2021, Vol. 41
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近地面O3是VOCs与NOx等经过复杂光化学反应生成的一种二次污染物, 对人体健康(Orellano et al., 2020；Gao et al., 2020；Sahu et al., 2021)、作物生长与产量(Fischer et al., 2019；Blanco et al., 2021)都有不利的影响；同时, O3也是一种温室气体, 对全球气候变化也有一定的影响(Fu et al., 2019).近年来, 我国PM2.5污染虽有明显改善, 但多数城市O3浓度不降反升, O3污染问题日渐突出(Fu et al., 2019；Kalsoom et al., 2021).O3大气寿命相对较长, 易形成区域输送(Sahu et al., 2020), 因此, 局地的O3浓度不仅受本地排放的前体物的光化学反应的影响, 还会受到外地生成的O3或者O3前体物的输送影响, 而识别臭氧来源是制定精准有效的管控措施的重要前提.
常见的臭氧来源识别方法主要有受体模型方法、扩散模型方法、三维化学传输模型方法、数学统计方法(刘旭艳, 2015).后向轨迹属于扩散模型, 可以快速确定污染物的来向、传输速度, 经常与聚类分析、轨迹统计等方法一起使用以识别污染物传输路径和潜在源区.潜在贡献分析法(Potential Source Contribution Function Analysis, PSCF)与浓度权重轨迹方法(Concentration Weighted Trajectory, CWT)是国内外污染物来源识别研究中两种常用的轨迹统计方法(何涛等, 2017；Potier et al, 2019；Zhao et al., 2019；李炟等, 2020；谢放尖等, 2020；刘娜等, 2021).这类统计方法在识别源区的过程中使用受体点的污染物监测浓度作为源区识别的重要参数, 易于理解, 计算效率较高但难以准确表示轨迹路径上每个网格的污染物浓度真实情况, 在此基础上进行统计分析, 可能会产生“虚假”的潜在源区, 在一定程度上影响了该方法的实际应用.针对此问题, 本文在保持该类方法原有的快速、高效识别源区的优势下, 通过O3污染与非污染过程气团轨迹、潜在源区的对比分析, 得到更真实的O3传输特征.
众多研究表明, O3存在区域传输但不同地区的O3受区域传输影响的程度、特征因地而异(王燕丽等, 2017；杨显玉等, 2020).我国西北黄河“几”字弯地区依托丰富的矿产资源形成了以煤炭及煤炭加工利用为主的重污染产业结构, 空气污染问题突出(吴玉鸣等, 2020), 但目前缺乏有关该地区的O3污染研究.乌海位于该区域内, 被临近城市的工业园区所包围(图 1), 叠加河谷地形, 使乌海市易受到外来传输的影响, 闫慧等(2020)、刘永乐(2020)的研究均证明了这一情况, 但针对乌海市臭氧区域输送特征及其源区的追溯研究相对较少.
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| 图 1 乌海市位置及周边工业园区分布图 Fig. 1 The location of Wuhai and the distribution of surrounding industrial park |
基于此, 本文将2018年4—8月分为O3污染过程与非污染过程, 利用后向轨迹聚类分析、PSCF、CWT方法, 分析乌海市O3污染的区域输送特征和潜在源区, 以掌握外地输送气团对乌海市O3浓度的影响, 为乌海市及周边地区O3的区域污染联防联控工作提供支撑, 还有利于认识西北地区同类型城市的O3传输特征和潜在源区的识别.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 数据来源2015年1月—2018年12月乌海市污染物浓度逐时观测资料来自中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/sssj).2018年4—8月的乌海市逐时气象数据来自国家科学气象数据中心(https://data.cma.cn/), 本文使用的气象场是由美国国家环境预报中心提供的逐6 h的0.5°×0.5°的GDAS数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas0p5).
2.2 使用方法 2.2.1 轨迹计算目前Hysplit模型耦合了全球欧拉模式与拉格朗日模式, 拉格朗日方法用于计算气团的平流与扩散, 欧拉方法用于浓度计算(Draxler et al., 1998).王亚强等基于Hysplit模型中的轨迹计算模块制作了TrajStat插件, 可置于其开发的MeteoInfo软件中使用(Wang et al., 2009), 本文通过该软件完成气团轨迹的计算.
