为京津冀和长三角地区的3~4倍, 还原态氮为1~3倍, 这是因为珠三角地区风向单一, 主要为西南风(66%), 且平均风速达到6~9.5 m·s-1时有76%为西南风, 较强的海洋风更有利于污染物扩散, 因此珠三角夏季迁移距离远高于其它两个城市；京津冀和长三角地区在夏季风向分散, 因此氮干沉降输送距离较短(图 4).

图 4 2015年夏季京津冀(a)、长三角(b)和珠三角(c)地区风速风向 Fig. 4 Wind direction and wind speed in the BTH (a), the YRD (b) and the PRD (c) in the summer of 2015

通过对不同季节沉降迁移分析发现(图 3), 不同季节下氮干沉降迁移的距离与方向存在差异.京津冀和长三角地区冬季迁移距离最长, 氧化态氮达到300~500 km, 还原态氮达到150~300 km；夏季迁移距离最短, 不超过100 km.珠三角的氮干沉降迁移情况则与前二者不同, 在珠三角地区氮沉降迁移距离在冬季最高, 氧化态氮和还原态氮分别达到285 km和149 km, 最短迁移距离发生在春季, 为121 km和57 km.不同季节气象条件的差异导致了氮干沉降迁移方向有很大的不同.京津冀地区在春季、秋季和冬季主要受到西北气流的影响(晏利斌等, 2009), 因此氮干沉降中心均落在排放中心的东南方向, 干沉降中心迁移情况与郭昱等(2002)的研究中, 北京城区的南部与东南部是易污染地区结果一致.长三角地区氮干沉降迁移中心均在偏西方向, 其中春夏时节主要受西太平洋副热带反气旋环流控制, 在该系统作用下大气氮沉降自东向内陆地区进行输送(王艳等, 2008；王茜, 2013)；东亚季风对长三角地区的中尺度输送有着重要影响, 冬季季风是长三角污染物向华南地区输送的重要途径(Ding, 2013；王茜, 2013), 大气氮干沉降中心向西南方向迁移.珠三角地区由于地理位置多处热带, 具有明显的季风性特征(向可宗, 1986), 偏南风仅在春季和夏季出现(图 5), 因此珠三角地区春季和夏季大气氮沉降的输送方向偏北；偏北风主要在秋冬季出现, 春季偏北风较少.在蔡旭晖等(2005)的研究中, 夏季偏南风持续, 因此对大气氮干沉降的输送影响也较为恒定, 秋冬季节多出现较典型的海陆风日夜循环, 叠加偏系统北风的情况, 形成总体略偏西的输送情况(蔡旭晖等, 2005；何启超等, 2013).

图 5 2015年不同季节珠三角风向风速 (a、b、c、d分别代表春夏秋冬) Fig. 5 Wind direction and wind speed in the PRD region (figure a stands for spring, figure b stands for summer, figure c stands for autumn and figure d stands for winter)

通过对不同氮组分的沉降中心迁移分析发现, 在相同城市群中, 不同氮组分对于相同季节的输送方向响应是相似的.在迁移距离方面, 氧化态氮的迁移距离普遍高于还原态氮, 相同季节下氧化态氮迁移距离是还原态氮的1~2倍, 主要是因为氧化态氮的大气寿命相对于还原态氮更长, 可以进行长距离输送, 沉降在距离排放源更远的地方(Zhang et al., 2011)；其次, 相较于NH3主要为农业活动等低矮面源, NOx排放部分来自于发电厂和工业设施等高架点源(Li et al., 2017), 排放高度相对较高, 更容易通过气流传输对下风向地区氮沉降产生影响(王占山等, 2014), 从而导致周边地区的氧化态氮负荷增加.

4 结论(Conclusions)

1) 中国地区氧化态氮干沉降高值区主要分布在京津冀中心与南部周边地区(100~200 km), 长三角地区中心及其西部周边地区(100 km), 珠三角区域中心.还原态氮干沉降高值区主要分布在京津冀南部周边(100~200 km), 长三角地区西部周边(100~200 km), 珠三角区域无还原态氮干沉降高值区.氮干沉降通量在区域分布上有很大差异, 总体呈“东高西低”特征.华中、华东地区为高值地区；西藏和内蒙等西北地区沉降水平最低, 均在0~6.0 kg·hm-2·a-1之间. 最高值地区与低值区相差一个数量级以上.对于不同氮组分, 氧化态氮(NOy)和还原态氮(NHx)沉降的年平均通量水平分别为8.5 (6.0~22.0) kg·hm-2·a-1和10.2 (6.0~31.0) kg·hm-2·a-1.

2) 在相同气象条件下, 由于氧化态氮的寿命长于还原态氮, 且NOx排放部分来自于易远距离传输的高架工业点源, 氧化态氮传输距离明显大于还原态氮, 约为还原氮的1~2倍；且氧化态氮多在域外沉降(64~541 km), 而还原态氮沉降中心主要集中在排放源周边区域(39~282 km).

3) 在同一地区, 各季节氧化态氮和还原态氮的输送方向保持一致, 但在不同地区, 二者的输送方向受到的季节影响则不同.京津冀地区氮沉降春秋冬三季多向东及东南方向迁移, 夏季向南迁移.受西太平洋副热带反气旋环流影响, 长三角地区氮沉降向西迁移.珠三角地区氮沉降在春夏季往偏北方向迁移, 秋冬季向西南方向迁移.

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