为了使气团轨迹既可代表近地层风的流动、反映气流的区域性流动特征, 又能减小近地面摩擦力的影响(方利江等, 2014), 本文设置乌海市(106.82°E, 39.67°N)为起始点, 300 m为起始高度.综合考虑O3小时浓度的高值分布, 以及大气扩散条件, 选择计算每日北京时间11：00—20：00逐时的48 h后向轨迹.采用角度距离聚类的方法, 对到达受点的气团轨迹进行聚类分析(Sirois et al., 1995), 并利用总空间方差(TSV)方法来选取最佳聚类数目(Wang et al., 2004).
本研究将O3日最大8 h平均值(MDA8O3)大于160 μg·m-3的O3超标日及其前后一天, 记为一次O3污染过程, 其余MDA8O3小于160 μg·m-3的时段记为O3非污染过程.对比乌海市2018年4—8月的O3污染过程与O3非污染过程的气团(表 1), 以得到对乌海市O3污染产生影响的气团轨迹.
| 表 1 乌海市4—8月O3污染过程及O3非污染过程 Table 1 Ozone pollution process and ozone non-pollution process during Apirl and August in Wuhai |
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潜在贡献分析法(Potential Source Contribution Function Analysis, PSCF)是一种条件概率模型, 采用经过网格ij且超过阈值的轨迹结点数mij与经过该网格的总的轨迹结点数nij的比值, 来表示气团轨迹经过该格点使受体点污染物浓度超过阈值的概率, 计算公式如下：
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(1) |
当nij值较小时, 计算得到的PSCFij值会有很大的不确定性.为了减小这种不确定性, 根据经过网格的端点数引入权重因子Wij(nave为气团所经过网格的平均轨迹结点数)：
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(2) |
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(3) |
由于PSCF反映的是某网格中污染轨迹所占的比例, 该方法不能区分相同PSCF值的网格对观测点染程度贡献的大小(黄乾等, 2019).浓度权重轨迹方法(Concentration Weighted Field, CWT)通过气团在网格ij停留的时间及经过该格点时对应受体点的污染物观测浓度, 得到每个网格的权重浓度, 以此反映不同轨迹的污染程度, 计算公式见式(4).CWT方法使用与PSCF相同的方法引入权重因子(式(5)).
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(4) |
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(5) |
将后向轨迹计算得到的气团轨迹所覆盖的区域网格化, 网格大小为0.25°×0.25°, 采用PSCF、CWT方法分析其潜在源区.PSCF方法中, O3污染过程的O3阈值参考《环境空气质量标准GB 3095—2012》中的日评价指标的二级标准限值设定为160 μg·m-3, O3非污染过程O3阈值设置为136 μg·m-3(O3小时浓度的第90位百分数).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 乌海市近地面臭氧污染特征根据乌海市的环境监测数据计算得到乌海市的空气综合污染指数P, 各污染物的单项污染物指数Pi及其污染负荷系数Fi(木尼拉·阿不都木太力甫等, 2018)见表 2.
| 表 2 海市空气综合污染指数P及单项污染物指数Pi与污染负荷系数Fi Table 2 The comprehensive pollution index P, single pollutant index Pi and pollution load coefficient Fi |
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乌海市空气综合污染指数P自2015—2018年整体呈下降趋势, 空气质量有明显改善.2015—2018年除O3外, 其他污染物的Pi值均整体呈下降趋势, 而O3的Pi值逐年上升, 其Fi值也逐年升高, 到2018年O3已经取代SO2成为除颗粒物外的主要污染物.由图 2、图 3可以看出, 研究期间MDA8O3第90位百分数逐年增高, 2018较2015年增长了31 μg·m-3, 达到162 μg·m-3, 超过国家二级标准.O3超标天数在2016年后迅速增加, 至2018年已达到44 d, 远高于2018年全国平均的O3超标天数(28 d)(周明卫等, 2020).此外, 2015年O3超标集中在6、7月, 至2018年O3超标集中在4—8月, 研究期间内O3超标发生的时间呈现逐年提前趋势, 超标的时间范围也越来越长.
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| 图 2 2015—2018年MDA8O3超标天数及第90位百分数 Fig. 2 O3 concentration and the number of exceeding day in 2015—2018 |
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| 图 3 2015—2018年乌海市MDA8O3逐日变化 Fig. 3 The daily variation of MDA8O3 in Wuhai from 2015 to 2018 |
乌海O3浓度日变化基本呈单峰分布, 具有典型光化学反应生成的特征, 在14：00—16：00左右达到峰值, 夜间由于烯烃及NO等对O3的滴定反应, 导致白天累积的O3被消耗, 在次日7：00—8：00左右出现谷值(图 4).O3污染过程的O3浓度达到峰值的时间早于O3非污染过程, 且O3高值的持续时间也更长, 高值时段为11：00—20：00.通常, 短时期内受体点污染物源排放的量变化不大, O3污染的形成主要受气象因子的影响.赵伟等(2019)研究得到香港O3浓度峰谷值之比在超标日为7.3, 全年平均为2.2, 认为有利的气象因子促使超标日化学反应剧烈, 使O3迅速生成和积累形成污染.乌海O3浓度峰谷值之比在O3污染过程中为2.49, 在O3非污染过程中为2.28, 这说明在短期内本地污染物源排放量没有较大变化的情况下, 区域传输对乌海市O3污染起到重要的作用.
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| 图 4 2018年4—8月乌海市O3浓度、气温、风速日变化 Fig. 4 Diurnal variation of O3 concentration, temperature and windspeed of Wuhai |
利用2018年4—8月乌海市气象站逐时气象资料分析不同风速风向下O3的污染特征.乌海市O3小时浓度与风速的相关系数为0.455(通过0.01的显著性检验).结合图 4可以得到, 出现这样的现象一方面是因为气温升高既有利于空气的对流运动, 使风速增大, 又有利于O3前体物的光化学反应生成O3；另一方面可能是因为乌海易受到外来传输的影响, 风速与O3浓度的关系较其他地区更为密切.为了更好地分析O3的传输特征, 选取利用2018年4—8月每日10：00—23：00乌海市气象站逐时气象资料绘制O3浓度风玫瑰图(图 5).
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| 图 5 2018年4—8月乌海市O3污染风玫瑰图 Fig. 5 Wind rose map of O3 pollution in Wuhai from April to August 2018 |
乌海市在4—8月盛行风向为南风, 占比为18.5%, 其次为西南风、东南风, 占比分别为15.7%、13.2%, O3浓度高值主要出现在风向为西南、东南、北-东北, 风速为2~7 m·s-1的情况下.风速过低、过高时O3浓度都较低(< 140 μg·m-3), 不易发生O3污染.结合图 1和图 7乌海市周边的工业园区分布及NOx与VOCs排放量情况可知, 乌海市西南、南部紧邻石嘴山、阿拉善的工业园区, 北部紧邻鄂尔多斯的工业园区(刘永乐, 2020), 说明在4—8月乌海因受到一定的夏季风影响, 由南向北的气流可能将位于乌海以南的石嘴山、阿拉善等地的O3及前体物输送至乌海, 从而导致O3浓度上升, 引发O3污染.
3.3 气团轨迹聚类分析计算得到乌海市2018年4—8月O3污染过程的气团轨迹共910条, O3非污染过程的气团轨迹共620条, 对气团轨迹进行聚类, 以明确主要的气团输送特征, 得到的聚类结果见图 6.
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| 图 6 O3非污染过程(a) 及O3污染过程(b) 后向轨迹聚类结果 Fig. 6 Cluster mean back-trajectories during the ozone non-pollution process (a) and ozone pollution process(b) |
从图 6a可以看出, O3非污染过程气团轨迹有4类.途经蒙古国西部-阿尔泰山脉-阿拉善-乌海的第1类轨迹在总轨迹数中占比最大, 达33%；途经庆阳-宁陕交界-鄂尔多斯-乌海的第2类轨迹占比26%；经过蒙古国-巴彦淖尔-乌海的第3类轨迹占比25%；第4类轨迹经包头-巴彦淖尔-鄂尔多斯最终进入乌海, 该类轨迹占比16%.O3非污染过程中, 第1、3、4类轨迹都来自北方, 总占比高达74%, 3类轨迹在气团到达乌海前分别经过巴丹吉林沙漠、乌兰布和沙漠、库布奇沙漠, 所经过的下垫面较为清洁, 人为排放的污染源较少.58%的气团轨迹传输距离长、移动速度快, 有利于污染物在移动过程中扩散, 污染物输送的影响较小.
图 6b中O3污染过程的气团轨迹有6类, 具体的轨迹路径见表 3.其中, 途经阿拉善-中卫-吴忠-宁蒙交界-乌海的第1类轨迹与途经庆阳-吴忠-银川-鄂尔多斯-乌海的第5类轨迹, 这两类轨迹出现的概率分别为6%、26%, 污染比例分别为42%、45%, 分别贡献了8%、36%的污染轨迹；经蒙古国-巴彦淖尔-鄂尔多斯-乌海的第2类轨迹出现概率为21%, 贡献了12%的污染轨迹；经巴彦淖尔与包头交界-鄂尔多斯-乌海的第4类轨迹在总轨迹中占比为20%, 其中, 污染轨迹占比达40%, 贡献了24%的污染轨迹；第6类轨迹经阿拉善到达乌海, 出现概率仅为7%, 但污染轨迹占比高达39%, 贡献了7%的污染轨迹.第1、2、4、5类轨迹传输距离较短、移动速度较慢, 更易携带路径上的污染物到达乌海, 同时结合图 1的乌海周边工业园区分布图、阎文华(2015)提供的能源金三角地区的工矿区分布图及图 7 MEIC清单中NOx与VOCs的排放量(Li et al., 2017；Zheng et al, 2018)可知, 这4类轨迹均经过了该区域内的主要矿区、工业园区(如宁东能源基地、上海庙经济开发区等), 这些园区内存在大量的煤化工、火电、煤炭深加工等重污染企业.根据刘永乐(2020)对乌海市O3生成敏感性的研究表明, 乌海市大部分区域处于VOCs控制区, 气团途经这些区域时可能裹挟了大量的O3及NOx与VOCs等前体物, 叠加本地排放影响后导致乌海地区O3浓度升高.
| 表 3 乌海市O3污染过程中各类轨迹参数统计 Table 3 Some parameters of each cluster during ozone pollution process in Wuhai |
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| 图 7 2016年MEIC清单的NOx (a) 与VOCs (b) 排放量 Fig. 7 The emission of NOx(a) and VOCs(b) of MEIC inventory in 2016 |
综上可以得到, 乌海市O3污染过程与O3非污染过程的气团传输路径有明显不同, 说明乌海市O3可能会受到外源输送的影响, 闫慧等(2020)研究也认为乌海市属于以区域传输为主的O3超标城市.本文进一步对臭氧的潜在源区进行研究.
3.4 潜在源区分析PSCF值本质上是一种条件概率, 用经过某一地区时受体点污染物浓度超过阈值的概率来确定受体点的潜在源区.如图 8所示, 在O3非污染过程WPSCF>0.5的源区仅零星分布.O3污染过程的主要源区位于距离乌海市400 km的空间范围内, WPSCF>0.5的源区在主要包括：内蒙古鄂尔多斯西部、阿拉善东部, 宁夏石嘴山、银川、吴忠, 陕西榆林西部, 在甘肃庆阳、陕西延安、铜川、河南南阳也有零星的WPSCF高值点.当气团经过这些地区时, 乌海市O3超标概率较大.这些WPSCF高值区域在200 km范围内主要位于乌海市的西南部、南部、东北部；在200~400 km范围内主要位于乌海市东南部.这与4—8月的主导风向(南风)一致, 这说明经过高排放区域的气团携带大量的O3及前体物, 对下风向城市的影响较大.
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| 图 8 2018年O3非污染过程(a) 与O3污染过程(b) WPSCF值分布特征 Fig. 8 The distribution of WPSCF during ozone non-pollution process(a) and ozone pollution process(b) |
CWT方法可以计算得到每个网格的权重浓度, 虽然该浓度并不是每个网格对受体点的实际污染物贡献浓度, 且其计算过程中可能产生虚假的源区, 但该方法可以反映在相同条件下不同网格对受体点污染的贡献程度, 对源区的识别仍有重要意义.由图 9可知, WCWT高值区较WPSCF高值区连成了片, 范围略有扩大, 但分布较为一致, O3非污染过程WCWT高值区(>120 μg·m-3)集中分布在距离乌海市200 km的空间范围内, O3污染过程的WCWT高值区则集中分布在距乌海市400 km的空间范围内, 高值区分布的方向也基本一致.O3非污染过程WCWT高值区主要集中在内蒙古鄂尔多斯西部、阿拉善东部, 宁夏石嘴山、银川, O3污染过程的WCWT高值区在O3非污染过程的高值区基础上, 还有宁夏吴忠、甘肃庆阳、陕西榆林西部等地, 这些地区对乌海市O3污染的相对贡献程度更高.
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| 图 9 2018年O3非污染过程(a) 与O3污染过程(b) WCWT值分布特征 Fig. 9 The distribution of WPSCF during ozone non-pollution process(a) and ozone pollution process(b) |
O3污染过程与O3非污染过程气团的轨迹路径虽然有明显的区别, 但WPSCF与WCWT的高值区均主要位于乌海市的上风向区域, 进一步说明乌海市O3传输特征明显, 主要受南方气团的影响.乌海本地的WPSCF(约0.4)与WCWT值(约155 μg·m-3)也较高, 这说明乌海市O3污染同时受到本地源、外地源的影响, 但本地与外地污染贡献的定量评估还需要借助空气质量模型等进一步研究分析.此外, 结合MEIC清单中的NVOCs与NOx排放量分布图及乌海周边工业园区分布图, 研究得到的O3污染与非污染过程的源区的NVOCs与NOx排放量较大, 与乌海及周边的工业园区有着良好的对应关系, 因此, 按照O3污染和非污染过程进行潜在源区识别研究可以较好地识别O3来源.
4 结论(Conclusions)1) 2015—2018年期间乌海市MDA8O3第90位百分数由131 μg·m-3增长到162 μg·m-3, 超标天数由8 d增加到44 d, O3污染加重, O3超标发生的时间呈现逐年逐渐提前且超标时间范围呈延长的现象.2018年4—8月乌海市盛行风向为南风、东南风和西南风, O3浓度高值主要出现在风向为西南-南、东南、北-东北, 风速为2~7 m·s-1的区间内.
2) 乌海市O3非污染过程来自北方的轨迹占比74%, 经过的下垫面以沙漠为主, 具有传输距离长、移动速度快的特征；而O3污染过程期间气团轨迹主要来自南方, 占比59%, 经过的下垫面多为城市和煤田开采区、工业园区, 具有传输距离短、移动速度慢的特征.这说明乌海市O3污染会受到外源输送的影响, 且主要为近距离污染物传输的影响.
3) PSCF分析与CWT分析的结果较为一致, O3非污染过程与污染过程的主要源区分别集中在距乌海市200 km、400 km范围以内.虽然轨迹路径有明显不同, 但两个过程的潜在源区均显示主要在乌海以南.O3污染过程的主要源区包括鄂尔多斯西部、阿拉善东部、石嘴山、银川、吴忠、榆林西部(WPSCF值大于0.5, WCWT值大于120 μg·m-3).
4) O3污染过程与非污染过程的气团轨迹有显著不同, 但源区方位大致相符, 且源区结果与工业园区的分布有良好的对应关系, 说明分过程进行气团轨迹聚类分析、潜在源区分析有利于得到更为真实的污染物传输特征及潜在源区.
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